전 세계적으로 환경문제를 해결하기 위한 방안으로 환경규제를 강화시키며 특히 다양한 대기오염 물질 중 최근 큰 이슈인 초미세먼지 저감을 위해 전구물질로 알려진 질소산화물을 제어하기 위한 다양한 기술개발이 가속화되고 있다. 특히, 다양한 처리기술 중에 기술적·경제적인 이점을 갖춘 선택적 촉매환원법(selective catalytic reduction, SCR) 기술을 통하여 질소산화물 제거를 위해 암모니아를 환원제로 반응에 참여시켜 인체에 무해한 H2O, N2로 전환하는 기술이 대표적이다. 최근 전 세계적으로 다양한 산업군에서 질소산화물이 배출되고 있으며, 점오염원뿐만이 아니라 비점오염원(mobile sources)에 대한 규제가 강화되고 있다. 디젤엔진이 장착된 선박 배가스 처리장치 내 SCR 기술이 주목을 받고 있으며, NH3-SCR에 사용되는 촉매는 주로 VOx/TiO2, VOx/W/TiO2 촉매가 대표적이다. 한편 선박 디젤엔진에 사용되는 연료에 따라 연소배가스 특성이 다르다. 이러한 연료가 연소됨에 따라 SO2, SO3가 발생되고 환원제인 NH3와 결합하여 황산암모늄염((NH4)2SO4), ABS (ammonium bisulfate, NH4HSO4)과 같은 염을 형성시켜 탈질촉매의 비활성화 문제가 발생된다. 이러한 비활성화 물질이 침적된 탈질촉매를 재활성화 시키기 위하여 열 산화를 통해 재생시키고 있다. 이처럼 선박용 SCR 촉매는 강화되는 배출규제 및 엔진기술의 발달로 저감되는 운전 온도에 대비하여 저온 활성 재생이 가능한 고활성, 고내구성 촉매기술 개발이 필요하다.
PEMFC를 구성하는 여러 부품 중 핵심부품은 MEA(Membrane Electrode Assembly)으로서 실제 연료전지 반응이 일어나며 연료전지의 성능을 결정하는 부품이다. 그러나 PEMFC의 특성 상 촉매로 귀금속인 Pt가 사용됨에 따라 경제성이 확보된 MEA의 성능을 얻기 위해선 현재 Pt 담지량을 0.3mg/$cm^2$ 이하로 크게 감소시키면서 Pt촉매의 고분산화와 미반응 사이트의 감소가 필요하다. 본 연구에서는 Pt 촉매의 미반응 사이트를 줄이고자 전기영동법에 의해 카본전극(carbon black + GDL) 상에 Pt 나노입자를 직접 석출시켜 Pt/C 촉매 전극을 제조 하였다. 본 실험에서는 가장 좋은 Pt 나노입자의 석출거동을 나타낸 30mA/$cm^2$, pH 2, duty cycle 25% 조건을 기준으로 하여 electro-deposition time을 통한 석출량 제어와 carbon paper의 wet proofing 정도에 따른 Pt의 석출거동을 조사하였으며, 종래의 방법으로 제조한 Pt/C 촉매전극의 전기화학적 특성과 비교 분석하였다. 전기영동 석출법에 사용된 Pt나노입자는 $H_2PtCl_6{\cdot}6H_2O$로부터 화학적 환원법으로 합성한 2~3nm 입경을 갖는 Pt콜로이드를 사용하였으며, magnetic stirring과 항온 ($20^{\circ}C$)을 유지하여 실험하였다. 전기영동 석출량 제어는 electro-deposition time을 5~25분까지 5분 간격으로 나누어 실험하였고 카본전극을 구성하는 carbon paper의 wet proofing 정도가 Pt 나노입자 석출거동에 미치는 영향을 조사하기 위하여 20, 40, 60%의 서로 다른 wet proofing 값을 갖는 carbon paper를 사용하여 Pt/C 촉매 전극을 제조하였다. 전기영동법으로 석출된 카본블랙 전극 상 Pt나노입자의 분산도와 담지량는 각각 FE-SEM과 TGA 장비를 사용하여 측정하였고, 제조된 Pt/C 촉매 전극의 전기화학적 촉매 특성은 cyclic voltammetry(CV)법으로 측정하였다.
An Sung-Yong;Lee Jong-Kwang;Rang Seong-Min;Kwon Se-Jin
Proceedings of the Korean Society of Propulsion Engineers Conference
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2005.11a
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pp.266-271
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2005
An experimental investigation of a microthruster using hydrogen peroxide as a monopropellant is described. The study comprises of preparation method of silver as a catalyst and performance evaluation of a catalytic reaction chamber. Silver was reduced in $H_2$ environment at $500^{\circ}C$. The catalytic reaction chamber was tested to determine the optimum configuration of the catalyst bed. The catalyst bed was made of a glass wafer substrate sputtered with silver and had a length of 20 mm. The conversion rate was measured with various residence time, catalyst bed temperature, catalytic coated area.
The $SO_2$ reduction using CO and $H_2$ over Sn-Zr based catalysts was performed in this study. Sn-Zr based catalysts with Sn/Zr molar ratio (0/1, 1/4, 1/1, 2/1, 3/1, 1/0) were prepared by the precipitation and co-precipitation method. The effect of the temperature on the reaction characteristics of the $SO_2$ reduction with a reducing agent such as $H_2$ and CO was investigated under the conditions of space velocity of $10,000ml/g_{-cat.}h$, $([CO(or\;H_2)]/[SO_2])$ of 2.0. As a result, the activity of Sn-Zr based catalysts were higher than $SnO_2$ and $ZrO_2$. The reactivity for the $SO_2$ reduction with CO was higher than that with $H_2$, and sulfur yield in the $SO_2$ reduction by $H_2$ was higher than that by CO. The reactivity for the $SO_2$ reduction with $H_2$ was increased with the reaction temperature regardless of Sn-Zr based catalyst with a Sn/Zr molar ratio. $SnO_2-ZrO_2$ (Sn/Zr=1/4) had highest activity at $550^{\circ}C$, in the $SO_2$ reduction with $H_2$ and $SO_2$ conversion of 94.4% and sulfur yield of 66.4% were obtained at $550^{\circ}C$. On the other hand, in the $SO_2$ reduction by CO, the reactivity was decreased with the increase over $325^{\circ}C$. At the optimal temperature of $325^{\circ}C$, $SO_2$ conversion and sulfur yield were about 100% and 99.5%, respectively, in the $SO_2$ reduction over $SnO_2-ZrO_2$ (Sn/Zr=3/1). Also, the $SO_2$ reduction using syngas with $CO/H_2$ ratio over $SnO_2-ZrO_2$ (Sn/Zr=2/1) was performed in order to investigate the application possibility of the simulated coal gas as the reductant in DSRP. As a result, the reactivity of the $SO_2$ reduction using syngas with $CO/H_2$ ratio was increased with increasing the CO content of syngas. Therefore, it could be known that DSRP using the simulated coal gas over Sn-Zr based catalyst is possible to be realized in IGCC system
In this study, the study of the selective catalytic oxidation (SCO) for controlling the $NH_3$ at $200{\sim}350^{\circ}C$ range was investigated. Physicochemical properties of the catalysts were determined using XRD and XPS analysis. In the case of catalytic activity according to thermal treatment condition, the reduction catalyst showed better activity than that of using the calcination catalyst. It was confirmed that the valence state of reduction catalyst was mainly $Pt^{2+}$ and $Pt^0$ as analyzed by XPS. Also, when comparing the reaction activities of $Pt/TiO_2$ catalysts according to the reduction temperature, the $NH_3$ conversion of the catalyst reduced at $700^{\circ}C$ showed the most excellent activity. However, the best activity of $NH_3$ conversion to $N_2$ was obtained for the catalyst reduced at $600^{\circ}C$.
The electrocatalytic reduction of O₂ was investigated with methyl viologen and methylene blue incorporated clay-modified electrodes. Clay suspensions were prepared with Na-montmorillonite, Ca-montmorillonite, and kaolinite. The methyl viologen-clay modified electrodes were made by coating clay suspensions adsorbing methyl viologen on a glassy carbon electrode. Cyclic voltammetry were performed in aqueous media to investigate the electrocatalytic property of the modified electrode in reducing O₂. A Na-montmorillonite modified electrode showed the greatest adsorption capacity for methyl viologen. The modified electrode made of Na-montmorillonite suspension of 0.87 g/10 mL and a 2.5 mM of methyl viologen solution showed the most effective electrocatalytic property, where the catalytic reduction potential was shifted by 242.6 mV toward the positive potential. The electrocatalytic ability was more significant in acidic (pH=3.7) and alkaline (pH=12.7) media than the neutral pH range (6.3∼8.3). The methyl viologen-Na-montmorillonite modified electrode had the good reproducibility and maintain the electrocatalytic property over 20 times reuse.
Proceedings of the Korea Air Pollution Research Association Conference
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2002.11a
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pp.261-262
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2002
산업용 보일러나 발전설비와 같은 대규모 고정원에서 다량 배출되는 NOx의 제거를 위한 여러 기술 중에서 현재 암모니아를 환원제로 사용하는 선택적 촉매 환원법(Selective Catalytic Reduction : SCR)이 가장 유망하며, 많은 연구와 더불어 선진국가에서 상업화되어 조업되고 있다. SCR 공정은 시설투자와 운전비가 비교적 저렴하고 높은 NOx 전환율(90%이상)과 폐수처리 등의 후처리 공정이 필요하지 않은 장점이 있다. (중략)
Proceedings of the Korean Society of Marine Engineers Conference
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2001.05a
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pp.187-191
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2001
In the paper, an approach to the development of the selective catalytic reduction process of NOx is presented. The reduction process can be efficiently controlled using a conventional combination of feed-forward and feed-back control structures. The aim of this paper is to test and verify an approach to the SCR process which is based on an industrial pilot plant of combustion and nitric oxide formation. The systems are based on measurements of a NOx removal ratio and the fuel flow rate, and NH$_3$slip which are usually available as a part of de-NOx control system.
The effects of H2O and residue SO2 in flue gases on the activity of the Fe/zeolite catalysts for low-temperature NH3-SCR of NO were investigated. And the addition effect of Mn, Zr and Ce to Fe/zeolite for low-temperature NH3-SCR of NO in the presence of H2O and SO2 was investigated. Fe/zeolite catalysts were prepared by liquid ion exchange and promoted Fe/zeolite catatysts were prepared by liquid ion exchange and doping of Mn, Zr and Ce by incipient wetness impregnation. Zeolite NH4-BEA and NH4-ZSM-5 were used to adapt the SCR technology for mobile diesel engines. The catalysts were characterized by BET, X-ray diffraction (XRD), SEM/EDS, TEM/EDS. The NO conversion at 200 ℃ over Fe/BEA decreased from 77% to 47% owing to the presence of 5% H2O and 100 ppm SO2 in the flue gas. The Mn promoted MnFe/BEA catalyst exhibited NO conversion higher than 53% at 200 ℃ and superior to that of Fe/BEA in the presence of H2O and SO2. The addition of Mn increased the Fe dispersion and prevented Fe aggregation. The promoting effect of Mn was higher than Zr and Ce. Fe/BEA catalyst exhibited good activity in comparison with Fe/ZSM-5 catalyst at low temperature below 250 ℃.
촉매의 담지순서 카본블랙의 종류 및 전처리 방법 등을 달리하여 연료전지 전극용 백금/카본 분말을 제조하고 이것의 백금 유실율, 백금 분산율 및 촉매 활성을 살표보았으며, 이를 사용하여 제조한 전극의 단위전지 성능을 상용전극과 비교하였다. 실험결과 카본블랙에 백금용액을 먼저 혼합한 후 환원시키는 전극제조 방법은 기존의 콜로이달법 보다 백금의 유실율이 적고 분산율이 높았다. 그리고 산/염기를 이용한 카본블랙의 전처리는 표면적은 줄어들지만 촉매활성을 증가시켰으며, 전극촉매의 최적 활성화 온도는 30$0^{\circ}C$이었다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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