Soft-lithography 기술 중의 하나인 Micro-Contact Printing (${\mu}$-CP) 기술은 패턴이 형성된 mold 위에 고분자 물질을 코팅하고 기판과 접촉시켜, 패턴 된 부분만 기판으로 전사시켜 패턴을 형성하는 방법이다. ${\mu}$-CP 기술은 Imprint 방식과 비교하여 잔여물을 제거하기 위한 ashing 공정이 필요 없으며, 상대적으로 패턴이 전사되기 위한 공정 온도와 압력이 낮은 장점이 있다. 한편, 기존의 Photolithography 기술로 유기기판에 패턴을 형성하는 것은 제한이 있으며, 자외선에 의해 유기기판의 특성이 변화될 수 있다. 또한 패턴 형성 후 고분자 패턴을 제거하는 용매가 기판이 손상 받게 된다. 본 실험에서는 poly (1H,1H,2H,2H-perfluorodecyl methacrylate) polymer (PFDMA) films을 패턴 된 poly (dimethylsiloxane) (PDMS) mold 위에 코팅하고 ${\mu}$-CP 기술을 통해 poly (methylmethacrylate) (PMMA), poly (vinyl pyrrolidone) (PVP)등과 같은 유기기판 위에 고분자 패턴 형성을 하였다. 이때 전사 가능한 온도는 상온이며, 압력은 코팅된 PFDMA films이 기판과 접촉될 수 있는 정도만 필요하다. PFDMA가 상온에서 전사 가능한 이유는 유리전이온도가 상온보다 낮기 때문이다. 또한 접촉각을 측정하여 접착력을 계산하면 PFDMA와 기판과의 접착력이 상대적으로 높기 때문이다. PFDMA는 플루오르계 용매에 제거되기 때문에 유기기판의 손상을 최소화 할 수 있다. ${\mu}$-CP 기술을 이용한 PFDMA의 패턴 형성 방법은 물질의 특성으로 flexible 및 organic device 제작에 응용 될 수 있다.
사파이어는 질화물계 광전자소자 제작 시 박막 성장 기판으로 주로 사용되어 최근 그 중요성이 부각되고 있다. 특히 미세 패턴이 형성된 사파이어 기판을 이용하여 질화물계 발광다이오드 소자를 제작하면 빛의 난반사가 증가하여 광추출효율에 큰 개선이 나타난다. 또한 사파이어는 화학적 안정성이 뛰어나고, 높은 강도를 지녀 나노임프린트 등 여러 가지 패터닝 공정에서 패턴 형성 몰드로도 응용될 수 있다. 그러나 이와 같은 사파이어의 화학적 안정성으로 인하여 sub-micron 크기의 미세 패턴을 형성하기 힘들며, 현재 사파이어의 패턴은 micron 크기로 제한되어 사용되고 있다. 본 연구에서는 나노임프린트 리소그라피(NIL)를 사용하여 사파이어 웨이퍼의 c-plane위에 sub-micron 크기의 hole 패턴 및 pillar 패턴을 형성하였다. 우선 Hole 패턴을 형성하기 위해 사파이어 기판 위에 금속 hard mask 패턴을 UV 임프린트 공정과 etch 공정을 통해 형성하였다. 그리고 이 금속 패턴을 mask로 사파이어를 ICP 식각을 하여 hole 패턴을 형성하였다. 또한 Pillar 패턴을 형성하기 위해 lift-off 공정을 이용하여 금속 마스크 패턴을 형성하였고 이를 ICP 식각을 통해 사파이어 기판 위에 pillar 패턴을 형성하였다.
세계적으로 환경오염이 심각해짐에 따라 친환경적으로 에너지를 생산하는 기술이 주목받고 있다. 그 중에서도 태양광을 이용하여 전력을 생산하는 태양광 태양전지의 경우 원리가 간단하고 에너지원의 수급이 용이하다는 장점으로 인하여 많은 연구가 진행되고 있다. 그러나 태양광 태양전지의 경우, 태양전지 기판에서의 반사로 인하여 발전 효율이 낮아는 문제점이 있다. 이를 해결하기 위해 텍스처링 공정을 통해 태양전지 기판에서의 반사를 줄이고 태양전지의 효율을 증가시키는 방법이 이용되고 있다. 본 연구에서는 나노 돌기를 가진 저반사 패턴을 이용하여 태양전지용 실리콘 기판을 제작함으로써, 태양전지 기판에서의 반사를 줄이고자 하였다. 나노 돌기를 가진 저반사 패턴이 형성 된 태양전지용 실리콘 기판을 제작하기 위해 ICP 장비를 이용한 $Cl_2$ 플라즈마 식각공정을 진행하였다. 먼저 Au agglomeration 기술을 이용하여 Au nano particle을 실리콘 기판 위에 형성 후, 이를 식각 마스크로 이용하여 ICP 식각을 진행하였다. 이어서 나노 돌기가 형성 된 실리콘 기판 위에 $Cl_2$ 플라즈마에 내식각성이 우수한 레지스트를 이용하여, 나노 임프린트 리소그래피 기술을 통해 저반사 패턴을 형성하였다. 이 방법으로 형성 된 저반사 패턴을 식각 마스크로 사용하여 앞의 공정과 동일한 조건으로 실리콘 기판을 식각하였다. 최종적으로 agglomerated Au particle과 $Cl_2$ 플라즈마에 내식각성이 우수한 레지스트를 이용하여 나노 돌기를 가진 저반사 패턴이 형성된 실리콘 기판을 제작하였다.
태양광을 이용하는 태양전지의 경우, 태양전지에 도달하는 입사광량은 태양전지의 효율과 직접적인 연관이 있다. 이러한 입사광량을 증가시키기 위해서 다양한 연구가 진행되고 있다. 표면에서의 광손실을 줄이기 위해 반사방지층을 형성하고, 광경로 확장 및 광트랩을 위한 기판 텍스처링 방법은 태양전지의 효율을 증가시키기 위해 꾸준히 연구되어 왔다. 본 연구에서는 불규칙적인 배열을 갖는 마이크로-나노급 패턴을 박막 태양전지용 유리기판 위에 형성함으로써 기판의 확산 투과율을 향상시키고, 광확산에 의한 내부 광경로 확장 효과로 태양전지의 효율을 증가시키고자 한다. 박막 태양전지용 유리기판에 불규칙적인 배열을 갖는 마이크로-나노급 패턴을 형성하기 위해, 기존의 패턴 형성 기술에 비해 공정이 간단하고 비용이 저렴한 나노 임프린트 리소그래피 기술을 이용하였다. 실험순서는 제작된 마스터 템플릿의 확산 패턴을 역상을 복제 하여 임프린트용 mold를 제작하고, 이 mold를 이용하여 박막 태양전지용 유리기판 위에 확산 패턴을 형성하였다.
본 연구에서는 Si(111) 기판을 이용하여 고품질의 GaN 박막을 성장하기 위하여 다양한 패턴을 갖는 Si 기판을 제작하였다. Si(111) 기판위에 이온 스퍼터(ion-sputter)를 이용하여 Pt 박막을 증착한 후 열처리(thermal annealing)하여 Pt 금속 마스크를 형성하고 유도 결합 플라즈마 이온 식각(inductively coupled plasma-reactive ion etching, ICP-RIE) 공정을 통하여 기둥(pillar)형태의 나노 패턴된 Si(111) 기판을 제작하였고 리소그래피 공정을 통하여 마이크로 패턴된 Si(111) 기판을 제작하였다. 일반적인 Si(111) 기판, 마이크로 패턴된 Si(111) 기판 및 나노 패턴된 Si(111) 기판위에 유기화학기상증착(metal organic chemical vapor deposition, MOCVD) 방법으로 GaN 박막을 성장하여 표면 특성과 결정성 및 광학적 특성을 분석하였다. 나노 패턴된 Si(111) 기판위에 성장한 GaN 박막은 일반적인Si(111) 기판과 마이크로 패턴된 Si(111) 기판위에 성장한 GaN 박막보다 표면의 균열과 거칠기가 개선되었다. 나노 패턴된 Si(111) 기판위에 성장한 GaN (002)면과 (102)면에 x-선 회절(x-ray diffraction, XRD) 피크의 반폭치(full width at half maximum, FWHM)는 576 arcsec, 828 arcsec으로 다른 두 기판위에 성장한 GaN 박막 보다 가장 낮은 값을 보여 결정성이 향상되었음을 확인하였다. Photoluminescence(PL)의 반폭치는 나노 패턴된 Si(111) 기판위에 성장한 GaN 박막이 46.5 meV으로 다른 기판위에 성장한 GaN 박막과 비교하여 광학적 특성이 향상되었음을 확인하였다.
3족 질화물계 물질은 발광다이오드와 같은 광전자소자적용에 있어서 매우 우수한물 질이다.일반적으로, GaN 에피 성장에 있어서 저온 중간층을 삽입한 2 단계 성장 방법은 낮은 결함밀도와 균일한 표면을 얻기 위해 도입된 기술이다. 특히 AlN 중간층은 GaN 중간층과 비교하였을 때 결정성뿐만 아니라 높은 온도에서의 열적안정성, GaN 기반의 자외선 검출기서의빛 흡수 감소 등의 장점을 가지고 있다. 또한 패턴 사파이어 기판위 GaN 에피 성장은 측면성장 효과를 통해 결함 밀도 감소와 광 추출 효율을 향상시키는 것으로 알려져 있다.또한 열응력으로 인한 기판의 휨 현상은 박막성장중 기판의 온도 분포를 불균일하게 만드는 원인이 되며 이는 결국 박막 조성 및 결정성의 열화를 유도하게 되고 최종적으로 소자특성을 떨어 뜨리는 원인이 되는데 AlN 중간층의 도입으로 이것을 완화시킬 수 있는 효과가 있다. 하지만, AlN 중간층이 패턴된 기판 위에 성장시킨 GaN 에피층에 미치는 영향은 명확하지 않다. 본 연구팀은 일반적인 c-plane 사파이어 기판과 플라즈마 건식 에칭을 통한 렌즈 모양의 패턴된 사파이어 기판을 이용해서 AlN 중간층과 GaN 에피층을 유기금속 화학기상증착법으로 성장하였다. 특히, 렌즈 모양의 패턴된 사파이어 기판은 패턴 모양과 패턴 밀도가 성장에 미치는 영향을 연구하기 위해 두가지 패턴의 사파이어 기판을 이용하였다. AlN 중간층 두께를 조절함으로써 최적화된 GaN 에피층을 90분까지 4단계로 시간 변화를 주어 성장 양상을 관찰한 결과, GaN 에피박막의 성장은 패턴 기판의 trench 부분에서 시작하여 기판의 패턴부분을 덮는 측면 성장을 보이고있다. 또한 TEM과 CL을 통해 GaN 에피박막의 관통 전위를 분석해 본 결과 측면 성장과정에서 성장 방향을 따라 옆으로 휘게 됨으로 표면까지 도달하는 결정결함의 수가 획기적으로 줄어드는 것을 확인함으로써 고품질의 GaN 에피층을 성장시킬 수 있었다. 그리고 패턴밀도가 높고 모양이 볼록할수록 측면 성장 효과로 인한 결정성 향상과 난반사 증가를 통한 임계각 증가로 광추출 효율이 향상 되는 것을 확인할 수 있었다. 이러한 결과를 바탕으로 최적화된 AlN 중간층을 이용하여 패턴 기판위에서 고품질의 GaN 에피층을 성장시킬 수 있었다.
상변화 메모리 소자의 고집적화를 위한 새로운 패터닝 공정을 위하여 블락 공중합체의 자가 조립 특성을 적용한 고분자 패턴을 TiN기판 위에 적용화기 위한 연구를 진행하였다. 블락 공중합체의 자기 조립에 의한 패턴의 모양은 각 기판과 블락 공중합체간의 상호작용에 따라 sphere, cylinder, lamellar 형태의 모양을 띄게 된다. 표면처리가 안된 TiN기판 위의 PS-b-PMMA 블락 공중합체의 패턴의 형태는 cylinder와 lamellar 구조가 섞여 있는 구조로써 PS-r-PMMA 랜덤 공중합체로 기판 표면을 처리해 줄 경우 좀 더 균일한 cylinder 패턴 구조를 얻을 수 있었다. PS-r-PMMA로 기판 표면 처리 전 후의 상호 작용의 변화를 알아보기 위하여 물방울 접촉각 테스트를 하였으며 랜덤 공중합체와 블락 공중합체의 표면 처리 열처리 조건에 따른 패턴 행태의 변화를 관찰하기 위하여 모두 24,48,72시간으로 변화시켜 열처리 하였다. 최종 열처리 후 블락 공중합체의 패턴 형태의 주사 전자 현미경 관찰을 위하여 acetic acid에 60분 동안 침지시켜 PMMA를 제거 후 괄찰하였다.
본 연구에서는 주기적인 3차원 패턴이 형성된 유리기판을 사용하여 비정질 실리콘 박막 태양전지를 제작하였다. 주기적인 패턴은 일반적인 전도성 투명 산화막(TCO: Trasparent Conductive Oxide) 표면의 불규칙 패턴과 비교하여 더 효율적인 광포획을 가능하게 한다. 태양전지 제작 전 광특성 전산모사를 통하여 주기적인 패턴 유리 기판의 광학적 특성을 알아보았다. 비정질 실리콘 박막 태양전지의 제작은 PECVD를 이용하여 구면 패턴이 형성된 유리기판을 이용하여 제작되었으며, 인공 태양광 조사장치를 이용하여 제작된 태양전지의 성능 평가를 진행하였다. 태양전지 전산모사 결과와 실험 결과들을 비교 분석하여 주기적인 패턴 유리 기판을 이용한 비정질 실리콘 박막 태양전지의 효율향상 가능성을 확인하였다.
Oraganic Light Emitting Diodes (OLED) 소자의 광추출 효율을 향상시키기 위한 방안으로 나노급 사이즈의 고 굴절률 패턴을 기판의 내부 패턴에 적용하였다. 100 nm 및 300 nm의 직경을 갖는 Si3N4 나노 패턴을 나노 임프린트 리소그래피와 건식 식각 공정을 통하여 OLED의 유리기판에 형성을 하였다. 그리고 Silicon On Glass (SOG) 물질을 패턴이 전사된 기판에 스핀 코팅으로 평탄화 공정을 진행 함으로써 OLED소자의 전기적인 특성이 떨어지는 문제점을 개선하였다. 그러고 나서 Si3N4 나노 패턴이 형성되고 평탄화 공정을 마친 기판상 OLED 소자를 제작하였다. OLED의 발광층에서 발생한 빛은 Si3N4 나노패턴에 의해 산란되어 광 추출 효율을 개선할 수 있다. 본 연구에서 두 가지 종류 100nm, 300nm 높이의 Si3N4 나노패턴으로 높이에 따른 광 추출 효율을 비교하고자 OLED 소자를 제작하였다. 기판에 Si3N4 패턴이 형성된 OLED의 효율은 Si3N4 300nm에서 13.1% 증가하였다.
본 실험에서는 레이저 간섭 리소그래피를 이용한 2차원 나노 패턴을 형성하였고, 수열합성법을 이용하여 90 도에서 ZnO 나노 기둥을 ZnO/Si 기판 상에 제작 하였다. ZnO 버퍼층은 스퍼터를 이용하여 200도, Ar 분위기에서 증착 하였으며, 레이저 간섭 리소그래피를 이용하여 두 번의 노광을 통해 2차원 나노 패턴을 형성하였다. 먼저, 최적화된 포토레지스트를 ZnO/Si 기판 위에 도포하고, 2500rpm에서 30초간 스핀코팅 한 후, 첫번째 노광을 실시 하였고, ZnO/Si 기판을 회전시켜 첫번째 노광과 교차 시킨 다음 두 번째 노광을 통해 교차하는 부분만 현상되도록 하였다. 기판의 회전 및 기판과 입사 레이저 사이의 각도를 조절하여 제작된 나노 패턴의 종류는 square lattice, centered rectangular lattice, oblique lattice, hexagonal lattice, rectangular lattice, 5가지로, 2차원의 모든 격자를 제작 하였다. 저온 수열합성법에서는 Na citrate를 형상제어제 (surfactant ions)로 사용하여 ZnO 나노 기둥을 형성하였다. $NH_4OH$를 이용하여 용액의 pH를 조절하였고, Zn nitrate hexahydrate를 Zn의 원료 물질로 사용하였다. 2차원 나노 패턴의 3차원 형태는 Atomic force microscopy (AFM, Veeco instruments, USA)를 이용하여 접촉 모드에서 관찰하였고, ZnO 나노 구조는 주사 전자 현미경 (FE-SEM, Model: JSM-6701F, Tokyo, Japan) 를 통하여 분석 하였다. 나노 패턴의 AFM 분석 결과 ZnO/Si 기판상에 포토레지스트가 주기적인 배열을 가지는 것을 확인하였고, ZnO/Si 기판상에 포토레지스트가 완전히 현상된 부분이 일정한 배열을 가지는 것을 확인하였다. 포토레지스트가 현상되어 기판의 표면이 드러난 부분의 크기는 약 250nm로 측정되었다. ZnO 나노 구조의 FE-SEM 분석 결과, 각각의 나노 구조가 나노패턴 중 완전히 현상된 부분만을 통하여 성장되었다는 것을 확인하였고, 형상 제어제로 사용된 Na citrate의 첨가 여부에 따라 나노 구조의 모양이 변화되었다는 것을 알 수 있었다. Na citrate 가 첨가된 나노 기둥의 경우 약 500nm의 길이를 가지는 하나의 기둥 형태로 성장하였다는 것을 확인하였다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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