최근 디스플레이, 태양전지 그리고 touch screen panels 등 optoelectronic 장치의 시장이 성장함에 따라 투명전극의 수요가 증가하고 있다. Indium tin oxide (ITO)의 좋은 특성 때문에 주로 투명전극에 많이 사용되고 있다. 그러나 화학적 안정성이 떨어지고, 휘어질 때 특성저하가 심하여 금속나노와이어, 탄소나노튜브, 전도성폴리머, 그리고 그래핀 등의 다른 투명전극의 연구가 활발히 진행되고 있다. 그 중에서 그래핀은 높은 전자 이동도(200000 cm2v-1s-1)와 휘어져도 전기적 크게 변하지 않는 특성 때문에 유망한 투명 전도성 전극 (Transparent Conductive Electrodes, TCEs)으로 연구되어왔다. 또한 다양한 속성 가운데, 높은 광 투과성은 그래핀의 가장 큰 장점이다 [1]. 최근, 화학 기상 증착 (Chemical Vapor Deposition, CVD) 등 다양한 제조 방법이 대량 생산을 위해 개발되었다. 그러나 이 방법은 비용이 많이 들며, 과정이 상당히 복잡하고 높은 온도 (${\sim}1000^{\circ}C$)를 필요로 한다. 따라서 용매 기반의 환원된 그래핀 산화물(Reduced Graphene Oxides, RGOs)이 최근 주목 받고 있다. 그러나 RGOs의 면저항이 높아 전극으로서 사용이 제한된다. 따라서 전기적 특성을 향상시키는 방법으로 단일 벽 탄소 나노튜브 (Single-Walled Carbon Nanotubes, SWNTs)를 혼합하거나 화학적 도핑을 통하여 면저항을 크게 향상시키는 연구가 활발히 진행되고 있다. 그러나 이런 화학적 도핑의 경우 박막이 공기 중에 직접 산소나 습기와 반응하여 전기적 특성이 저하되는 문제점을 가지고 있다 [2]. 이러한 문제를 해결하기 위해 AuCl3을 도핑한 박막에 내열성 및 내광성 등의 화학적 안정성이 뛰어난 PEDOT:PSS를 코팅하여 필름의 공기중의 노출을 막아 줌으로써 도핑의 안전성 및 전기적 특성을 최적화하였다. 본 연구에서는 간단한 dip-coating방법을 사용하여 4개의 RGO/SWNTs 박막을 흡착하였다. 다음으로 AuCl3를 도핑하여 면저항 $4.909K{\Omega}$, $4.381K{\Omega}$인 두 개의 샘플의 시간과 온도에 따른 면저항의 변화를 확인하였다. 그리고 필름의 도핑 안전성을 향상 시키기 위해 AuCl3를 도핑한 필름 위에 전도성 폴리머 PEDOT:PSS 코팅하여 면저항 $886.1{\Omega}$, $837.5{\Omega}$인 두 개의 샘플의 시간과 온도에 따른 면저항의 변화를 확인하였다. AuCl3 도핑된 필름의 경우 공기 중에 150시간 노출 시 72%의 면저항 증가가 발생하였지만 PEDOT:PSS가 코팅된 필름의 경우 5%의 면저항 증가가 나타나 확연한 차이를 보였다. 또한 AuCl3 도핑한 필름의 경우 $150^{\circ}C$에서 60시간동안 공기중에 노출되었을 때 525%의 면저항 증가가 발생하였지만 PEDOT:PSS가 코팅된 필름의 경우 58%의 면저항 증가를 나타내었다. 이것은 PEDOT:PSS가 passivation역할을 하여 필름이 공기에 노출된 부분을 막아주어 도핑된 필름의 면저항의 변화를 줄여 주었음을 알 수 있다.
그래핀은 본연의 우수한 물성으로 인하여 전자소자, 에너지 저장매체, 유연성 전도막 등 다양한 분야로의 응용가능성이 제기되었으나, 실제적인 응용을 위해서는 구조적인 결함을 최소화하며, 특성을 자유로이 제어하거나 향상시키는 공정의 개발이 요구된다. 특히 그래핀을 전자소자로 응용하기 위해서는 전기적 특성을 제어하는 것이 요구된다. 일반적으로 화학적 도핑은 그래핀의 전기적 특성을 제어하는 효율적인 방법으로 알려져 있다. 화학적 도핑은 그래핀을 구성하는 탄소원자를 이종원자로 치환하거나 표면에 흡착시켜 기능화 된 그래핀을 얻는 방법으로, 특정 가스 분위기에서 고온 열처리하거나 활성종들이 존재하는 플라즈마에 노출시키는 방법이 제시되었다. 특히 플라즈마를 이용한 도핑방법은 저온에서 단시간의 처리로 도핑이 가능하고, 플라즈마 변수를 변경하여 도핑정도를 수월하게 제어할 수 있다는 장점을 가지고 있다. 그러나 플라즈마내의 극성을 띄는 다양한 활성종들의 충돌효과로 인하여 구조적인 손상이 발생하여 오히려 특성이 저하될 수 있어 이를 고려한 플라즈마 공정조건의 설정이 필수적이다. 따라서 본 연구에서는 플라즈마에 노출된 그래핀의 Raman 특성을 고찰함으로써 화학적 도핑과 구조적인 결함의 경계를 확립하고 구조결함의 형성을 최소화한 효율적인 도핑조건을 도출하였다. 그래핀은 물리적 박리법을 이용하여 300 nm 두께의 실리콘 산화막이 존재하는 실리콘 웨이퍼 위에 제작하였으며, 평행 평판형 직류 플라즈마 장치를 이용하여 전극의 위치, 인가전력, 처리시간을 변수로 암모니아($NH_3$) 플라즈마를 방전하여 그래핀의 Raman 특성변화를 관찰하였다. 그래핀의 구조적 결함 및 도핑 효과는 라만 스펙트럼의 D, D', 2D밴드의 강도와 G밴드의 위치와 반치폭(Full width at half maximum; FWHM)의 변화를 통해 확인하였다. 그 결과, 인가전력과 처리시간에 따라 결함형성과 질소도핑 영역이 구분 가능함을 확인하였으며, 이를 바탕으로 결함형성을 최소화한 효율적인 도핑조건이 접지전위, 0.45 W의 인가전력, 처리시간 10초이며, 최적조건에서 계산된 도핑레벨은 $1.8{\times}10^{12}cm^{-2}$임을 확인하였다.
본 연구에서는 실리카 주형을 사용하여 중형기공성 탄소 재료인 CMK-3와 CMK-5를 제조하였으며 이의 수소 저장량을 측정하였다. 비교 물질로는 탄소 재료 중 수소 저장에 관해 가장 많은 연구가 이루어진 다중벽 탄소나노튜브를 사용하였다. 실험 결과, 탄소체에 흡착되는 수소의 양은 탄소 물질의 표면적과 매우 밀접한 관계가 있으며 표면적이 증가될수록 수소 저장량이 증가함을 확인할 수 있다. 본 연구에서 사용된 탄소 재료 중 CMK-5가 가장 높은 수소 저장량을 나타내었으며 CMK-3, MWCNT 순으로 높은 수소 저장량을 보였다. CMK-5의 경우, 팔라듐을 도핑하였을 때 수소 저장량이 매우 크게 증가하였으며 이는 hydrogen spill-over 효과에 의한 것으로 생각되며 이와 같은 현상은 팔라듐이 도핑된 CMK-5의 수소 저장량을 결정하는데 가장 큰 역할을 하는 것으로 나타났다.
그래핀은 2차원 물질으로서 전기적, 열적으로 독특한 성질로 인해 주목받고 있으며, 전 세계적으로 많은 연구가 진행 되었다. 그러나 그래핀은 밴드갭이 없을 뿐 아니라 2차원물질로서 표면에 화학적 도핑하는 기술이 정립되지 않아 인해 전기적 소자에 적용하기 어려운 문제가 있었다. 본 연구에서는 질소 유도 결합 플라즈마를 이용하여 대면적의 그래핀을 n형 도핑시키는 연구를 진행하였다. 또한 CVD-그래핀에서의 도핑 메커니즘을 규명하기 위해, AFM, Raman, XPS 에 의한 화학적 분석을 시도하였다. 뿐만 아니라 메탄($CH_4$) 플라즈마를 이용하여 CVD-그래핀의 결함을 탄소로 채워서 결함밀도를 감소시키는 연구도 수행하였다.
탄소 도핑$(5{\times}10^{19}\;cm^{-3})$된 p-type GaAsSb 에피층 위에, Ti/Pt/Au, Pd/Au, Pd/Ir/Au를 이용한 다층 오믹 접촉을 제작하였다. MOCVD(metal-organic chemical vapor deposition)를 이용하여 성장시킨 이 p-GaAsSb의 정공 이동도는 탄소의 도핑 농도가 매우 높음에도 불구하고, $50\;cm^2/Vs$로 측정되었다. 오믹 접촉의 전기적 특성을 측정하기 위하여 TLM(Transfer length method)를 이용하였다. Pd/Ir/Au을 이용한 오믹접촉의 specific contact resistivity는 $10^{-8}\;ohm-cm^2$ 보다 작은 수치를, transfer length는 100 nm보다 작은 수치를 보였으며, Ti/Pt/Au을 이용한 ohmic contact의 specific contact resistivity는 $10^{-7|\;ohm-cm^2$ 보다 작은 수치를, transfer length는 400 nm보다 작은 수치를 나타내었다.
본 연구에서는 흑연(graphite)과 티타늄(titanum; Ti) 타겟이 양쪽에 부착되어 있는 비대칭 마그네트론 스퍼터링 장치를 이용하여 Ti이 도핑되어진 다이아몬드상 탄소박막(Ti doped Diamond-like carbon, DLC:Ti)을 증착하였다. 흑연과 티타늄 타겟의 파워는 고정하고 기판에 음의 DC 바이어스를 인가하여 DC 바이어스 변화에 따른 DLC:Ti 박막을 증착하였다. 증착되어진 박막의 음의 DC 바이어스의 변화에 따라 변화되어지는 경도와 마찰계수, 표면의 거칠기, 접촉각 등의 트라이볼로지 특성들을 분석하였으며, XPS와 라만등의 분석법을 이용하여 박막의 구조적 특성과 트라이볼로지 특성과의 관계를 고찰하였다.
플라즈마 CVD와 아크방전법을 혼합한 하이브리드 공정을 통하여 알곤과 메탄 그리고 질소를 인입하여 Cr을 타겟으로한 아크방전과 기판에 전극을 인가하는 방식의 플라즈마 CVD공정을 복합화하여 금속이 함유된 Cr-C:H 박막을 합성하고, 공정에 질소를 인입하여 박막에 질소를 도핑하여 부내식성과 전기적 전도성에 관한 고찰을 하였다. 내부식성은 동전위분극시험에서 $1{\mu}A/cm^2$을 보였고, 전기저항은 $1m{\Omega}-cm$ 이하로 측정되어 내식성과 전기전도성을 동시에 갖는 박막을 합성할 수 있었다. 내식성과 전기전도성에 대한 원인규명을 위하여 박막의 구조분석을 XPS, XRD, Raman 분석을 통하여 실시하였다. 흑연화 탄소(Graphitic carbon)와 금속콤포짓(Metal composite)은 내식성에 영향을 주었으며, 전도성물질의 percolation효과와 질소와 탄소의 단일 결합과정에서 생성되는 잉여전자에 의한 단일 결합(C-N) 분율이 전기전도성에 영향을 주었다.
EDISON 나노물리 사이트에 탑재된 탄소나노튜브 FET 소자 시뮬레이션 툴을 이용하여 나노 CNT 소자에서의 p-n접합이 갖는 특성을 살펴보았다. 순방향 바이어스에서는 일반적인 p-n접합과 유사한 특성을 보이나 그 원리는 다름을 알 수 있었으며, 역방향 바이어스에서는 밴드 대 밴드 터널링에 의한 전류가 발생함을 확인하였다. 또한 이러한 역방향 바이어스 하의 전류가 도핑농도에 따라 변함을 확인하여 실제 CNT 소자의 도핑농도를 예측해볼 수 있는 가능성을 확인하였다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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