비소로 오염된 폐광산주변 하천 퇴적토 오염 복원을 위한 토양세척법의 복원효율을 규명하였다. 세척액에 대한 비소제거 효율을 규명하기 위해 오염된 3종류의 하천 퇴적토에 대하여 초산, 구연산, 염산 각 0.01, 0.05, 0.1, 0.5, 1N 수용액과 증류수(pH 5.41)에 대한 세척실험을 실시하였다. 실험결과 세척 효율은 염산과 구연산 용액의 경우 0.05N 이상에서 저농도의 구연산을 제외하고 99.9% 이상의 제거효과를 나타내었다. 초산의 경우 1N의 경우에도 36%와 71%의 낮은 세척 효율을 보였으며, 증류수로 세척한 경우에는 20% 내외의 세척 효율을 나타내었다. 이러한 세척 효율은 본 오염지역의 복원목표를 토양오염 우려기준의 40% 농도(2.4mg/kg)로 설정하여 하천퇴적토를 복원할 수 있음을 나타내고 있으며, 결론적으로 오염 퇴적토의 농도 분포에 따라 적절한 세척액을 선택한다면 세척 효과를 훨씬 증대시킬 수 있으리라 사료된다. 본 연구를 통한 세척효율 결과는 연구지역을 포함한 전국 각지의 폐광산 복원공정 설계에 중요한 자료로 활용될 수 있을 것으로 판단된다.
비소로 오염된 폐광산 하류부의 하천퇴적 토양과 밭 토양에 대한 연속추출법 적용 결과, 토양과 비소의 결합력이 약하여 쉽게 용출이 가능한 비소가 각각 39.5%, 33.8%로 비교적 높은 비율을 차지하고 있었으며, crystalline minerals에 존재하는 비소도 각각 52.6%, 62.3%의 큰 비중으로 존재하였다. 수산화나트륨을 최적 농도인 200mM과 6시간의 운전조건으로 각기 다른 진탕비(1:3, 1:5, 1:10, 1:20. 1:30)에서 연속 토양세척실험을 한 결과, 최적 진탕비는 2가지 토양에 대하여 모두 1:5가 적합하였다. 하천퇴적 토양은 1단계 세척후의 농도가 약 3mg/kg으로 토양환경보전법 가지역의 우려기준(6mg/kg) 이하였으며 2단계 세척시 1mg/kg까지 떨어졌다. 밭 토양의 경우에는 3단계 세척시 나지역 우려기준에 해당되는 20mg/kg보다 낮은 농도를 보였으며, 5단계 세척시에는 가지역 우려기준에 근접한 약 8mg/kg까지 낮아짐을 알 수 있었다.
플럭 형성 비소 오염토양에 대한 토양세척기법의 적용성 실험결과, 세척용액 100 mM과 500 mM의 농도에서 대상 토양에 대한 비소 용출량은 수산화나트륨이 염산보다 높은 효율을 보였으며, 농도 1000 mM의 경우에는 염산이 비교적 우세한 세척효율을 보였다. 토양오염공정시험법에 의한 세척후 토양내 잔류비소 농도의 경우, 염산이 수산화나트륨과 비슷하거나 다소 우세함을 알 수 있었다. 세척 대상 토양의 Cut-off size limit을 선정하여 토양세척시 생성되는 플럭을 제거하지 않고 반복 세척한 결과, 수산화나트륨의 농도 200 mM은 1000 mM에 비하여 잔류된 비소량이 비슷하거나 비교적 높았으며, 2가지 농도에 대하여 총 5회 반복 세척한 토양의 비소 농도는 토양환경보전법의 가지역 우려기준 농도인 6 mg/kg에 근접한 결과를 보였으나, 염산의 경우 총 5회 세척시 비소의 농도가 약 9 mg/kg으로 비소 잔류량이 보다 큼을 알 수 있었다. 플럭을 제거한 후 반복 세척시 수산화나트륨의 농도 1000 mM이 200 mM에 비하여 토양 세척효율이 증가하였으며, 1000 mM로 5회 세척시 잔류비소 농도가 가지역 우려기준 농도에 근접한 약 6.7 mg/kg이었고 염산을 이용하여 세척한 경우에는 3회 세척시 약 6.7 mg/kg 4, 5회 반복 세척시 각각 약 3.9, 3.3 mg/kg으로 가지역 우려기준에 적합한 농도조건이 됨을 알 수 있었다.
토양세척 기법은 금속-리간드 착물형성을 촉진하여 오염토양으로부터 중금속을 제거하는 효과적인 방법으로 알려져 있다. 본 연구는 폐금속광산 광미와 그 후면 농경지토양의 중금속 오염도 저감에 대한 세척기랩의 적용효과를 검토하기 위해 수행되었다. 실험에 사용된 일부시료에서 구리와 납의 오염도는 토양오염 우려기준 및 대책기준을 초과하였으며 또 다른 시료에서는 카드뮴이 대책기준에 근접하는 오염도를 보였다. 토양시료에 단계적 추출법을 적용하여 실험한 결과에 따르면 광미와 주변토양시료에 존재하는 중금속의 절반 이상이 식물이용가능성 있는 흡착된 형태로 존재함이 밝혀졌다. 또한 단계석 추출법으로 조사한 몇 가지 형태의 중금속 농도와 0.1N HCI 용출실험에서 구한 농도 사이에는 비례관계가 성립하였다. 유기산별 세척능력 비친실험에서 구연산은 위의 세 가지 중금속 모두에 대하여 초산이나 옥살산에 비해 월등한 세척효율을 나타내었다. 그리고, 구연산을 사용하여 토양으로부터 중금속을 세척할 때 세척액의 pH를 5.5이하로 하면 보다 나은 세척효율을 얻을 수 있었다. 구연산 세척법을 이용한 중금속 세척시 효율은 세척액 농도, (세척액/토양)혼합비, 그리고 세척액의 초기 pH에 의존하여 달라졌다. 구연산에 SDS를 같이 투입하여 세척하면 세 가지 중금속 중에서 카드뮴의 세척효율이 가장 크게 개선되었으며 구리 제거율은 변화되지 않았다. 이상에서 알 수 있듯이 구연산 세척기법은 광미와 중금속 오염토양으로부터의 중금속 제거에 적용 가능한 정화방법임이 확인되었다.
본 고는 토양세척-폐수처리-처리수재활용의 친환경공정순환시스템에 대한 이론적인 조사와 국내외 실제적용사례를 조사하였다. 광산폐기물에 함유된 이동성과 용해성이 큰 비소 및 독성 중금속들은 주변 토양 및 지하수를 오염시킬 수 있기 때문에 오염토양은 적절하게 처리되어야 한다. 국내외에서 비소와 중금속 오염토양에 시도되었거나 성공한 기술은 반응벽체(reactive barriers) 및 복토(encapsulation), 고형화(solidification)/안정화(stabilization), 토양세척(soil washing), 식물정화기법(phytoremediation) 등이 있는데, 이 중 본고는 용액을 사용하여 토양으로부터 오염물질들을 제거하는 물리화학적인 기술인 토양세척에 대해 다루었다. 토양세척의 한가지 큰 문제점은 처리 후에 폐수가 대량으로 발생한다는 것이고, 이 폐수에는 세척용액의 리간드와 결합한 오염물질들이 함유되어 있기 때문에 추가적인 처리공정이 필요하다. 그 처리기술에는 오염물질과 세척용액의 특성에 따라 다양한 물리, 화학, 생물학적 처리가 있는데, 그 중에서 화학적 처리기술인 침전/공동침전법, 멤브레인막여과법, 흡착처리법, 이온교환처리법, 동전기처리법에 대해서 본문에 자세히 언급하였다. 마지막으로 각각의 처리법에 따라 실제 토양세척폐수처리 및 재활용에 관한 최근 국내외 연구사례 대해 소개하였고, 이러한 기술들을 바탕으로 토양세척폐수발생문제를 해결하고 수자원절감을 통한 공정의 전반적인 비용효과를 높일 수 있을 것이다.
본 연구에서는 철도 윤활유 유래 오염토양을 정화하기 위해 토양세척방법, 화학적 산화법, 초음파 추출법의 타당성을 연구하였다. 세척제로는 tergitol이 사용되었으며, 세척실험은 보조용매인 iso-propyl alcohol을 사용하여 진행되었다. Tergitol이 디젤오염토양의 세척에는 효과적인 것으로 알려져 있으나, 윤활유 오염토양의 세척에는 효과적이지 못했다. iso-propyl alcohol을 보조용매로 사용한 경우 계면활성제의 토양 흡착을 증가시켜 오히려 세척효율이 감소하였다. 화학적 산화방법은 윤활유의 약 30% 정도만 제거할 수 있었다. 화학적 산화처리후 계면활성제에 의한 토양세척을 통해 약 16-17%의 추가적인 윤활유의 세척효과를 얻을 수 있었다. 초음파는 토양세척의 효과를 증가시키는 것으로 나타났다. 따라서 TPH 오염 철도 토양의 오염원에 따라 다른 방법을 적용하야 한다.
인위적 중금속 오염 토양은 중금속용액과 토양 간 흡착평형, 여과 또는 원심분리, 건조과정을 거쳐 완성되어 토양세척 및 토양독성 실험에 널리 이용되고 있다. 그러나 많은 문헌에서 실험에 사용한 오염토양이 건조과정 이후 충분한 세척을 마친 후 사용되었는지 불분명하다. 본 연구는 중금속 오염 토양 제조 과정에서 최종 세척과정이 중금속 오염 농도에 미치는 영향을 파악하고자 하였다. 3가지 대표적 중금속 오염 토양 제조방법(슬러리 건조법, 평형 후 건조법, 여과 후 건조법)에 의한 중금속(Cd, Pb) 오염 농도 차이를 파악하고 이후 최종 세척과정이 제조 중금속 오염 토양 농도에 미치는 영향을 분석하였다. 중금속용액과 토양을 흡착평형 시킨 후 건조과정만을 거쳐 제조한 오염토양 내 중금속은 이후 단순 세척과정에서 50% 이상 용탈되는 것으로 나타났다. 중금속용액과 토양 간 흡착평형을 거쳐 중금속 오염 토양을 제조한 경우 실험 전 충분한 세척을 거치지 않는다면 이후 토양세척 및 토양독성 실험 결과에 지대한 영향을 미칠 것으로 예상된다. 그러므로 제조오염토양을 이용한 실험에서는 초기 중금속 농도 결정 시점을 중금속 흡착 완료 단계가 아닌, 흡착 후 충분한 세척이 완료된 이후 초기 토양중금속 농도로 결정하는 것이 바람직하다.
우라늄 함량이 높은 흑색 셰일 및 점판암이 주요 기반암인 괴산군 청천면 덕평리 일대 토양의 물리/화학적 특성을 규명하였고, 토양으로부터 우라늄을 제거하기위한 다양한 세척용액 및 세척조건을 적용한 실내 세척 실험을 실시하여, 토양 세척법이 우라늄 함량이 높은 토양으로부터 우라늄을 제거하는데 효과적인 방법임을 입증하였다. 총 8지점 토양 시료의 우라늄 농도를 분석하여 인공강우 용출실험(SPLP), 독성물질 용출실험(TCLP)을 실시한 결과 가장 우라늄함량이 높은 S2 토양의 경우 SPLP 용출 농도가 USEPA 음용수 기준치(30 ${\mu}g$/L)를 초과하여 토양으로부터 주변수계로의 지속적인 오염 가능성이 있는 것으로 나타났으며, 연속추출실험(SEP) 결과 약산 강우에 의해 토양으로부터 우라늄 용출이 발생할 수 있는 것으로 판단되었다. 토양으로부터 우라늄을 제거하기위하여 다양한 세척액과 세척조건을 적용하여 토양 세척 실험을 실시한 결과, pH 1인 산성용액, 염산 0.1 M 용액, 황산 0.05 M 용액, 구연산 0.5M 용액을 세척액으로 사용하는 경우 우라늄 제거 효율이 80% 이상이었으며, 아세트산과 EDTA 용액의 경우 30%이하의 낮은 제거율을 나타내었다. 토양/세척액 비율은 1 : 3, 세척 시간을 30분, 토양 당 반복 세척 회수를 2회로 설정하여 위의 세척용액들을 이용하는 경우, 실제 우라늄 함량이 매우 높은 S2 토양 주변 현장에서 토양 세척법이 우라늄 제거에 효과적으로 적용될 수 있을 것으로 판단되었다. 세척 전/후 토양의 총유기탄소함량(TOC), 양이온 교환 능력(CEC)을 측정하였고, X-선형광분석(XRF)과 X-선회절분석(XRD)을 실시하여 비교함으로써 세척 후 토양 특성 변화를 규명하였다. 세척 후 토양의 TOC와 CEC가 각각 55%, 66%까지 감소하여 세척한 토양을 작물재배용으로 재사용할 경우 적절한 개량제를 첨가하는 것이 바람직할 것으로 나타났다. 세척 전/후 토양의 XRF 및 XRD 분석 결과, 산세척에 의한 토양의 주요 성분과 광물 구조 변화는 심각하지 않은 것으로 나타나 pH 회복을 위한 추가 물 세척 후 세척 토양을 재활용 할 수 있을 것으로 판단되었다.
원유로 심각하게 오염된 쿠웨이트 토양에 대하여 대표적인 비이온계면활성제 용액을 이용한 토양세척법의 적용 가능성을 규명하기 위해, 다양한 세척조건에서 배치실험을 실시하였다. 쿠웨이트 지역의 증발된 원유소호(oil pond) 주변에서 채취한 토양의 평균 TPH농도는 223,754 mg/kg으로, 기존의 토양세정/세척 연구에서는 거의 적용되지 않았던 오염이 매우 심한 쿠웨이트 토양과, 유류나 유기오염물에 대하여 토양세척 효과가 높은 것으로 보고된 비이온계면활성제 9종(Tween 계열 4종, Tergitol 계열 4종, TritonX-100)을 사용하였다. 먼저 각 계면활성제 용액의 농도에 따른 원유의 용해도를 측정하기 위한 배치실험을 실시하였고, 높은 원유 용해도를 나타낸 세 종류의 계면활성제를 이용하여 토양세척 실험을 실시하였다. 사용된 계면활성제 중에서 TritonX-100이 5% 농도에서 67%의 가장 높은 원유 제거율을 나타냈지만, 1회 세척만으로는 정화목표(TPH 농도: 10,000 mg/kg)에 도달하지 않아 연속세척 실험을 실시하였다. 세 종류의 계면활성제에 대하여 2% 계면활성제 용액을 이용한 연속세척 실험 결과, 세척 횟수가 증가할수록 원유의 제거율이 증가하였고, 5회 연속세척 후 96% 이상의 제거율을 나타내며 제거목표에 도달하였다. 연속세척 실험 후 토양에 잔류하는 계면활성제의 탈착능력을 측정하기 위해 앞서 실시한 연속세척 실험과 동일한 방법을 이용하여 실리카 비드와 오염 토양을 TritonX-100 2% 계면활성제 용액으로 5회 세척한 경우, 각각 7.8%와 19.6%의 계면활성제가 흡착되어 비드와 토양 내에 잔류하였다. 계면활성제가 흡착된 비드와 토양을 증류수를 이용해 동일한 세척방법으로 추가 물세척을 실시한 결과, 비드에 잔류하는 계면활성제는 0.2%로, 토양에 잔류하는 계면활성제는 4.3%로 감소하여 흡착된 대부분의 계면활성제가 추가 물세척에 의해 탈착됨을 알 수 있었다. 본 실험의 결과로부터 TritonX-100, Tergitol S-15-7, Tergitol S-15-9 계면활성제를 이용한 토양세척법이 유류 오염이 매우 심한 원유오염 토양(TPH 농도 200,000 mg/kg 이상)을 정화하는데 효과적으로 적용될 수 있음을 입증하였다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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