Reformers which produce hydrogen from natural gas are essential for the operation of residential PEM fuel cells. For this purpose, steam-methane reforming reactions with Ni catalysts is primarily utilized. Commercial Ni catalysts are generally made to have porous pellet shapes in which Ni catalyst particles are uniformly dispersed over Alumina support structures. This study numerically investigates the reduction of catalyst effectiveness due to the mass transport resistances posed by porous structures of spherical catalyst pellets. The multi-component diffusion through porous media and the accurate kinetics of reforming reaction is fully considered in the numerical model. The preliminary results on the variation of the effectiveness factor according to different operation conditions are presented, which is planned to be used to develop correlations in future studies.
석탄액화반응의 촉진을 위하여 기존에 사용되어 온 담지촉매는 coking, metal deposition, pore plugging의 문제로 인하여 촉매의 활성을 지속적으로 유지할 수 없으며 고가이기때문에 최근에는 이러한 문제점을 보완할 수 있는 고분산 균일촉매에 관한 연구가 집중적으로 수행되고 있다. 그러나 분산촉매 중에서도 고활성을 나타내는 Mo, Ni, Co 성분은 고가이므로 이를 대체할 수 있는 촉매로서 값이 싼 Fe 성분에 관심이 모아지고 있지만 현재로서는 자체활성이 상대적으로 낮으므로 퍼센트단위의 많은 양을 사용해야하는 문제점을 안고 있다고 할 수 있다.
최근 들어 메탄올 환원제로 사용하는 이산화탄소의 촉매 개질 반응이 많은 주목을 받고 있다. 메탄에 의한 이산화탄소의 개질 반응 시 생성되는 합성 가스는 기존의 수증기 개질 반응에서 생성되는 합성 가스에 비하여 $H_2$/CO의 비가 낮으며 직접 메탄올 및 DME와 같은 유용한 물질로의 전환이 유리하므로 이에 대한 연구가 활발히 진행 중에 있다.(중략)
이산화탄소의 유용한 화합물로의 전환은 온실가스 증가로 인한 기후변화에 따른 환경문제의 해결 뿐 아니라 탄소원의 재활용이란 관점에서 무척 중요하다. 그러나 탄소화합물 중 가장 안정된 이산화탄소를 다른 유용한 화합물로 변환시키기 위해서는 에너지가 투입되어야 하고 효과적인 전환을 위하여 촉매의 개발 및 관련된 반응 조건의 확립이 필요하다. 본 총설에서는 그 동안 전기화학적으로 이산화탄소를 변환시킨 연구 내용들을 전극재료, 무기화합물, 효소를 이산화탄소의 환원 촉매로서 이용한 경우로 나누어 전체적으로 살펴보았다. 선택성이 좋고 효율적이며 안정성을 가진 촉매는 아직 개발되지 않은 상황이므로 앞으로 많은 연구가 진행되어야 할 분야이다.
핵융합반응에 삼중수소는 필수연료이다. 삼중수소의 전이반응에 효율적인 고분자촉매를 합성제조하여 반응탑에서 전이반응실험을 수행하였다. 고분자촉매는 삼중수소 전이반응에 유용한 활성을 나타냄이 확인되었고, 기체유속 및 반응온도가 증가함에 따라 전이반응은 촉진되는 것이 밝혀졌다.
각종 일차아민과 1,6-헥산디올을 촉매량의 $RuCl_3{\cdot}3H_2$O와 $PR_3$의 존재하 180$^{\circ}C$에서 5시간 반응시켜 N-치환 과수소아제핀을 높은 수득률로 얻었다. 방향족 아민인 아닐린 유도체에 대해서는 $RuCl_3{\cdot}3H_2$O와 PR3을 이용한 촉매계가 적당하고, 한편으로 지방족 아민에 대해서는 $RuCl_3{\cdot}3H_2$O와 $PBu_3$을 이용한 촉매계가 효과적인 것으로 확인되었다. 이러한 차이점은 염기성이 작은 방향족 아민에 대해서는 염기성이 작은 포스핀 배위자인 $PPh_3$가 유용하고 염기성이 큰 지방족아민에 대해서는 염기성이 큰 포스틴 배위자인 $PBu_3$가 유용함을 알 수 있었다.
각종 무수금속염화물을 양이온 교환수지(PK 212)와 같이 이황화탄소 용매속에서 반응시켜 고분자 금속콤플렉스 ${\circled{P}}-AlC_3,\;{\circled{P}}>-FeCl_3,\;{\circled{P}}-SbCl_5,\;{\circled{P}}-SnCl_4,\;{\circled{P}}- ZnCl_2$들을 각각 합성하여 이들의 표면과 절단면을 scanning electron probe microanalyzer로 관찰하였다. 합성된 고분자 금속콤플렉스를 각종 이염기성산과 알코올의 에스테르화 반응에 촉매로 이용하여 고분자 금속콤플렉스의 촉매효과를 비교 검토한 결과 이염기성 카르복실산의 에스테르화 반응에 있어서 고분자 금속콤플렉스들은 유용한 촉매임을 확인하였다.
균질계 염기촉매를 이용한 바이오디젤을 생산하기 위한 전이에스테르화 반응의 원료유지 중에 유리지방산이 과다하게 존재하게 되면 유리지방산이 염기촉매와 결합하여 지방산 염 (비누)을 생성하여 상당량의 염기촉매를 소비하게 되어 촉매 투여량의 증가를 가져오게 된다. 또한 생성된 지방산 염 (비누)은 바이오디젤과 글리세롤의 상분리를 어렵게 하여 바이오디젤의 후처리 공정과 생산에 문제점을 야기시킨다. 따라서, 원료유지 내의 유리지방산은 균질계 염기촉매를 이용한 바이오디젤 생산공정에서는 원료중의 유리지방산은 반드시 제거되어야 한다. 본 연구에서는 원료유지에 고농도로 함유된 유리지방산을 제거하기 위하여 촉매로 ferric sulfate를 대상으로 전처리 공정을 수행한 결과 높은 유리지방산 (20%)을 함유하고 있는 모사 유지에서도 다른 이온교환수지에 비하여 우수한 성능을 얻었다. Ferric sulfate의 첨가량이 증가할수록, 메탄올의 첨가량이 증가할수록 유리지방산의 제거율이 증가하였다. 특히, ferric sulfate는 유지에 대해 낮은 용해성을 가지고 있어 반응 후 반응물로부터 쉽게 분리할 수 있고, ashing process를 통하여 재생이 가능하므로 원료유지의 전처리에 유용하게 적용할 수 있으리라 판단된다.
캐스터오일은 수소화반응을 통해 계면활성제의 중간체 등 유용한 화학산업의 원료로 활용 가능하다. 본 연구에서는 캐스터오일의 수소화용 니켈촉매의 제조조건과 전처리 조건에 대한 영향을 연구하였다. 니켈촉매는 침전제와 pH를 다르게 하여 실리카 담체상에 침전법으로 담지되었고, 다시 산화와 환원의 반복된 전처리를 행하였다. 니켈촉매의 활성은 캐스터오일의 요오드 가를 측정하여 비교하였고, 니켈촉매의 분산도는 XRD, BET, TEM을 통하여 분석하였다. 니켈촉매의 활성을 CO산화반응실험을 통하여도 비교하였다. 산화와 환원 사이클의 반복에 의해 니켈의 재분산이 실리카 상에서 발생하였고, 이것이 캐스터오일 수소화반응 활성을 증진시키는데 기여하였다.
본 연구에서는 대용량 구조 촉매의 제조 및 활용 가능성을 확인하고자 셀 밀도가 높은 세라믹 허니컴 구조체와 온도조절 화학기상증착법을 활용하여 촉매를 제조하고 건식 개질 반응에 대한 촉매 활성을 평가하였다. 셀 밀도 600 cpsi 코디어라이트 허니컴(CDR)을 대상으로 니켈을 코팅한 NiO/CDR 촉매는 코팅 조건과 시간을 조절함으로써 허니컴 구조체 셀 내부까지 충분한 균일 증착이 가능하였다, $800^{\circ}C$, 공간속도 $10,000h^{-1}$과 $CH_4$와 $CO_2$를 1 : 1로 주입한 조건에서 $CH_4$는 약 83%, $CO_2$는 약 90% 이상의 우수한 전환율을 보여 건식 개질 반응에 효과적으로 적용이 가능하다는 것을 확인하였다. 이 결과를 토대로 대면적, 대용량 촉매 제조 시 온도조절 화학기상증착법이 매우 유용하게 활용될 수 있음을 확인하였다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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