이 연구는 전남 광양광산과 그 주변의 하천에 형성되어 있는 부유성 비정질 퇴적물의 지구화학적 특성을 밝히기 위해 수행되었다. 부유성 비정질 퇴적물의 주요성분은 Fe$_2$O$_3$이며, Fe$_2$O$_3$의 함량은 17.9${\cdot}$72.3wt.% 범위로 나타난다. Fe함량이 증가하면 Si, Al, Mg, Na, K, Mn 및 Ti 함량이 감소하며 Te, Au, Ga, Bi, Cd, Hg, Sb, 및 Se등의 함량은 증가한다. 하상 침전물인 비정질 퇴적물에는 As(최대 54.9ppm), Bi(최대 3.77ppm), Cd(최대 3.65ppm), Hg(최대64ppm), Sb(최대 10.1ppm), Cu (최대 37.1ppm), Mo(최대 8.86ppm), Pb(최대 9.45ppm) 및 Zn(최대 29.7ppm) 등의 중금속원소가 농집되어 있다. 황갈색 침전물에는 Au(최대 4.40ppm)와 Ag(최대 0.24ppm) 함량이 매우 높게 나타나며, Au함량은 하천의 상류지역에 높은 함량을 보이다가 하류지역으로 갈수록 그 함량이 감소한다. 반면에 Ag 함량은 상류지역의 하천에 낮은 함량을 보이다가 하류지역으로 갈수록 그 함량이 증가하여 나타난다. XRD분석에서 하상의 황갈색 침전물은 X-선회절선이 뚜렷하지 않은 비정질이거나 결정도가 미약한 철수산화물로 밝혀졌으며, 석영, 침철석, 고령토, 일라이트 등이 관찰된다. IR분석에서 비정질 하상 퇴적물은 OH기, H$_2$O, SO$_4$ 및 Fe-O 기에 의한 흡수밴드가 관찰된다.
갈색 침전물의 생성은 우리나라 지하수의 개발 및 공급에 있어 흔히 발생하는 문제 중의 하나인데, 이에 따라 색도, 맛, 탁도 및 용존 철 함량 등의 항목에 있어 먹는 물 수질 기준을 초과하게 되고, 물 공급 시스템에 스케일링의 문제를 야기하게 된다. 경기도 파주 지역 지하수의 경우에도 양수 후 몇 시간 내에 갈색 침전물이 형성되어 수질을 악화시키고 있다. 본 연구에서는 지하수의 탁도를 유발하는 원인과 지화학적 반응 경로를 이해하고자, 평형열역학 및 반응속도론적 접근을 통하여 갈색 침전물의 형성과정을 파악하였다. 본 연구결과는 침전물의 형성을 최소화하기 위한 적정 양수 기법은 물론 수질 향상을 위한 최적 수처리 기법을 설계하는데 있어 중요한 자료로 활용될 것이다. 파주 지역의 암반 지하수는 물/암석(편마암)반응에 의해 Ca-$HCO_3$형의 수질 특성을 보인다. SEM-EDS 및 XRD 분석 결과, 갈색 침전물은 비정질의 함철 산화물 또는 수산화물로 해석된다. 다양한 공극 크기(6, 4, 1, 0.45, 0.2 $\mu\textrm{m}$)를 갖는 여과지를 이용한 다단계 여과 결과, 이들 침전물은 크기에 있어 대부분 1 내지 0.45$\mu\textrm{m}$의 입도를 갖는 콜로이드 형태이지만, 질량 분포로 볼 때는 1 내지 6$\mu\textrm{m}$범위가 우세함(총 질량의 약 81%)을 알 수 있다. 다량의 용존 철(II)은 지하수 유동 중에 철 함량이 높은(최대 3wt.%) 단층 파쇄암 내의 녹니석(clinochore)의 용해로부터 기원하는 것으로 판단된다. PHREEQC 프로그램을 이용한 포화지수 계산 및 pH-Eh 관계도에 대한 검토 결과, 침전물은 함철 수산화물임이 확인되며, 환원 조건에 있던 심부 지하수가 양수에 의해 산소에 노출되면서 화학성 변화(특히, 산화)에 의하여 침전함을 알 수 있다. 양수 이후의 시간 경과와 더불어 양수된 지하수의 pH, DO, 알칼리도는 점차 감소하며. 탁도는 증가하다가 일정 시간 경과 후 감소하는 경향을 보인다. 양수 이후의 경과 시간에 따른 용존 철(II)의 농도 감소율(즉, 반응 속도)은 Fe(II)=10.l exp(-0.0009t)로 표현된다. 따라서 갈색 침전물의 생성 반응은 양수 및 양수 후 저장 과정 중에 산소의 유입에 따른 산화 반응에 기인하며, 그 반응은 시간, 산소분압 및 pH에 의존함을 알 수 있다. 탁도를 제거하여 음용 가능한 수질을 확보하기 위해서는, 충분한 시간 동안 충분한 크기를 갖는 탱크 내에서의 다단계 저장 및 폭기를 거친 이후에 응집된 침전물에 대한 여과가 제안된다. 이때, 비용 절감 차원에서 상이한 입도 조건에서의 다단계 여과가 효과적일 것으로 생각된다. 한편, 개발 관정 내에서의 스케일링을 최소화하기 위해서는 심부 지하수로 산소가 풍부한 천층 지하수가 유입되는 과정을 최소화할 필요가 있다. 이를 위해서는 적정 채수량 범위 내에서의 지속적인 양수가 효과적일 것이다. 아울러, 산소가 풍부한 천층 지하수의 채수를 위한 별도의 관정 설치도 고려할 수 있을 것이다.
경북 일원에 분포하는 일부 약수탕(7개)의 침전물의 광물학적 특징을 수질과 관련하여 고찰하였다. 약수탕의 수질유형은 $Ca-HCO_3$, $Na(Ca)-HCO_3$, $Ca-SO_4$로 나타난다. 약수의 가장 풍부한 화학성분은 Ca, Fe, $HCO_3\;^-$이다. 대부분의 pH는 5.76${\sim}$6.81 범위를 보이지만, 황수탕의 경우는 예외적으로 pH 2.8의 강산성을 보인다. 수질분석치를 근거로 한 포화지수 계산에 따르면 모든 약수는 철산화물, 철수산화광물에 대하여 과포화상태에 놓여 있어 이들 광물들은 쉽게 침전될 수 있을 것으로 예측된다. 침전물의 입도분석결과에 따르면 침전물은 다양한 입도의 물질로 구성되어 있는데, 이는 수질변화에 민감한 함철광물의 상변화 가능성 또는 여러 광물종의 혼합물의 존재를 지시한다. 대체로 적갈색 침전물의 입자가 연갈색 침전물에 비하여 더 크다. XRD, SEM분석결과 주요 광물들은 페리하이드라이트(2-line type), 슈베르트마나이트, 침철석 및 방해석로 구성되며, 규산염광물과 망간산화물이 소량 수반된다. 대부분의 약수탕에서 가장 풍부한 광물은 페리하이드라이트인데, 이것의 입자크기는 $0.1{\sim}2\;{\mu}m$ 범위이며, 평균 $0.5\;{\mu}m$의 구형의 극미립질이 주를 이룬다. pH가 매우 낮은 황수탕에서는 슈베르트마나이트가 특징적으로 형성된다. 철박테리아의 일종인 Gallionella ferruginea는 신촌약수탕에서 흔하게 관찰되는데, 극미립질 구형의 철산화물 입자들이 Gallionella stalk 표면에 치밀하게 분포한다. 이같은 특징은 Gallionella 박테리아의 활동이 철광물의 형성에 직접적인 영향을 주는 것임을 의미한다. 조사된 약수탕의 수질특징과 침전광물의 형성은 서로 밀접한 관련성을 가지는 것으로 나타났다.
소석회$(Ca(OH)_2)$사 탄산칼슘$(CaCO_3)$을 응집제로 이용한 화학적 응집/침전법으로 지하수로부터 중금속을 제거하는 실내실험을 실시하였다. 비소(As), 카드뮴(Cd), 망간(Mn), 납(Pb), 아연(Zn)으로 오염시킨 인공오염수로부터 중금속을 제거하는 배치 실험 결과, 소석회를 이용한 경우, As과 Mn의 제거 효율은 $0.3\;wt.\%$소석회 첨가만으로 $90\%$ 이상을 나타내었으며, Cd와 Zn의 경우 $0.5\;wt.\%$ 첨가 시 약 $75-85\%$온의 제거 효율을 나타내었다. 탄산칼슘을 첨가한 경우 소석회 첨가에서 제거율이 비교적 낮았던 Pb의 제거율이 매우 높게 나타나 $0.1\;wt.\%$의 첨가만으로 거의 $100\%$를 제거할 수 있었으며, Cd의 제거율도 소석회보다 높게 나타나 $1.0\;wt.\%$ 첨가시 $93\%$이상의 제거율을 나타내었다. 그러나 As, U, Zn의 제거율은 약 30- $50\%$정도로 낮게 나타났다. 대형 칼럼 반응조를 이용한 중금속 제거 실험에서는, 응집제를 오염지하수에 첨가한 후 응집제의 확산 유도와 응집제와 응집할 입자간의 접촉을 위해 급속 교반하였으며, 교반으로 인해 성장된 플럭(floc)의 침전을 유도하여 상등액과 침전입자를 분리함으로써 오염지하수로부터 중금속을 제거하였다. 소석회를 첨가한 칼럼실험의 경우, 앞서의 배치실험 결과와 같이 As는 $1wt.\%$의 소석회 첨가에 의해서 침전 30분 이후에 $99\%$이상의 제거 효율을 나타내었다. Cd, Mn, Zn도 $80-85\%$의 제거효과를 나타내어 높은 제거 효율을 나타내었으나, Pb의 제거 효율은 배치 실험의 결과와 같이 낮아 약 $40\%$내외를 유지하였다. 소석회 침전 슬러지를 재활용하여 중금속 제거 실험을 반복 실시한 결과도 As, Mn, Cd에 대해서는 침전 슬러지 재활용 2회까지 평균 $90\%$이상의 높은 제거율을 나타내었으며, Zn에 대해서는 $70\%$내외의 제거율을 나타내었다. 탄산칼슘을 이용한 칼럼실험에서는 Cd와 Pb의 경우 제거 효율이 높아, 침전 후 30분 이내 에 $95\%$이상이 제거되었다. Zn은 $57\%$의 제거율을 나타내었으며, As와 Mn은 제거율이 낮아 약 $40\%$정도가 제거되었다. Fe와 Mn의 농도가 매우 높은 울산지역의 실제 매립장의 오염지하수를 대상으로 $1wt.\%$의 소석회를 이용한 칼럼실험 결과, 두 원소 모두 $96\%$이상의 제거율을 나타내어 소석회를 이용한 응집/침전법의 중금속 오염지하수 정화 효율이 매우 뛰어난 것으로 나타났다
강우 시, 건설 현장 내에서 발생하는 비점오염원의 경우 타 오염 물질 대비 부유 물질 부하량이 매우 높게 나타나며 강우 강도에 대한 민감도가 공사 초반의 경우 매우 높게 나타난다. 이러한 비점오염원을 저감할 수 있는 시설로 가설형 비점오염원 처리 시설과 여과형 처리 시설이 있다. 가설형 시설의 경우 전반적으로 비점오염원에 대한 저감 효율이 제한적이며, 여과형 처리 시설의 경우 동력의 소모가 높고, 공간적 효율성이 다소 떨어진다는 단점이 있다. 따라서, 본 연구에서는 기존의 비점오염원 처리 시설의 단점을 해소하고 보다 높은 비점오염원 처리 효율을 확보하기 위해 조립식 응집 침전 시스템을 개발하여 현장에 적용하여 비점오염원 처리 특성을 평가하고자 하였다. 조립식 응집 침전 시스템의 경우 가설 형식이나 여과형 처리 시설 대비 매우 높은 처리 효율을 나타내며, 공간적 효율성이 매우 높은 것으로 나타나 비점오염원 발생 인근 지역의 수계 오염 방지 및 민원 발생 방지 효과가 있을 것으로 기대할 수 있었다. 이러한 조립식 응집 침전 시설의 현장 적용 시, 최적의 비점오염원 저감 효과를 확보하기 위해서는 발생 비점오염원의 농도에 따라 적정 응집제 주입량 산정 및 슬러지 순환 시설의 적용 및 지속적인 유지 관리를 통한 침전 슬러지의 계면 높이 조절이 반드시 필요하다.
일반적으로 도금 폐수를 비롯한 산업 폐수 내 중금속 처리에 적용되는 응집-침전은 응집제의 비용과 침전 효율의 불안정성이라는 한계가 존재한다. 본 연구에서는 수산화물 생성-분리막 공정을 전제로 하여, pH와 교반조건에 따른 수용액 상의 중금속 제거 효율과 생성된 수산화물의 입도 분포를 고찰하였다. pH별 실험 결과, pH 9-10에서 최적의 중금속 제거 효율이 확인되었으며, 무기응집제인 $FeCl_3$의 투입은 오히려 제거 효율을 저하시켰다. 완속교반 시간 및 강도는 70 rpm, 20 min 조건이 최대 효율을 보였으며 Cu, Ni, Zn 모두 청정 지역 기준 폐수 배출 기준을 만족하였다. 나타났다. 생성된 중금속 수산화물의 입도 분석을 수행한 결과, 입자의 99.9 %가 $2{\mu}m$ 이상이었다.
시화호 인공습지의 수리동력학적 특성과 입자성 물질의 침전특성을 살펴보기위해 물흐름조사 및 입자성 물질의 퇴적율 측정을 실시하였다. 시화호 인공습지는 크게 3개의 습지(반월, 동화, 삼화)로 나누어 볼 수 있는데 이는 각각의 하천에서 유입되는 비점오염물질의 처리를 위해 조성되었다. 조사지역은 반월천 고습지를 대표지역으로 선정 후 실시하였다. Rhodamine 50WT Red를 사용하여 물흐름 실험을 수행한 결과 자유수면(open water) 지역과 수로를 통한 물흐름이 주를 이루고 있었으며 식물이 식재되어 있는 폐쇄수역(closed water)에서의 물흐름이 지체되는 것으로 나타났다. 반월습지의 상부 및 하부 습지의 평균 수리학적체류시간(hydraulic retention time, HRT)은 각각 34.1 hr, 74.6 h,로 나타났으며 총 체류시간은 108.7 hr(4.5 day)이었다. 반면에, 침전율은 침전지(A지역)보다는 하류부의 open water지역(B, C, D지역)에서 높은 것으로 조사되었다. 향후 open water 내에 축적 가능한 sediment 양을 추정한 결과 20년 후 각 지역의 침전 깊이는 A: 6.3 cm, B: 8.3 cm, C: 7.0 cm, D: 9.5 cm로 나타났다. sediment trap 내의 유기물 축적량은 강우의 영향으로 1차 조사시기에 가장 높은 것으로 나타났으며 A 지역보다 B, C, D 지역에서의 축적량이 높은 것으로 조사되었다. 또한, 질소, 인 성분들은 하부습지에서 높게 나타났다. 이러한 결과로 인공습지의 효율적 관리를 위해서는 물흐름 및 입자성 물질들의 퇴적 특성에 대해 시간 변화에 따른 지속적인 조사 및 관리가 요구되어 진다.
도시유역의 소하천은 불투수 면적의 증가 및 우수관거의 설치로 인해 오염물질 및 강우의 유달률이 증가한 반면 침투 및 저류 기능의 감소로 인해 지하수위가 저하되어 비강우시에 현저하게 유량이 감소되어 하천환경에 심각한 문제를 나타내고 있다. 이러한 문제를 해결하기 위해 다수의 연구에서 유역에 저영향개발기술을 제안하고 있으나 이들은 과다한 면적을 필요로 함에 따라 설치 및 유지관리에 많은 비용이 발생하고 기존에 개발되어 있는 도시유역에 적용하기 어렵다는 문제점이 있다. 본 연구에서는 도시 소하천의 유량과 수질 문제를 저감하기 위해 위와 같은 문제점을 고려하여 하천 제외지 지하공간을 이용하여 초기 우수 제어 시스템을 개발하고자 하였다. 본 시스템은 도시유역에서 강우에 의해 초기에 오염물질이 다량으로 유출되는 소위 초기세척효과를 제어하기 위해 침전시스템을 설치하고 및 교체가 가능한 카트리지형 여과 시스템으로 구성하였다. 여과 시스템에서 섬유필터를 이용하여 수질을 개선하고 또한 침전 및 여과시스템에 저류가 가능하도록 하여 도시 소하천의 유량에 따라 방류를 조절함으로써 도시 하천의 건천화 감소에 도움이 되도록 구성하였다. 또한 초기우수 제어 시스템을 효율적으로 운영하기 위해 SWMM(Storm Water Management Model) 적용 결과와 자동모니터링 스시템을 활용하는 종합설계 및 관리시스템을 개발하고 있다. 이를 위해 시범 유역에 SWMM을 구축하고 보정 및 검증을 실시하였다. ?측 및 SWMM을 이용하여 계산한 결과 연구대상 지역에서 처리시설에서 수용할 수 있는 초기우수유출량의 적정량은 초기강우 4시간 또는 6 mm의 누적강우량으로 산정되었으며 이를 토대로 현장의 지형여건에 따라 시스템의 설계기준이 수립될 수 있다.
동래 납석광산 지역의 산성광석배수(ARD)에 의해 오염된 동래천의 공간적 화학조성 변화와 중금속의 제거 과정을 중화실험을 통하여 조사하였다. 광산에 인접한 동래천은 강산성(pH 3.0~4.2)이며 많은 양의 Al. Fe, $SO_4$및 중금속(Pb, Cu, Zn, Cd)을 포함하고 있다. 동래천의 화학조성은 산성배수의 침출지에서부터 수영강과의 합류지점까지 체계적으로 변화한다. 즉, 동래천으로 유입되는 침출수는 Al과 Fe가 풍부하나 하류로 갈수록 Al이 풍부한 조성으로 변한다. 침출수(pH 2.3)는 오염되지 않은 동래천(pH 6.5)과 소규모의 지류(pH 6.2)와 혼합되면서 pH가 최대 4.2까지 증가한다. 이러한 낮은 pH 범위(<4.2)에서는 거의 모든 Fe가 침전되나 Al은 대부분 용존상태로 남게 되어 하류로 갈수록 A띠 풍부한 조성으로 변화하게 된다. 한편, Al이 풍부한 하류의 지표수는 유량이 큰 수영강(pH 6.9)과 혼합되면서 pH가 증가(5.7)하여 흰색의 Al 침전물을 형성시킨다. 침출수를 대상으로 한 중화실험 결과. pH 3.5 이하에서 Fe침전물이, pH 4~6범위에서 Al 침전물이, 그리고 pH 6.0이상에서 Mn침전물이 형성되었다. pH의 증가에 따른 이러한 Fe, Al 및 Mn의 단계적인 침전은 실제 동래천에서 관찰되는 침전물의 형성과 잘 일치하고 있다. 또한 pH 증가에 따른 Fe및 Ai침전물에 의한 중금속의 흡착순서는 Pb>Cu>Cd$\geq$Zn이었으며, 50%의 흡착을 보이는 pH의 값($pH_{50}$은 Pb 3.2, Cu 4.5, Cd 5.2 및 Zn 5.8이었다. 이와 비교하기 위해서, Al이 풍부한 하류의 지표수를 대상으로 한 중화실험 결과, $pH_{50}$의 값은 Pb 4.5, Cu 5.8, Cd 7.4 및 Zn 7.0으로서 침출수에 비해 높은 값을 보였다. 이와 같은 결과로부터, 광산배수에서의 중금속의 제거는 pH의 변화뿐 만 아니라 하천수의 Fe 및 Al의 상대적인 양에 따라 결정됨을 알 수 있다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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