Kim, Deogkeun;Lee, Youngjae;Park, Jiyeon;Park, Soonchul;Lee, Jinsuk
한국신재생에너지학회:학술대회논문집
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2011.05a
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pp.177.1-177.1
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2011
국내 바이오디젤의 원료로 사용되는 식물성 오일은 거의 전량이 수입된 것으로 원료를 자급화 하기 위한 방안으로 국내 동물성 폐자원을 이용한 바이오디젤 연구가 활발히 진행되고 있다. 본 연구에서는 전자레인지를 이용해 동물성 폐자원인 폐돈지 및 폐우지로부터 오일을 추출 후 물성을 분석하고 전이에스테르화 반응을 진행하였으며 바이오디젤 제조 특성을 조사하고자 하였다. 전이에스테르화 반응에 사용되는 염기 촉매를 몇가지 선정하여 각각의 촉매에 따른 바이오디젤의 반응특성을 메탄올 양을 변화시키며 조사 실험하였다. 기존에 사용된 바이오디젤 제조 촉매는 KOH를 주로 사용하였으며 본 연구에서는 KOH, NaOH, $NaOCH_3$를 촉매로 사용하여 오일질량 대비 0.8~1.2%의 촉매를 사용하였으며 메탄올의 양은 오일 몰수 대비 6:1~12:1의 비율로 사용하여 반응시간에 따른 반응특성과 제조 바이오디젤의 물성을 분석해 각 촉매에 따른 바이오디젤 생산 특성을 비교분석하였다.
본 연구는 2003년부터 2005년까지 2년간 에너지관리공단의 선행연구과제로서 진행되었으며 20 Watt 급 소형 연료전지에 수소를 공급할 수 있는 소형의 마이크로 채널 메탄올 개질장치를 개발하는 것을 목적으로 하였다. 개질장치는 개질기 본체, 여기에 반응열을 공급 해주는 촉매 연소기 그리고 연료를 증발시켜 주는 연료증발기의 세부분으로 구성되며 각 반응기의 개발 및 통합을 수행하였다. 반응기는 반응면적을 증가시키기 위하여 폭 $200{\sim}5000{\mu}m$, 필이 $200{\sim}5000{\mu}m$ 규모의 마이크로 채널 유로를 금속 박판을 화학 에칭하여 구현하였으며 이를 수십장 적층하여 전체 반응기를 제작하였다. 마이크로 채널표면에 내부 촉매 지지체를 먼저 코팅한 후 촉매를 코팅하는 방법을 사용하여 담지체 코팅으로 기하학적 표면적 대비 표면적이 10 배 이상 향상되는 우수한 결과를 얻을 수 있었고 촉매의 내구성이 월등히 향상 되었다. 저온 활성 촉매를 사용하여 $350^{\circ}C$ 이하에서 메탄을 전환율 90% 이상을 구현하였다. 실제 운전 후 측정 결과 개질 반응기의 부분별 온도차가 $20^{\circ}C$ 이내로 설계의 우수성을 확인하였다. 촉매 연소기를 이용한 개질 반응열 공급장치를 개발하여 20Watt 급 수소 생산을 위한 개질 반응기에 반응열을 공급하도록 하였다. 이와 함께 촉매 연소기를 이용한 연료 증발열 공급 장치 개발하여 개질기 공급 연료의 90% 이상이 기화되도록 하였다.
Proceedings of the Korean Environmental Sciences Society Conference
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2007.05a
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pp.526-529
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2007
본 연구에서는 일정선량(600kGy)에서 전자빔 에너지(0.7, 1, 2 MeV)를 달리하여 조사한 $Ni/g-Al_2O_3$ 촉매를 이용하여 세 가지 다른 종류의 합성가스 전환반응(메탄의 이산화탄소 개질반응, 메탄의 수증기 개질반응, 메탄의 부분산화반응)을 수행하였다. 전자빔 조사는 He 분위기, 실온에서 수행하였으며, 조사된 촉매의 표면상태 변화를 살펴보기 위하여 XRD, XPS 분석을 수행하였다. 고에너지 전자빔 처리된 $Ni/g-Al_2O_3$ 촉매의 표면 특성분석 결과 촉매 표면의 Ni종은 metallic Ni, NiO, $NiAl_2O_4$의 3가지 상태로 존재함을 알 수 있었으며, 전자빔 에너지 증가에 따라 촉매 표면의 전체적인 Ni 함량과 촉매 표면의 Ni 분산도를 나타내는 Ni/Al ratio가 증가하였다. 또한, 전자빔 에너지 증가에 따라 Ni에 결합된 산소가 더 크게 감소되어 표면에서 산소 vacancy가 증가하는 결과를 가져왔으며, 이는 결국 세 가지 Ni의 상태 중 metallic Ni과 $NiAl_2O_4$를 증가시켰다. 이러한 결과들은 메탄의 이산화탄소 개질 반응과 메탄의 수증기 개질반응에서 반응물($CH_4$, $CO_2$)의 전환율과 생성물(CO, $H_2$)의 수득율을 증가시켰으며 메탄의 부분산화반응은 반응의 특성상 메탄의 전환율은 증가하나 생성물인 CO, $H_2$는 오히려 감소하는 결과를 가져옴을 알 수 있었다.
The objective of this study is to prepare bead-type and pellet-type Pt (1 wt%)/Kieselguhr catalysts as hydrogenation catalysts for the polycyclic aromatic hydrocarbons (PAHs) included in pyrolysis fuel oil (PFO). The optimal reaction temperature to maximize the yield of saturated cyclic hydrocarbons during the PFO-cut hydrogenation reaction in a trickle bed reactor was determined to be 250 ℃. A hydrogen/PFO-cut flow rate ratio of 1800 was found to maximize 1-ring saturated cyclic compounds. The yield of saturated cyclic compound increased as the space velocity (LHSV) of PFO-cut decreased. The difference in hydrogenation reaction performance between the pellet catalyst and the bead catalyst was negligible. However, the catalyst impregnated by Pt after molding the Kieselguhr support (AI catalyst) showed higher hydrogenation activity than the catalyst molded after Pt impregnation on the Kieselguhr powder (BI catalyst), which was a common phenomenon in both the pellet catalysts and bead catalysts. This may be due to a higher number of active sites over the AI catalyst compared to the BI catalyst. It was confirmed that the pellet catalyst prepared by the AI method had the best reaction activity of the prepared catalysts in this study. The majority of the PFO-cut hydrogenation products were cyclic hydrocarbons ranging from C8 to C15, and C11 cyclic hydrocarbons had the highest distribution. It was confirmed that both a cracking reaction and hydrogenation occurred, which shifted the carbon number distribution towards light hydrocarbons.
Proceedings of the Korean Vacuum Society Conference
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2011.02a
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pp.330-330
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2011
공기 중 산소를 이용한 다양한 산화반응에 적합한 이종상 촉매 개발이 공업적으로나, 학문적으로 중요한 의미를 갖는다. 우리는 수산화 인회석(hydroxyapatite, HAP)에 Ru이 도입된 새로운 이종상 촉매를 합성하였으며, 이를 이용하여 알콜 산화 반응을 통해 반응성을 관찰하였다. 우리는 다양한 형태의 결정구조와 표면구조를 가지는 HAP를 합성하였으며, 이를 AFM, ICP, XRD, SEM를 통하여 결정구조를 분석하였다. 각각에 대해서 수용액상에서 Ion exchange 반응을 통하여 Ru를 HAP 표면에 치환하여 여러 종류의 RuHAP를 합성하였다. 특히, 알콜 산화반응을 통해 HAP의 결정 형태에 따라서 반응성의 차이를 가짐을 알 수 있었다. HAP는 Molten salt synthesis 방법을 이용하여 합성한 일정한 형태의 단결정과 무정형의 다결정 즉, 두 가지 다른 형태를 이용하여 각각에 대해 칼슘이 부족한 형태로써, Ca과 Ru과의 Ion exchange 반응을 통해 다양한 종류의 HAP를 합성하여 알콜 산화반응의 촉매로서 가지는 반응성을 연구하였다.
Aliphatic polyester, especially poly(butylene adipate)(PBA), is quite biodegradable and one of the most promising polymer materials to be commercialized. Bis(4-hydroxybutyl) adipate (BHBA) formation stage is the first principal process in the production of PBA from adipic acid (AA) and 1,4-butane diol (BD). In this study, we investigated for the effective production of Bis(4-hydroxybutyl) adipate (BHBA), effects of molar ratio of adipic acid (AA) to 1,4-butane diol (BD), catalyst (tetrabutyl titanate, TBT) concentration, and temperature on the reaction rate of esterification between AA and BD were investigated. Initial reaction rate of the esterification decreased with increasing molar ratio of AA to BD and reaction temperature, whereas reaction constant increased with increase in catalyst-concentration. Activation energy values for catalyzed and uncatalyzed esterifications were 198.5 and 94.8 kJ/mol, respectively.
선택적 CO 산화반응(PrOx)을 위한 Ru이 고분산 담지된 $Ru/{\alpha}-Al_2O_3$ 촉매를 증착-침전법(deposition-precipitation)으로 제조하였다. 용액의 pH와 aging 시간에 따른 Ru 입자의 크기 변화와 분산도의 영향을 살펴보았으며 함침법(impregnation)으로 비교 촉매를 제조하였다. 촉매의 특성분석은 BET, TPR, CO-Chemisorption분석을 수행하여 촉매의 비표면적, 환원특성, 분산도를 알 수 있었다. 특성분석결과, 증착-침전법으로 제조한 $Ru/{\alpha}-Al_2O_3$ 촉매가 함침법으로 제조한 촉매에 비해 분산도가 높았으며, pH별 촉매 제조에서는 pH6.5로 제조한 촉매가 22.06%로 가장 높은 분산도를 보였다. 또한, 담체의 비표면적 영향에 따른 Ru 입자의 분산도를 살펴보기 위해 ${\gamma}-Al_2O_3$와 ${\alpha}-Al_2O_3$ 담체를 적용한 결과, 비표면적이 작은 ${\alpha}-Al_2O_3$ 담체 표면에서 Ru 분산도가 ${\gamma}-Al_2O_3$ 담체에 비해 높았다. 이는 기공이 발달하여 비표면적이 넓은 ${\gamma}-Al_2O_3$ 담체는 소량의 Ru을 고분산 담지 시 담체 표면보다는 기공 내에 담지 되는 양이 많아 실제 반응 시 반응에 참여하는 표면 활성 금속양이 적음을 알 수 있다. 특히, 선택적 산화반응과 같이 표면에서 빠른 반응이 일어나는 경우, 기공 내부의 활성금속이 반응에 참여하기 어려워 반응 활성이 낮음을 PrOx 반응실험을 통해 확인할 수 있었다. PrOx test 조건은 GHSV 250000~60000, 온도는 80~200도, 람다값은 2~4로 성능 비교하여 실험 하였다. PrOx의 성능평가 결과 담체를 ${\alpha}-Al_2O_3$를 사용하여 deposition-precipitation방법으로 제조한 pH6.5 촉매에서 $100{\sim}160^{\circ}C$에서 90%의 가장 높은 CO conversion을 가지고 18%의 선택도를 가졌다.
The kinetics of ester interchange reaction of dimethyl naphthalate(DMN) with ethylene glycol(EG) has been studied in the range of 180-200 $^{\circ}C$ using zinc and manganese catalysts. The reaction was performed in a semibatch reactor under nonisothermal condition and the degree of reaction was calculated from experimental data of methanol removal rate and reaction temperature. As a reaction model, both the functional group model and the molecular species model were applied and analysed. In case of zinc catalyst, the ratio of reaction rate of methyl hydroxyethyl naphthalate(MHEN) with EG on that of DMN with EG is about 1.4, whereas in case of manganese catalyst the ratio is about 4.3, which implies that the reaction rate is quite dependent on the type of catalyst. In case of zinc catalyst, the reaction order of catalyst concentration on either DMN or MHEN and EG is less than 1, whereas in case of manganese catalyst, the reaction order is larger than 1. The activation energy for zinc and manganese catalyst, irrespective of the type of molecular species, e.g., DMN and MHEN, were found to be 25000 and 28750 cal/mol, respectively. As a result of comparing two reaction model, the molecular species model fits well for the experimental data.
Seo, Yu-Taek;Seo, Dong-Ju;Roh, Hyun-Seog;Jeong, Un-Ho;Koo, Kee-Young;Jang, Won-Jin;Yoon, Wang-Lai
한국신재생에너지학회:학술대회논문집
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2007.11a
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pp.75-78
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2007
천연가스의 수증기 및 이산화탄소 복합 개질은 탄화수소화합물과 이산화탄소를 원료로 사용하여 수소를 생산하는 공정으로, 온실가스로 지목되고 있는 주요 화합물을 수소와 일산화탄소 혼합 가스로 전환시켜 합성 반응 또는 연료전지에 사용할 수 있도록 해준다. 본 연구에서는 $MgAl_2O_4$를 지지체로 하는 니켈계 촉매를 제조하여 수증기 및 이산화탄소 복합 개질 반응에 사용하였으며, 기존의 수증기 개질촉매 적용 시 문제가 되었던 탄소 침적에 의한 촉매 비활성화를 피할 수 있었다. 개발된 촉매 레시피를 바탕으로 펠릿 촉매를 제조하여 0.1 bpd규모의 Fischer-Tropsch 합성 반응에 적용 가능한 튜브형 반응기에 적용하여 수증기 및 이산화탄소 복합 개질 반응을 실시하였으며, 반응기의 온도 구배, 가스 조성 변화를 관찰하였다. 반응 조건에 따른 촉매 및 반응기의 성능 최적화를 실시하여 최적 촉매 및 반응기 성능을 모색하고자 하였다.
Dry reforming of methane to synthesis gas was investigated over a series of Ni/HY catalysts promoted by Mg, Ca, K and Mn. These catalysts were characterized by XRD, BET, SEM, and TGA analyses before and after the reaction. Conversions and product yields were increased with increasing nickel loading up to 13 wt%. Among the catalysts tested in this work, the Ni-Mg/HY catalyst showed the highest carbon resistance and the most stable catalytic performance. It was revealed that the addition of Mg promoter reduced the nickel particle size and produced the highly dispersed nickel particles, and consequently, retarded the catalyst deactivation.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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