$CuInSe_2$(CIS)층에 Na의 첨가는 태양전지 셀의 효율을 향상시키는데 도움을 주는 것으로 알려져 있다. 본 연구에서는 Na이 없는 코닝 유리 기판에 Mo/Mo-Na 이중 박막을 후면 전극으로 이용하여 CIS층의 Na소스로 작용하도록 하였다. CIS/Mo/Mo-Na 다층 박막을 제조한 후, AES분석을 통해 Na은 Mo/Na층과 CIS층의 계면과 CIS층의 표면에 주로 분포하는 것을 알 수 있었다. XRD분석을 통해서 Na함량이 증가할수록 Mo박막의 우선성장면 (110)면의 피크는 감소하였고, CIS의 우선 성장면인 (112)면은 점차 증가하여 Mo-Na층이 200 nm일 때, 최댓값을 가지고 이후로는 감소하는 경향을 보인다. CIS의 결정은 기판에 수직인 방향으로 덴드라이트 성장을 한다. Mo-Na층이 200 nm까지는 밀도가 높은 결정이 성장되지만, 그 이상으로 Na농도가 증가하면 결정 입자의 크기는 다소 성장하지만 밀도가 현저하게 감소한다. 이 결과들로 보아 CIS층의 Na농도조절은 Mo/Mo-Na 이중층의 두께조절을 통해 가능하며, Na이 CIS층에 초과되어 첨가되면 특성이 저하된다.
본 연구에서는 비정질 $WO_{3}$ 박막을 작용전극으로 $V_{2}O_{5}$ 박막과 NiO 박막을 각각의 대향전극으로 사용한 두 종류의 상보형 일렉트로크로믹 소자를 제작하고 그 특성을 조사 연구하였다. 그 결과 $100{\sim}150nm$ 두께로 진공증착된 $V_{2}O_{5}$ 박막을 대향전극으로 이용하여 제작된 $ITO/WO_{3}/LiClO_{4}-PC/V_{2}O_{5}/ITO$ 구조의 상보형 소자에서는 $1{\sim}2V$ 정도의 낮은 인가전압에서 광변조량이 $50{\sim}60%$를 나타내는 우수한 특성을 나타냈다. 그리고, RF 반응성 스퍼터링 방법으로 제작된 NiO 박막을 대향전극으로 이용한 $ITO/WO_{3}/LiClO_{4}-PC/NiO/ITO$ 구조의 경우 1.5V의 인가전압에 가시광선 영역(${\lambda}=550nm$)에서 약 25% 정도, 근적외선 영역(${\lambda}=850nm$)에서 약 30% 정도의 태양광을 변조할 수 있는 특성을 보였다.
본 논문에서는 MEH-PPV와 DFPP의 폴리머 물질을 이용하여 photovoltaic device가 제작되었고, 그림 1에 두 물질의 분자 구조가 보여진다. Photovoltaic cell의 전기-광학적 특성은 활성층의 폴리머 물질에 의해 결정된다. 이러한 특성을 알아보기 위해서 홉수 스펙트럼이 측정되었다. DFPP는 chloroform, chlorobenzen, THF, acetone에 잘 녹았으며, 본 논문에서는 chloroform이 용매로 사용되었다. 제작 공정은 다음과 같다. 인듐 주석 산화물 (ITO)이 증착된 유리기판은 photolithography 공정을 거친 후, 왕수(HNO$_{3}$ + HCL)로 식각됨으로서 전극의 패턴이 제작되었다. 그리고 ITO 전극 패턴 된 유리기판 위에 PEDOT (CH8000, Baytron)이 코팅된 후 Ar이 주입되는 Convection Oven을 이용하여 120$^{\circ}$C에서 2시간 동안 열처리되어 수분이 제거되었다. 활성층에는 MEH-PPV와 DFPP가 9:1과 2.33:1로 혼합된 폴리머가 사용되었고, 이것은 0.3 %w.t.가 되도록 chloroform에 넣어 5시간 동안 스핀바를 돌려서 용해되었다. 이 용액은 ITO 전극 패턴이 형성된 글라스 위에 3000 rpm으로 45 초간 스핀코팅 되었다. 이 때 얻어진 유기물 박막층은 80$^{\circ}$C의 Ar이 주입되는 convection oven에서 3시간 동안 경화되었다. 경화된 단층 유기물 박막층 위에 Li-Al이 1000 ${\AA}$의 두께로 증착되어 전극이 형성되었고, 이후 질소가 채워진 globe box에서 소자는 encapsulation되어 산소와 수분에 대한 영향으로부터 차단되었다. 상기의 공정으로 제작된 소자의 박막구조는 그림 2에서 보여진다. 그림 3은 MEH-PPV와 DFPP를 혼합했을 때의 흡수 스펙트럼이다. 최대 흡수 파장은 511 nm였다. 그리고 photovoltaic cell의 V-I 특성 결과가 그림 4와 같이 측정되었다. 측정에서는 300${\sim}$700 nm의 파장대를 갖는 태양광 모사계가 사용되었고, 셀의 면적은 10 mm$^{2}$였다. 그림 5의 I-V 특성으로부터 MEH-PPV와 DFPP가 9:1 로 혼합했을 때보다 2.33:1 로 혼합했을 때, photovoltaic device의 효율이 향상됨을 확인할 수 있다. 빛이 75 mW/cm$^{2}$ 의 세기로 조사될 때 9:1과 2.33:1로 혼합된 소자의 open circuit voltage (V$_{oc}$)는 비슷하지만, short circuit current Density (J$_{sc}$)는 각각 -1.39 ${\mu}$A/cm$^{2}$ 와 -3.72${\mu}$A/cm$^{2}$ 로 약 2.7배 정도 증가되었음을 볼 수 있다. 이러한 결과를 통해 electron acceptor인 DFPP의 비율이 높아질수록 photovoltaic cell의 conversion efficiency가 더 크게 됨을 확인할 수 있다. 그러므로 효율이 최대가 되는 두 폴리머의 혼합 비율이 최적화되는 조건을 찾는 것은 매우 중요한 연구가 될 것이다.
CIGS 박막 태양전지 기판소재인 소다라임유리 표면에 플라즈마 전처리 후 DC 마그네트론 스퍼터링 방법으로 Mo 박막을 제조하였다. 증착압력과 증착시간 변화에 따른 Mo 박막의 물리적, 전기적 특성을 분석하였고, 셀렌화 처리 조건에 따른 $MoSe_2$ 생성 여부와 경향성을 연구하였으며, Mo 박막 두께에 따른 AZO/i-ZnO/CdS/CIGS/Mo/SLG 구조의 태양전지를 제조하여 그 특성을 분석 및 평가하였다. 증착압력이 4.9 mTorr에서 1.3 mTorr로 감소할수록 치밀하고 결정입자 사이의 공극이 적고, 증착속도가 감소하고 전기저항도가 낮은 Mo 박막이 증착되었다. 증착온도가 상온에서 $200^{\circ}C$로 증가할수록 Mo 박막은 치밀한 구조를 가지고 결정성은 향상되어 면저항이 낮게 나타났다. 셀렌화 시간이 길어질수록 Mo 박막 층은 줄어들고, $MoSe_2$ 층 생성두께가 커지는 것을 알 수 있었고, 열처리로 인해 결정화 되면서 전체 박막의 두께가 줄어들었으며, $MoSe_2$ 층의 배양성은 c축이 Mo 표면과 수직 방향으로 성장된 것을 알 수 있었다. Mo 박막의 두께가 1.2 ${\mu}m$와 0.6 ${\mu}m$인 AZO/i-ZnO/CdS/CIGS/Mo/SLG 구조로 이루어진 CIGS 박막 태양전지를 제조하였다. Mo 박막의 두께가 1.2 ${\mu}m$일 때 보다 0.6 ${\mu}m$일 때 CIGS 박막 태양전지의 변환 효율은 9.46%로 비교적 우수한 특성을 나타났다. CIGS 박막 태양전지에서 하부전극인 Mo 박막 특성은 유리기판 및 광흡수 층과의 계면 형성 따라 큰 영향을 미친다는 것을 알 수 있었고, 유리기판의 플라즈마 처리와 Mo 박막의 두께조절로 Na 효과 및 $MoSe_2$층 형성 제어함으로써 CIGS 박막 태양전지의 특성 개선에 효과를 가질 수 있었다.
ZnO는 3.37 eV의 넓은 에너지 밴드갭을 갖는 투명 전도성 반도체이며 우수한 전기적, 광학적 특성으로 인해 광원소자 개발을 위한 새로운 물질로 많은 주목을 받아왔다. 더욱이, ZnO는 쉽게 나노구조 형성이 가능하기 때문에 이를 응용한 가스센서, 염료감응태양전지, 광검출기 등의 소자 개발이 활발히 이루어지고 있다. 최근에는 GaN 기반 발광다이오드 (light emitting diode, LED)의 광추출 효율을 향상시키기 위한 ZnO 나노구조 응용에 관한 연구가 보고되고 있다. GaN 기반 LED의 경우 반도체 물질과 공기 사이의 높은 굴절률 차이로 인하여 낮은 광추출 효율을 나타낸다. 이를 해결하기 위한 방법으로 표면 roughening, texturing 등 에칭공정을 이용해 광추출 효율을 개선하려는 연구들이 보고되고 있으나, 복잡한 공정과정을 필요로 하고 에칭공정에 의한 소자 표면 손상으로 전기적 특성이 나빠질 수 있다. 반면 전기화학증착법으로 성장된 ZnO 나노구조를 이용할 때, 보다 간단한 방법으로 쉽고 빠르게 나노구조를 형성할 수 있고 낮은 공정온도를 가지기 때문에 소자의 전기적 특성에 큰 영향을 주지 않는다. 수직방향으로 잘 정렬된 ZnO 나노구조를 갖는 LED의 경우 내부 Fresnel 반사 손실을 효과적으로 줄여 발광 효율을 크게 향상시킬 수 있다. 따라서, ZnO 나노구조의 성장제어 및 성장특성을 분석하는 것은 매우 중요하다. 본 연구에서는 ITO glass 위에 ZnO 나노구조를 성장하고 그 특성을 분석하였다. ITO glass 기판 위에 RF magnetron 스퍼터를 사용하여 Al 도핑된 ZnO (AZO)를 얇게 증착한 후 전기화학증착법으로 ZnO 나노구조를 성장하였다. 농도, 인가전압, 공정시간 등 다양한 공정조건을 변화시키면서 성장 메커니즘을 분석하였고, scanning electron microscope (SEM) 및 X-ray diffraction (XRD)을 통하여 구조 및 결정성 등을 분석하였다. 또한, UV-Visible-NIR spectrophotometer를 사용하여 투과율을 실험적으로 측정하여 ZnO 나노구조의 광학적 특성을 분석하였고, rigorous coupled wave analysis (RCWA) 방법을 사용하여 계면에서 발생하는 내부 반사율을 계산함으로써 나노구조의 효과를 이론적으로 분석하였다.
ITO 박막은 현재 차세대 디스플레이인 LCD, PDP, ELD 등의 평판 디스플레이의 화소전극 및 공통전극으로 가장 많이 적용되고 있는 소재이며, 최근에는 태양전지의 투명전극으로 그 용도가 더욱 증가되고 있다. 이러한 소자들의 투명 전도막으로 사용되기 위해서는 가시광선 영역에서 80% 이상의 높은 투과도와 낮은 면 저항을 가져야 한다. 광 투과도와 면 저항은 ITO 박막의 증착조건에 따라 변하게 되는데 본 연구에서는 DC 마그네트론 스퍼터링법을 이용하여 Indium-Tin Oxide (ITO) 박막을 제작하고, 제작된 ITO 박막의 전기적 특성과 광학적 특성을 측정하여 공정조건에 따른 박막의 특성 변화를 평가하였다. 증착 조건은 주로 기판 온도와 증착 시간을 변화시켰다. 본 실험에서는 $In_2O_3$ : $SnO_2$의 조성비가 9:1 비율의 순도 99.99% ITO 타겟을 사용하였으며, coming 1737 glass를 30$\times$30 mm 크기로 가공하여 기판온도와 증착시간을 변화시키면서 ITO 박막을 제조하였다. 예비실험을 통해 인가전력 50W, 초기 진공 $2\times10^{-6}$ Torr, 작업 진공 $3.5\times10^{-2}$ Torr, 기판과 타겟 사이의 거리를 10 cm로 고정하였다. 기판 온도는 히터를 가열하지 않은 상온 ($25^{\circ}C$)에서 $400^{\circ}C$까지의 범위에서 변화시켰고, 증착시간은 5분에서 30분까지의 범위에서 변화시켰다. 증착된 박막의 면 저항 촉정을 위해 4 point probe를 사용하였고, 홀 (hall) 계수 측정기 (HMS-300)를 이용하여 홀 계수를 측정하였으며, 또한 박막의 두께는 $\alpha$-step을 사용하여 측정하였다. ITO 박막의 상분석을 위해 XRD를 사용 하였고, SEM을 이용하여 미세구조를 관찰하였다. 실험 결과로는 기판온도 $400^{\circ}C$, 증착시간 15분 이상에서는 면 저항이 모두 $8\Omega$/$\Box$이하로 낮게 나왔으며, 투과율 또한 모두 80% 이상의 높은 투과도를 보였다. 또한 ITO박막의 전기 전도도는 캐리어 농도와 이동도의 측정을 통해 두 가지 인자들에 의해 비례되는 것을 확인하였다.
투명 전극(transparent conducting oxide, TCO)은 높은 전기전도도 및 낮은 비저항 ($10^{-4}{\sim}10^{-3}\;{\Omega}cm$)과 가시광영역에서의 우수한 광투과도(> 80%) 특성을 가지며, 주로 디스플레이, 태양전지, 가스 센서 소자 등에 쓰인다. 투명전극으로 쓰이는 대표적인 물질로서는 ITO, ZnO, $SnO_2$ 등이 있으며, ITO는 전기적 특성이 우수하여 널리 사용되고 있으나 가격이 비싸고 화학적으로 불안정하고, ZnO는 ITO에 비해 가격이 저렴하지만 고온에서 불안정한 특성을 가지고 있다. 반면, $SnO_2$는 ITO와 ZnO에 비해 전기적 특성은 떨어지지만, 우수한 열적, 화학적 안정성 및 높은 내마모성을 가지고 제조단가가 저렴하여 TCO 재료로 많은 연구가 진행되고 있다. TCO 박막을 증착시키는 방법으로 CVD, ion plating, sputtering, spray pyrolysis 등이 있으며, 이 중 sputtering 방법은 균일한 입자로 균질의 박막을 입힐 수 있고 우수한 재현성과 낮은 온도에서도 증착이 가능하여 박막 제조 방법으로 널리 이용되고 있다. 본 연구에서는 $SnO_2$ 박막을 실리콘 (100) 및 글라스 (Eagle 2000) 기판 위에 RF magnetron sputtering 방법을 사용하여 제작하였다. 박막 증착을 위해 99.99%의 2 인치 un-doped $SnO_2$ 타겟을 사용하였고, 기판은 20 rpm 으로 회전시켜 균일한 박막이 형성될 수 있도록 하였으며, 초기 진공도는 $1{\times}10^{-6}\;Torr$가 되도록 하였다. 증착 변수로 기판-타겟간 거리, RF 파워, $O_2/(Ar+O_2)$ 비, 공정압력, 기판 온도 등을 각각 변화 시키며 $SnO_2$ 박막을 증착하였다. 증착된 박막의 구조적 및 광학적 특성을 분석하기위해 FE-SEM, AFM, XRD, UV/VIS spectrophotometer, Photoluminescence 등을 사용하였다.
기상으로 전달된 Ti 전구체가 열 플라즈마에서 고순도의 결정질 코어-$TiO_2$로 합성됨과 동시에 기판에 바로 증착시킬 수 있는 공정을 제시한다. 제조된 코어-$TiO_2$는 외부에 노출되지 않는 상태에서 원자층증착법(Atomic Layer Deposition, ALD)에 의하여 $Al_2O_3$로 코팅된다. 코어-$TiO_2$와 코팅된 쉘-$Al_2O_3$의 형태학적 특징은 transmission electron microscope (TEM) 및 transmission electron microscope - energy dispersive spectroscopy (TEM-EDS)를 통해 분석하였다. 제조된 코어-$TiO_2$/쉘-$Al_2O_3$ 나노입자의 전기적 특성은 염료감응 태양전지(dye-sensitized solar cell, DSSC)의 작동전극에 적용하여 평가하였다. Dynamic light scattering system (DLS), scanning electron microscope (SEM), X-ray Diffraction (XRD)을 통하여 코어-$TiO_2$의 평균입도, 성장속도 및 결정구조의 무게분율을 분석한 결과, 평균입도는 17.1 nm, 코어박막의 두께는 $20.1{\mu}m$이고 주 결정구조가 Anatase로 증착된 코어-$TiO_2$/쉘-$Al_2O_3$ 나노입자를 적용한 DSSC가 기존의 페이스트 방식으로 제작한 DSSC보다 더 높은 광효율을 보여준다. 기존의 페이스트방식을 활용한 DSSC의 에너지변환효율 4.99%에 비하여 선택적으로 조절된 코어-$TiO_2$/쉘-$Al_2O_3$ 나노입자를 작동전극으로 사용한 경우가 6.28%로 26.1% 더 높은 광효율을 보여준다.
HF, NaF, $NH_4F$와 같이 플루오르 이온(F-)이 함유된 전해질에서 티타늄 금속판을 양극산화시켜 $0.34{\mu}m$부터 최대 $8.9{\mu}m$까지 다양한 길이의 티타니아 나노튜브(TNT)를 제조하였다. 양극산화에 의해 제조된 TNT를 $450^{\circ}C$에서 소성시키면 광 활성을 가지는 아나타제 결정이 생성되었다. TNT 기반 염료감응 태양전지(DSSC)는 TNT 길이가 $2.5{\mu}m$일때 광전환 효율이 4.71%로 최대를 나타내었다. 이 값은 티타니아 페이스트를 코팅하여 제작한 FTO 기반 DSSC의 광전환 효율 보다 약 18% 높았다. 또한 TNT-DSSC의 단락전류밀도($J_{sc}$)는 $9.74mA/cm^2$로 FTO-DSSC의 $7.19mA/cm^2$ 보다 약 35% 이상 높았다. TNT-DSSC 태양전지의 광전환 효율이 더 높은 이유는 염료에서 생성된 광전자가 TNT를 통해 전극 표면으로 빨리 전달되어 광전자와 염료가 재결합 되는 것이 억제되었기 때문이다.
결정방위 (100)인 단결정 P형 실리콘 기판으로 N+PP+ 태양전지를 제작하였다. 뒷면의 P+층의 형성은 940℃에서 60분간 boron nitride를 사용하는 첫번째 boron predeposition과 boron glass를 제거하지 않고 1145℃에서 3시간 동안 행하는 두번째 predeposition으로 이루어지며 boron 확산층의 어닐링은 1100℃에서 40분간 하였다. 앞면의 N+ 층의 형성은 900℃에서 7∼15분동안 POCI3 source를 사용하는 Phosphorus Predeposition으로 이루어지며 어닐링은 800℃에서 1시간 동안 dryO2분위기로 하였다 금속전극층의 형성은 Ti, Pd, Ag의 순으로 앞, 뒷면에 이들 금속들을 질공증착한 후 사진식각을 함으로써 이루어지며 이에 다시 전기도금을 하여 전체 전극층의 두께를 3∼4μm정도로 증가시켰다. 표면 광반사를 줄이기 위해 앞면에 400℃에서 silicon nitride를 입혔으며 마지막으로 550℃에서 10분간 alloy를 함으로써 금속전극의 신뢰도를 높혔다. 그 결과 제작된 면적 3.36㎠의 N+PP+ 전지들은 100mW/㎠의 인공조명하에서 단락전류 103mA, 개방전압 0.59V ,충실도 0.8을 보였다. 따라서 실제 전면적(수광면적)효율이 14.4%(16.2%)가 되어 BSF가 없는 N+P 전지의 11%전면적 변환효율에서 약3.5%의 효율이 개선되었다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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