Park, SeokHee;Choi, YoungWoo;Yim, SungDae;Kim, ChangSoo;Park, Seung Bin
한국신재생에너지학회:학술대회논문집
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2011.05a
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pp.97.1-97.1
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2011
저온에서 양이온 고분자막을 사용하는 고분자 연료전지의 경우 뛰어난 성능과 다양한 응용분야로 인해 많은 연구와 실증이 이루어지고 있지만 공기극에서의 느린 산소 환원반응으로 인해 백금과 같은 귀금속의 사용이 불가피하고 백금의 제한된 매장량과 높은 가격으로 인해 상용화가 늦어지고 있다. 그래서 많은 연구자들이 합금 촉매 또는 비귀금속 촉매를 이용한 전극 개발에 집중하고 있다. 알칼리 분위기에서 저가의 전이 금속들이 백금과 비슷한 활성을 보이고 고체 음이온 교환막이 개발됨에 따라 최근 알칼리 연료전지가 다시금 큰 주목을 받고 있다. 그러나 고분자 연료전지와는 달리 아직 촉매나 전해질막, 이오노머의 특성 및 메커니즘에 관해 별로 알려진 것이 없다. 본 연구에서는 직접 개발한 세공충진막 형태의 탄화수소계의 음이온 교환막과 비귀금속 공기극 촉매를 이용하여 막전극접합체(MEA)를 개발하였고 촉매 및 이오노머 함량과 같은 전극 조성, 막전극접합체의 제조 및 체결, 가습이나 가스조성 등의 단위전지 운전조건과 같은 다양한 변수에 대해에 최적 조건을 도출하고자 하였다. 공기극 촉매는 Cu-Fe/C를 이용한 상용 촉매를 이용하였고 이오노머의 경우는 탄화수소계의 상용 제품을 사용하였으며 음이온 교환막에 전극층을 형성하기 위해서는 스프레이 공정을 이용하였다. 단위전지를 통해 성능을 확인하였고 임피던스 및 CV를 통해 전기화학적인 특성을 규명하였다. 조건의 최적화를 통해 상당한 성능 향상을 이루었으나 추가적인 성능 향상 및 내구성 확보 등에 대해 계속적인 실험을 진행할 예정이다.
Fuel cells are expected to be one of the major clean new energy sources in the near future. However, the slow kinetics of electrocatalytic hydrogen oxidation reaction (HOR) and oxygen reduction reaction (ORR), and the high loading of Pt for the anode and cathode material are the urgent issues to be addressed since they determine the efficiency and the cost of this energy source. In this review paper, a new approach was developed for designing electrocatalysts for the HOR and ORR in fuel cells. It was found that the electronic properties of Pt could be fine-tuned by the electronic and geometric effects introduced by the substrate alloy metal and the lateral effects of the neighboring metal atoms. The role of substrate was found reflected in a volcano plot for the HOR and ORR as a function of their calculated d-band centers. This paper demonstrated a viable way to designing the electrocatalysts which could successfully alleviate two issue facing the commercializing of the fuel cell-the cost of electrocatalysts and their efficiency.
Sohyeong Oh;Yoohan Han;Minchul Chung;Donggeun Yoo;Kwonpil Park
Korean Chemical Engineering Research
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v.61
no.3
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pp.341-347
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2023
In PEMFC, PtCo/C alloy catalysts are widely used because of good performance and durability. However, few studies have been reported on the durability of carbon supports of PtCo/C evaluated at high voltages (1.0~1.5 V). In this study, the durability of PtCo/C catalysts and Pt/C catalysts were compared after applying the accelerated degradation protocol of catalyst support. After repeating the 1.0↔1.5V voltage change cycles, the mass activity, electrochemical surface area (ECSA), electric double layer capacitance (DLC), Pt dissolution and the particle growth were analyzed. After 2,000 cycles of voltage change, the current density per catalyst mass at 0.9V decreased by more than 1.5 times compared to the Pt/C catalyst. This result was because the degradation rate of the carbon support of the PtCo/C catalyst was higher than that of the Pt/C catalyst. The Pt/C catalyst showed more than 1.5 times higher ECSA reduction than the PtCo/C catalyst, but the corrosion of the carbon support of the Pt/C catalyst was small, resulting in a small decrease in I-V performance. In order to improve the high voltage durability of the PtCo/C catalyst, it was shown that improving the durability of the carbon support is essential.
단일금속 나노입자에 비해 나노합금입자는 발광이나 촉매력과 같은 여러 특징들이 더 뛰어나게 나타난다고 잘 알려져 있다. 이에 따라 실험적인 연구뿐 아니라 이론적으로도 나노합금입자의 특성과 구조를 밝히려는 노력이 이루어지고 있다. 그러나 대부분의 연구는 자유공간을 상정하여 진행되고 있어, 갇힌 공간 속의 입자에 대한 연구는 부족한 실정이다. 이러한 배경으로 본 연구에서는 Sutton-Chen (SC) 포텐셜을 주요 이론으로 하여, 복제교환분자동력학(replica exchange molecular dynamics, REMD) 모의실험을 통해 가두는 공간의 크기에 따라 금-팔라듐 나노합금입자(Au17Pd17)의 구조와 특성이 어떻게 달라지는지 EDISON에 등록된 metal_alloy 프로그램(molecular dynamics simulation of metal alloy nano-cluster)을 사용해 살펴보았다. 결과적으로 입자가 상전이 이전의 낮은 온도에서 존재하면, 둘러싼 공간의 크기와 무관하게 안정한 구조의 중심에 항상 팔라듐 원자가 위치한다는 것이 확인되었다. 또, 가두는 공간의 크기마다 상전이가 일어나는 온도 구간의 차이가 나타났으며, 작은 공간에 갇힌 입자일수록 입자의 최대 직경이 작아지면서 상대적으로 높은 에너지를 가지는 구조를 형성하였다. 이는 입자가 존재하는 공간이 좁을수록 에너지의 증가를 통하면서 최대한 공간을 활용할 수 있는 구조를 선택하는 것으로 보인다.
Proceedings of the Korean Vacuum Society Conference
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2014.02a
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pp.379.2-379.2
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2014
열 화학기상증착법은 여러 가지 그래핀의 제작방법 중 대면적으로 양질의 그래핀을 효과적으로 합성할 수 있는 방법으로 널리 이용되고 있다. 이 방법으로 그래핀을 합성할 경우, 주요 변수로 성장 온도와 촉매 금속이 있으며 이를 적절히 조절함으로써 합성되는 그래핀의 결정성과 층수를 조절할 수 있다[1-3]. 본 연구에서는 탄소 용해도가 작은 두꺼운 촉매 금속 기판 위에 선택적인 위치에 탄소 용해도가 큰 얇은 촉매 금속을 증착하여 그래핀의 층수를 적절하게 제어하고자 한다. 그래핀을 합성하기 위해 온도를 증가시키는 과정에서 두 층의 촉매 금속은 표면 에너지를 낮추기 위해 합금을 형성하게 되며, 이 때 탄소 용해도가 변화할 것으로 예상된다. 이 변화하는 탄소 용해도에 맞추어 탄소 공급원인 메탄 가스를 주입하는 시기를 적절히 조절하게 되면, 합성되는 그래핀의 층수 조절이 가능할 것이라 예상한다. 탄소 용해도가 큰 금속으로 니켈을, 탄소 용해도가 작은 금속으로 구리를 선택하였다. 우선 니켈의 확산 거리를 계산하여 메탄 가스를 주입하는 적절한 온도를 결정하였으며, 이 온도를 기준으로 표면에서의 니켈의 함량을 분석하였다. 니켈의 함량과 표면에서의 탄소의 구성비의 관계를 조사한 결과, 본 실험에서 이용한 방법으로 그래핀의 층수를 조절하는 것이 가능하다는 것을 확인하였다.
Proceedings of the Korean Vacuum Society Conference
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2014.02a
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pp.380.1-380.1
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2014
열 화학기상증착법은 여러 가지 그래핀의 제작방법 중 대면적으로 양질의 그래핀을 효과적으로 합성할 수 있는 방법으로 널리 이용되고 있다. 이 방법으로 그래핀을 합성할 경우, 주요 변수로 성장 온도와 촉매 금속이 있으며 이를 적절히 조절함으로써 합성되는 그래핀의 결정성과 층수를 조절할 수 있다[1-3]. 본 연구에서는 탄소 용해도가 작은 두꺼운 촉매 금속 기판 위에 선택적인 위치에 탄소 용해도가 큰 얇은 촉매 금속을 증착하여 그래핀의 층수를 적절하게 제어하고자 한다. 그래핀을 합성하기 위해 온도를 증가시키는 과정에서 두 층의 촉매 금속은 표면 에너지를 낮추기 위해 합금을 형성하게 되며, 이 때 탄소 용해도가 변화할 것으로 예상된다. 이 변화하는 탄소 용해도에 맞추어 탄소 공급원인 메탄 가스를 주입하는 시기를 적절히 조절하게 되면, 합성되는 그래핀의 층수 조절이 가능할 것이라 예상한다. 탄소 용해도가 큰 금속으로 니켈을, 탄소 용해도가 작은 금속으로 구리를 선택하였다. 우선 니켈의 확산 거리를 계산하여 메탄 가스를 주입하는 적절한 온도를 결정하였으며, 이 온도를 기준으로 표면에서의 니켈의 함량을 분석하였다. 니켈의 함량과 표면에서의 탄소의 구성비의 관계를 조사한 결과, 본 실험에서 이용한 방법으로 그래핀의 층수를 조절하는 것이 가능하다는 것을 확인하였다.
Park, Jae Young;Park, Soo-Jin;Jung, Yongju;Kim, Seok
Applied Chemistry for Engineering
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v.23
no.2
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pp.153-156
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2012
In this study, two different methods were studied to prepare Pt-Pd catalysts for direct methanol fuel cells in order to enhance the electrochemical efficiency. The catalysts were compared with simultaneously deposited Pt-Pd and sequentially deposited Pt-Pd. The electrocatalysts contained 20 wt% of metal loading on carbon black and 1 : 2 of Pt : Pd atomic ratio. Electrochemical properties of the catalysts were compared by measuring cyclic voltammetries and average sizes and lattice parameters were measured by transmission electron microscopy images and x-ray diffraction. As a result, sequentially deposited Pt-Pd/C catalysts showed better electrochemical properties than those of simultaneously deposited Pt-Pd/C catalysts.
Proceedings of the Korean Institute of Surface Engineering Conference
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2018.06a
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pp.28-28
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2018
수전해(electrochemical water splitting)는 연료전지의 가역적 역반응을 이용하여 물로부터 수소와 산소를 발생시키는 기술이다. 산소는 음극에서 발생하는데, 이 때 음극 표면은 고농도의 산소 음이온 및 라디칼에 장시간 노출된다. 때문에 기계적, 화학적 내구성이 우수한 전극재를 사용할 필요가 있다. 불용성 전극 (dimensionally stable anode, DSA)은 이러한 기술적 요구사항을 잘 만족하는 상용화 된 전극이다. 티타늄이나 티타늄 합금 표면에 촉매를 미량 반복 살포하여 산화물 형태의 매우 견고한 표면을 형성함으로서 내구성을 확보한다. 그러나, 보통 DSA 제조 기법의 특징에 따라 다공성 표면 구조를 사용하지는 않기 때문에 생산 과정이 복잡하고 비용이 많이 발생하는 문제를 여전히 나타내고 있다. 본 연구는 상기 문제를 개선하기 위한 수전해용 음극 제조 기술에 관한 연구이다. 티타늄과 티타늄 합금은 동일한 양극산화 기술 적용이 가능하다는 점을 이용하여 티타늄 기판으로부터 다공성 구조를 형성함으로써 바인더의 사용을 배제하였다. 단일공정양극산화기법 (single-step anodization)을 이용하여 $IrO_2$와 $RuO_2$를 도핑함으로써 TiO2에 촉매능을 부여하였다. 제조된 나노튜브들의 구조적 특징을 HR-TEM (High-resolution transmission electron microscope)과 FE-SEM (Field-emission scanning electron microscope)으로 분석하고 SAED (selective area electron diffraction) 패턴을 분석하여 전극재의 결정성을 확인하였다. 알칼라인 분위기에서 일으킨 산소발생반응 (oxygen evolution reaction, OER)의 LSV (linear sweep voltammetry) 결과를 XPS (X-ray photoelectron microscoscopy) 결과와 연관지어 촉매 표면 구조와 과전압의 관계를 해석하였다. LSV 결과로부터 Tafel 분석을 연달아 수행함으로써 전극의 속도결정단계를 정의하였다. 최종적으로 사이클 테스트 통하여 DSA로써의 성능을 평가하였다.
To enhance catalyst activity of the palladium (Pd) towards oxygen reduction reaction (ORR), iridium (Ir) and yttrium (Y) were alloyed by polyol method. Due to the low reduction potential of Y, it is hard to reduce Y ion completely by polyol method. In XPS spectra, the binding energy of the Pd is shifted to a lower value, which indicates the d-electron of Pd is filled by the electron from the Y. And other phases of Y are observed by the XPS. Among the catalysts, the $Pd_4IrY_{0.1}/C$ showed the best activity towards ORR, which indicates the metallic Y is effective for improving the catalytic activity. Thus, for further enhancing ORR activity, the novel method for complete reduction of Y is needed.
Proceedings of the Korean Institute of Electrical and Electronic Material Engineers Conference
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2008.06a
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pp.430-430
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2008
열화학기상 증착법으로 2원계 합금인 Invar 36(63wt% Fe, 37wt% Ni)을 이용하여 다중벽 탄소나노튜브를 360도의 저온에서 까지 합성이 가능함을 확인하였다. 촉매와 Si 기판과의 silicide형성을 막기 위한 Ti층의 두께가 증가함에 따라서 탄소나노튜브의 길이가 잘 자라는 것을 확인하였으며, 미량의 물이 첨가 되었을 경우 탄소나노튜브의 길이 성장에 큰 변화가 있음을 확인하였다. 또한 물을 포함하는 실험에서는 촉매인 Invar36의 두께가 0.5 nm 일 때에 비하여 0.25 nm 두께에서 물에 대한 영향이 더 크게 나타남을 SEM 사진을 통해 확인할 수 있었다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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