본 연구에서는 유류 오염토양 복원을 위한 효율적인 세척공정을 구성하여 현장적용 가능성을 검토하였다. 토양세척공정은 co-current식 전세척장치와 counter -current식 세척조로 구성된다. 물이 주입되는 co-current식 전세척장치에서는 스크류 축의 회전력에 의한 토양 이송 및 스크류의 각 pitch 사이에 부착된 임펠러의 기계적 교반력에 의한 세척이 동시에 이루어진다. 전세척장치를 통과한 토양과 물은 세척조로 유입되어 세척용액과 반대방향으로 이동하게 된다. 세척조의 내벽에 부착된 나선형 웨어에 의해 적정 운전조건하에서 일정 크기를 기준으로 토양이 분리되며, 각 웨어 사이에 부착된 임펠러의 교반력에 의해 오염토양이 세척된다. 실험결과, 운전시 고려해야 할 주요 영향인자들은 전세척장치에서의 토양주입량은 1 kg/min, 진탕비는 1, 회전속도는 50 rpm에서 최대 세척효율(#4-, 83.6%)을 보였으며, 세척조에서는 토양.물 주입위치 15 cm, 회전속도 5 rpm, 경사각 6$^{\circ}$, 세척용액 주입유량이 0.8 L/min일 때 최대 세척효율인 97.9%(#4-)를 나타냈다.
비소로 오염된 토양, 하천 퇴적물 및 광미의 복원할 때, 토양 세척 공정에서 중요한 인자인 비소의 화학적 결합형태와 세척제에 따른 용출특성과 고효율 세척 및 세척액의 재활용도를 높이기 위한 공정을 바탕으로 토양세척장비를 설계하였다. 화학적 결합형태에 있어서 토양은 잔류 결합형태가 주되고, 퇴적물의 경우는 철산화물과의 결합형태가 강하며, 광미는 황화물과의 결합에 따른 잔류형태와 철산화물과의 결합형태가 상당부분을 차지한다. 세척제에 따른 용출특성으로부터, 철산화물과 황화물과 결합하고 있는 비소의 화학적 결합형태를 파괴하면서 비소를 추출할 수 있는 용제로 HCl, Oxalate, EDTA, M$_2$O$_2$를 사용하였다. 추출 결과, 비소가 철산화물과 결합한 형태가 비중이 높을수록 EDTA 나 Oxalate가 효율이 높으며, 황화물에 대해서는 HCl과 $H_2O$$_2$이 상대적으로 높은 추출 효율을 보였다. 구성된 세척조는 밀폐실린더형과 스크류이송형 세척조로 구성되어 각각 혼합교반에 의한 세척과 토양입자 분급에 따른 세척이 가능하다. 세척 공정중 최적 산도 조절이 중요한 인자가 되며, 세척액의 재활용도를 높일때, 세척수에 용해되어 있는 비소 및 중금속과 미립자의 동시 제거를 위한 응집 침전조에서 응집제에 의해서 미립자와 함께 제거하는 응집, 침전 및 분리공정을 배치하였다.
현장규모의 유류오염 토양세척에 따른 세척 유출수를 처리하기 위해 다단계 물리화학적 무방류 수처리시스템을 이용하였다. 오염토양세척 후 세척토양과 세척수 처리효율을 평가하기 위해 단위공정별 잔류하는 TPH(세척토양), COD$_{Mn}$, SS, n-hexane을 분석하였다. 세척 유출수 시료채취지점은 침사지,응집 침전조 그리고 유수분리조의 유출수,공정수,저장조 유입수로 4곳의 시료채취 지점에서 총 3회에 걸쳐서 실시하였다. 또한 약8개월간의 토양세척 및 공정수 저장조의COD$_{Mn}$, SS, 그리고 n-hexane을 분석하였다. 그결과, 오염토양의 농도조건과 상관없이 오염토양의 세척효율이 평균95.9%로 높았고, 수처리 공정 최종 방류구인 공정수 저장수의 COD$_{Mn}$, SS, 그리고 n-hexane가 수질환경보전법상 청정지역 방류수질기준 미민으로 검출되었다. 현장규모의 토양 세척수 처리시스템은 세척수를 100%세척공정수로 재이용하여 환경친화적이고 경제적인 토양세척 처리공법이 될 수 있음을 시사하고 있다.
탄화수소계 화합물이나 중금속 잔류물 등으로 오염된 토양은 토양세척방법에 의해 효과적 으로 처리할 수 있다. 본 연구에서 토양세척공정을 개발하는데 있어 토양으로부터 오염물을 분리하기 위한 몇 가지 주요 핵심 공정기술들은 채광기술과 화학공정기술의 접목을 통하여 점차적으로 개선되어 얻어졌다. 본 파일롯 규모의 토양세척장치는 공정 상 크게 네 부분으로 이루어져 있다. 1) 기계적 마찰, 2) 세척수를 이용한 세탁작용, 3) 최종세정, 4) 오염된 세척수의 재생. 장치는 현장에서 오염토양을 시간당 5톤 속도로 처리하기 위한 규모로 설계하였다. 오염된 토양 덩어리는 먼저 1차 세척부인 회전 마찰 분쇄 관을 통과하면서 개개의 토양입자로 부셔지고 다음, 교반날이 설치된 2차 세척부에서 세척수와의 강한 마찰효과에 의해 오염물의 탈착이 이루어지게 된다. 최종 단계인 3차 세척부에선 세척된 토양을 최종적으로 물분사장치를 이용하여 세정하고 오염된 세척수와 정화된 토양을 역방향으로 분리하여 각각 배출시킨다. 세척수를 연속적으로 재사용하기 위하여 오염된 세척수는 미세토의 응집, 침전과 기름성분의 부상분리가 이루어지는 세척수 처리조를 거쳐 세척부로 다시 반송되도록 하였다. 추후 이동과 운전비용을 줄이면서 현장에 적합한 토양세척장치의 적용성을 얻기 위하여 트레일러에 탑재된 이동형 토양세척장치개발에 대한 연구를 진행할 것이다.
원전사고 및 시설보수 과정에서 방출되는 방사성물질 중 $^{137}Cs$은 토양의 주 오염원 중 하나이다. 세슘으로 인한 토양오염은 주민의 거주 및 공업용지로의 재사용을 위해 제염이 불가피하다. 본 연구에서는 다양한 토양복원 기술 중 국내 외에서 실제 방사성물질로 오염된 토양에 적용한 사례가 있는 토양세척 기술을 선정하였다. 토양세척 공정은 세척제를 사용하여 토양과 세슘의 표면장력을 약화시켜 토양과 세슘을 분리하는 원리이다. 이러한 토양세척 공정의 세척수 재사용을 통해 공정효율을 높이고자 세척수에 응집제를 적용하여 미세토양 및 세슘의 제거 성능 실험을 수행하였다. ICP-OES를 통해 세슘 수용액에 토양을 첨가하여 세슘을 흡착시킨 후 응집제를 첨가하여 세슘의 농도를 측정하였으며 응집제 적용시 최대 세슘 제거율은 약 88%, 최소는 67%였다. Visual MINTEQ Code를 통한 세슘과 토양과의 종결합을 예측하였으며 탁도 측정을 통해 응집제 투여 후 탁도를 측정하여 세척수의 재사용 여부 및 미세토양 제거율을 분석하였다.
중금속으로 오염된 폐광산지역 토양을 정화하기 위해 실규모 토양세척공정을 적용하였다. $H_2SO_4$을 이용한 토양세척시 Cd의 경우 정화목표를 달성할 수 있었지만 낮은 세척효율을 나타내었으며, Zn은 낮은 세척효율로 인해 세척 후 토양의 농도가 토양오염우려기준 미만으로 저감되지 않았다. Cd 및 Zn은 토양세척 후 농도가 저감되는데 반해 As의 경우 세척 전에 비해 세척 후 토양의 As 농도가 지속적으로 증가되는 경향을 보였다. NaOH를 사용하여 세척효율을 평가한 결과, Cd와 Zn의 농도는 저감되었으나, 세척 전에 비해 세척 후 As의 농도가 더 높게 나타나 황산으로 세척한 경우와 유사한 경향을 보였다. 이러한 세척효율을 저하시키는 원인은 처리대상 토양의 입도분포 및 실규모토양세척으로 확대 적용함에 따라 발생하는 여러 가지 문제점으로 요약할 수 있으며, 세척 후 As의 농도가 증가하는 현상은 토양 내 As의 존재형태에 기인하는 것으로 판단되었다.
플럭 형성 비소 오염토양에 대한 토양세척기법의 적용성 실험결과, 세척용액 100 mM과 500 mM의 농도에서 대상 토양에 대한 비소 용출량은 수산화나트륨이 염산보다 높은 효율을 보였으며, 농도 1000 mM의 경우에는 염산이 비교적 우세한 세척효율을 보였다. 토양오염공정시험법에 의한 세척후 토양내 잔류비소 농도의 경우, 염산이 수산화나트륨과 비슷하거나 다소 우세함을 알 수 있었다. 세척 대상 토양의 Cut-off size limit을 선정하여 토양세척시 생성되는 플럭을 제거하지 않고 반복 세척한 결과, 수산화나트륨의 농도 200 mM은 1000 mM에 비하여 잔류된 비소량이 비슷하거나 비교적 높았으며, 2가지 농도에 대하여 총 5회 반복 세척한 토양의 비소 농도는 토양환경보전법의 가지역 우려기준 농도인 6 mg/kg에 근접한 결과를 보였으나, 염산의 경우 총 5회 세척시 비소의 농도가 약 9 mg/kg으로 비소 잔류량이 보다 큼을 알 수 있었다. 플럭을 제거한 후 반복 세척시 수산화나트륨의 농도 1000 mM이 200 mM에 비하여 토양 세척효율이 증가하였으며, 1000 mM로 5회 세척시 잔류비소 농도가 가지역 우려기준 농도에 근접한 약 6.7 mg/kg이었고 염산을 이용하여 세척한 경우에는 3회 세척시 약 6.7 mg/kg 4, 5회 반복 세척시 각각 약 3.9, 3.3 mg/kg으로 가지역 우려기준에 적합한 농도조건이 됨을 알 수 있었다.
본 연구에서는 유류 오염토양 복원을 위한 효율적인 세척 공정과 장비를 구성하여 현장 적용 가능성을 검토하였다 토양세척 장비는 co-current식 전세척장치와 counter-current식 세척조로 구성된다. 토양 이송 및 부분 세척이 이루어지는 전세척장치를 통과한 토양과 물은 세척용액이 첨가되는 세척조로 유입되며, 적정 운전 조건하에서 내벽에 부착된 나선형 웨어에 의해 일정 입경을 기준으로 토양이 분리되며, 동시에 각 웨어 사이에 부착된 임펠러의 교반력에 의해 토양내 오염물질이 탈착된다. 실험 결과, 전세척장치는 토양주입량 1 kg/min, 진탕비 1, 회전속도 50 rpm에서 최대 세척효율 83.6%(#4-)을 보였으며 세척조에서는 토양.물 주입위치 15 cm, 회전속도 5 rpm, 경사각 $6^{\circ}$, 세척용액 주입유량 0.8 L/min일 때 최대 세척효율인 97.9% (#4-)를 나타내었다.
오염 토양 세척 공정에서의 계면활성제 비용을 줄이기 위해 활성탄을 이용한 선택적 흡착을 통해 계면활성제의 회수와 재이용 공정을 제안하였다. 본 연구에서는 토양 세척 공정, 계면활성제 회수 공정, 계면활성제 재이용에 의한 토양 재세척 공정으로 구성된 전체 공정에 대한 전산모사를 수행하여 운전변수에 대한 영향을 분석하였다. 계면활성제 첨가량은 미셀 생성 농도의 6-10배 정도가 최적이었으며, 활성탄 첨가량이 너무 많을 경우 계면활성제 재이용 효율이 감소하는 결과를 얻었다. 토양 흡착 효율 인자는 세척 공정에 크게 영향을 미치지 않는 반면, 활성탄 흡착 효율 인자는 회수 공정에 큰 영향을 미칠 수 있었다. 계면활성제 회수 및 재이용 공정을 적용할 경우 기존 세척 공정에 비해 계면활성제 요구량을 20-30% 수준으로 줄일 수 있을 것으로 보이며 발생하는 폐수에서의 오염도도 크게 줄일 수 있을 것으로 기대된다. 본 연구에서 개발된 모델을 통해 실제 복잡한 실험 이전 단계에서 전체 공정의 성능을 예측할 수 있으며 다양한 운전조건을 모사하여 최적의 운전조건을 도출하기 위한 기본적인 자료로 활용될 수 있을 것으로 판단된다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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