우리나라는 1970년대를 기점으로 하여 급격한 경제성장과 산업기술의 발전이 이루어졌다. 경제성장과 함께 주택의 보급 또한 급격하게 증가하게 되었고, 주택의 보급을 위한 건축자재 및 생활용품의 개발이 급속도로 이루어졌다. 이에 따라 실내에서 사용하는 기구 및 건축재료가 매우 다양해졌으며, 이로 인한 새로운 오염물질의 배출이 급격히 증가하게 되었다. 최근 새로운 기술로 소개되고 있는 촉매 산화법의 경우 제거하려는 대상 실내대기오염물질을 촉매를 이용하여 CO2나 H2O 등으로 산화시켜 제거하는 방법이며, 최근 많은 연구가 활발하게 수행되고 있다. 촉매를 이용하는 촉매 산화법은 광촉매 산화법과, 촉매의 성능만을 이용하여 대상물질을 산화하는 촉매산화법으로 구분된다. 광촉매 산화법은 특정 파장에서 반응하는 촉매에 자외선을 조사하여 실내오염물질을 산화제거하는 방법으로, 산화성능이 우수하여 여러 가지 실내오염가스에 적용되고 있으나, 별도의 광원이 필요하며, 포름알데히드 산화 시 CO2와 H2O 이외에도 dichloroacetyl chloride (C2HCl3O), trichloroethylene (C2HCl3), phosgene (COCl2) 등과 같은 부수적인 2차 유해물질이 발생함에 따라 이를 처리하기 위한 대책이 수반되어야 한다. 반면, 촉매 산화법의 경우 별도의 광원이나 에너지원 없이, 촉매를 이용하여 대기오염물질을 인체에 무해한 물질로 완전 산화시키는 방법으로써, 최근 많은 연구가 수행되어 상온에서 구동 가능한 촉매가 개발되었고, 이의 연구가 활발히 이루어지고 있다. 이에 상온산화촉매기술의 연구동향 및 사례를 확인하고, 향후 상온산화촉매기술이 나아가야 할 방향을 제시하고자 한다. 본 연구는 환경부 환경산업선진화기술개발사업의 지원을 받아 수행되었습니다(2016000140004).
경유차 매연저감장치에서 비활성화된 디젤산화촉매(DOC)를 대상으로 여러 가지 조건에서 재제조한 후, 재제조된 DOC의 일산화탄소(CO)와 탄화수소화합물(THC)의 저감효율과 촉매물성 특성을 분석하여 비활성화된 DOC 촉매에 대한 재제조 효과를 관찰하였다. 재제조된 DOC촉매에 대한 오염물질 저감성능 평가는 디젤엔진 다이나모 장치를 이용, 배기가스를 일부 우회시켜 온도와 공간속도조절이 가능한 촉매반응장치로 수행하였으며, 촉매물성 분석은 광학현미경, EDX, ICP, TGA 그리고 porosimeter를 이용하였다. 연구수행 결과 비활성화된 DOC 촉매를 본 연구에서 적용된 고온배소세정, 산성/염기성용액에 의한 초음파세정, 세정 후 촉매활성성분 재함침에 의한 재제조를 수행할 경우, 재제조된 DOC 촉매의 성능이 신품 성능의 90% 이상으로 회복되는 것을 확인하였으며, 광학현미경, EDX, TGA와 ICP등의 분석을 통해 본 연구조건에서의 재제조 과정으로, 촉매의 활성 저하 원인이 되었던 각종 불순 성분 대부분이 비활성화된 DOC 촉매로부터 제거되는 것을 확인하였다.
국내 바이오디젤의 원료로 사용되는 식물성 오일은 거의 전량이 수입된 것으로 원료를 자급화 하기 위한 방안으로 국내 동물성 폐자원을 이용한 바이오디젤 연구가 활발히 진행되고 있다. 본 연구에서는 전자레인지를 이용해 동물성 폐자원인 폐돈지 및 폐우지로부터 오일을 추출 후 물성을 분석하고 전이에스테르화 반응을 진행하였으며 바이오디젤 제조 특성을 조사하고자 하였다. 전이에스테르화 반응에 사용되는 염기 촉매를 몇가지 선정하여 각각의 촉매에 따른 바이오디젤의 반응특성을 메탄올 양을 변화시키며 조사 실험하였다. 기존에 사용된 바이오디젤 제조 촉매는 KOH를 주로 사용하였으며 본 연구에서는 KOH, NaOH, $NaOCH_3$를 촉매로 사용하여 오일질량 대비 0.8~1.2%의 촉매를 사용하였으며 메탄올의 양은 오일 몰수 대비 6:1~12:1의 비율로 사용하여 반응시간에 따른 반응특성과 제조 바이오디젤의 물성을 분석해 각 촉매에 따른 바이오디젤 생산 특성을 비교분석하였다.
인산형 연료전지용 전극촉매로 많이 사용되고 있는 고가의 백금촉매의 이용가치를 높이기 위하여 촉매 담지시 백금촉매의 미립화가 매우 중요하다. 따라서 카본블랙상에 고분산화된 촉매의 제조를 위하여, 고전적 함침법, pressing & soaking법, 무전해 도금법 및 콜로이드법의 여러 가지 촉매담지방법에 관하여 연구하였다. 그리고 각 촉매담지방법에 대하여 카본블랙상 백금촉매의 담지수율 및 백금촉매 입자크기를 비교하였다. 담지수율은 DCP로 확인하였으며 입자의 크기는 XRD 및 TEM으로 관찰하였다. 결과 콜로이드방법이 백금촉매를 $30{\AA}$ 이하로 미립화할 수 있는 가장 우수한 촉매담지 방법이었으며 카본 담체에 대한 백금촉매의 담지수율은 99% 이상이었다.
저온형 연료전지인 직접 메탄올 연료전지(Direct Methanol Fuel Cells, DMFC)는 친환경적인 발전 시스템, 높은 에너지 효율의 장점 때문에 주목을 받고 있으나 연료극의 촉매로 사용되는 금속은 고가의 귀금속인 Pt와 Ru가 요구되어 제조비용이 비싸기 때문에 촉매의 양을 줄이고, 반응 도중 생성되는 CO에 의한 촉매의 피독 문제 등 해결하여야 할 점이 산적해 있어 연료전지 중 촉매의 활성을 높이는 연구들이 활발히 이루어지고 있다. 종래의 MEA의 촉매층 제조공정은 우선 환원석출법에 의해 Pt-Ru/C를 합성하고 Nafion 용액에 혼합하여 Pt-Ru/C 슬러리를 제조한다. 이 방법에서는 carbon sheet에 spray 방법으로 Pt-Ru/C 촉매층이 만들어지기 때문에, Pt-Ru 촉매가 Nafion에 의해 부분적으로 매몰되어 촉매의 전기화학적 활성이 떨어지는 문제점이 있다. 이를 해결하는 방안으로 펄스전류를 이용하여 Pt-Ru 합금입자를 carbon sheet에 전기화학적으로 담지 시켜 Nafion에 매몰되는 것을 방지하는 펄스전해법 연구가 진행되고 있다. 그러나 촉매의 입자크기가 일반적으로 50~70 nm 이상으 크기 때문에 촉매의 낮은 활성이 문제점으로 야기되고 있다. 본 연구에서는 Pt-Ru/C 촉매층 제조 문제점을 해결하고, 촉매의 전기화학적 활성을 증가시키기 위해서 2~4 nm Pt-Ru 콜로이드를 전해액으로 사용하고, 전기영동법을 이용하여 Pt-Ru 나노 입자를 carbon sheet($1{\times}1cm^2$) 에 담지 시켰다. 전기영동법에서 균일한 Pt-Ru 촉매층의 제조를 위해 전류인가 방법으로는 펄스전류를 사용하였고, 실험변수로는 전해액 pH, duty cycle, 담지시간을 선정하였다. 합성된 Pt-Ru 콜로이드를 TEM분석으로 나노입자의 크기와 분산성 분석하였고, 콜로이드 나노입자의 표면전하 상태를 분석하기 위해 zeta-potential을 분석하였다. Pt-Ru/C의 촉매의 전기화학적 활성을 분석하기 위하여 0.5 M H_2SO_4$ 와 1 M $CH_3OH$ 혼합용액에 CV(Cyclic Voltammetry)실시하였고, carbon sheet 전극 상 Pt-Ru의 분산성 확인을 위하여 FE-SEM분석을 수행하였다.
촉매막반응기란 반응기와 분리막이 동시에 하나의 과정으로 결합된 unit로, 촉매막반응기를 사용할 경우 가역 반응에서 막을 통한 생성물의 선택적 제거는 화학 평형이동을 유발시켜 열역학적으로 얻을수 있는 평형 전환율보다 높은 전환유을 얻을 수 있다. 본 연구는 이러한 촉매막반응기의 성능에 대한 실험적 연구로, 산 촉매하에서 일어나는 MTBE 분해반응을 12-텅스토인산 촉매상에서 수행하였다.
다양한 원료유로부터 바이오디젤을 효율적으로 생산할 수 있는 고체촉매 개발을 위한 연구가 활발하게 진행되고 있다. 다양한 고체촉매 중 금속산화물계 촉매와 이온교환수지 촉매가 특히 유망한 것으로 평가되고 있다. 금속 산화물계 촉매의 경우 고체 촉매의 활성을 높이기 위해 반응 활성이 높은 촉매성분과 지지체의 탐색 및 촉매 성분을 지지체에 안정적으로 담지할 수 있는 기술이 주로 연구되고 있다. 특히 금속 산화물 촉매는 열적 안정성이 우수하여 고온이 요구되는 폐유지의 전이에스테르화- 에스테르화 동시 반응 시스템에서 활용성이 높을 것으로 평가된다. 이온교환수지 촉매는 반응 온도가 제한되므로 유리지방산의 에스테르화 반응 연구에 주로 적용되고 있다. 두 가지 고체촉매 모두 상용화 공정에 적용을 위해서는 보다 많은 연구가 진행되어야 한다. 특히 고체 촉매의 재사용에 따른 활성 저하 문제 해결이 주 과제가 될 것으로 보인다.
본 연구는 메탈로센 촉매를 이용한 폴리에틸렌 왁스의 중합과 그 특성에 관한 연구를 진행하였다. 폴리에틸렌 왁스 중합에 사용되는 다양한 중합 조건을 시도하였다. 낮은 분자량을 갖는 폴리에틸렌 중합에 널리 이용되는 Ziegler-Natta 촉매와는 다른 여러가지 구조의 리간드를 갖는 다양한 메탈로센 촉매가 중합 특성에 미치는 영향에 대한 연구와 촉매의 수소 반응성에 관한 연구를 진행하였다. 또한 연쇄이동제인 수소량에 따른 분자량의 변화와 에틸렌 가스의 비율에 따른 분배를 관찰하였다. 마지막으로 본 연구에서는 폴리에틸렌 왁스의 중합에 적합한 메탈로센 촉매 구조를 제안하였다.
본 연구에서는 메탄을 물질로 산화실험을 수행하였다. 메탄의 발화온도가 탄화수소 중에 가장 높으며, 대부분의 전이금속촉매 활성온도가 가장 높게 나타나는 물질이므로 메탄의 연소가 일어날 경우 대부분의 탄화수소류는 연소가 일어날 수 있으므로 메탄의 산화반응을 연구하였다. 메탄의 산화를 위한 전이금속 촉매중 망간을 산화물형태로 $Al_2O_3$, $TiO_2$에 담지하여 메탄에 대한 활성능을 측정하였으며, 조촉매로 금속산화물을 이용하여 활성능의 변화를 연구하였다. 또한 자연에 존재하는 천연망간광석과 금속산화물을 담지하여 최적의 메탄에 대한 활성능을 지닌 촉매를 선별하였다. 조촉매로는 Ce, Sn, Ni, Co, Mo 등을 이용하였다. 또한 본 연구에서는 촉매 제조는 과잉용액함침법을 사용하여 담지체에 촉매물질을 분산하였으며, 온도와 유량에 대한 각 조성 촉매의 활성능을 측정하여 활성화에너지 및 $T_{50}$, $T_{90}$을 도출하였다.
과산화수소를 단일추진제로 사용하는 마이크로 추력기를 위한 실험적 연구를 수행하였다. 연구에서 은촉매 활성화 방법과 촉매 반응 챔버의 성능평가에 관한 실험을 하였다. 활성화를 위해 수소 환원법을 실시하였으며 $500^{\circ}C$의 환원 온도의 경우 가장 좋은 반응성을 가짐을 확인하였다. 촉매 분해 반응 연구를 위해 촉매 반응기가 제작되었다. 촉매 베드를 위해 지지체로 20 mm 길이의 유리 웨이퍼를 준비하여 은촉매를 스퍼터링 하였다. 추진제의 체류시간, 촉매 베드 온도, 촉매 코팅 면적을 변화시키며 추진제 전환율을 측정하였다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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