간척지를 포함하고 있는 연구지역에서 육지에서 해안지역으로 근접할수록 측정된 지하수의 산화환원 전위 (Eh)와 용존 산소량 (DO)은 낮게 관찰되었다 (Eh: 0.57 V ${\rightarrow}$ 0.13 V, DO; 9.7 mg/l ${\rightarrow}$ 1.3 mg/l). 이는 연구지역 지하수의 산화환경이 육지에서 해안가로 근접할수록 호기성 환경에서 아혐기성/혐기성 환경으로 변화한다는 것을 의미한다. 또한 지하수 수질 분석 결과에 의하면 철이온 (Fe)이 지하수에 많이 포함되어 있으며 (> 20 mg/l), 대부분의 2가 철로 존재한다. 이러한 연구지역 해안가 지하수들의 특징들은 지하수들이 철의 환원작용 (Fe reduction)이 일어날 수 있는 혐기성 환경에 위치하고 있음을 지시해준다. 철 환원작용이 일어나기 위해서는 3가 철의 공급원이 필요한데, 관측정 퇴적물의 철이온 추출실험에 의하면 연구지역의 퇴적물은 철 환원작용에 필요한 3가 철이온에 대한 충분한 공급원 역할을 할 수 있다. 따라서 분석한 지하수 및 퇴적물의 결과들을 종합해석하면, 연구지역에서 일어나는 철 환원작용은 갯벌의 간척활동과 많은 관련을 가지고 있는 것으로 추정된다.
철환원 박테리아인 미시가넨시스를 이용하여 용존 셀레늄을 제거할 때, 물 속의 다른 금속성분들인 철, 황산염, 그리 구리가 미칠 수 있 영향을 살펴보았다. 미시가넨시스 박테리아는 산화수가 4가인 산화 셀레나이트(2 mM)를 셀레나이드로 환원시키고 물속의 셀레늄 농도를 점차 감소시켰다. 환원된 셀레나이드는 용존 2가 철과 결합하여 나노입자 크기의 철-셀레나이드로 침전되었다. 용존 황산염과 구리는 미생물의 셀레나이트 환원작용에 부정적인 영향을 끼쳤는데, 특히 구리 성분은 미생물에 대해 독성으로 작용하여 셀레나이트 제거가 원활히 이뤄지지 못하게 하였다. 이러한 결과로부터 알 수 있는 것은 셀레늄으로 오염된 현장을 미생물로 정화할 때 황산염 혹은 구리의 농도 분포와 양을 충분히 고려해야 한다는 사실이다. 궁극적으로 미생물에 의한 철-셀레나이드 광물형성작용은 지하수를 따라 원거리로 이동할 수 있는 셀레늄의 확산을 억제하는 중요한 수단이라고 볼 수 있다.
스멕타이트-일라이트 (SI)의 전이 반응은 쇄설성 퇴적암 지역에 흔히 볼 수 있는 광물 반응이다. 지난 40여년 동안 SI 전이 반응의 중요성에 대한 논문들이 많이 출간되었는데 이는 스멕타이트가 일라이트로 변하는 정도 즉 "illitization" 이 석유의 개발, 퇴적물의 화학적 변화 및 물리적 성질변화 에 많은 연계성이 있기 때문이다. 기존의 S-I 상전이에 대한 메커니즘 연구에서는 layer-by-layer reaction 에 의한 solid state 반응 혹은 dissolution/precipitation 반응으로 집약되지만 박테리아 반응의 역할을 전혀 고려하지 않았다. 무산소 환경에서 박테리아와 점토광물의 반응에 대한 연구, 특히 스멕타이트와 철 환원 박테리아의 반응 작용에 대한 연구에서는 철 환원 박테리아가 스멕타이트 구조 속에 있는 철을 환원시켜 에너지를 얻는다고 밝혀졌다. 최근 발표된 논문들은 미생물의 철 환원 작용에 의하여 S-I 상전이가 일어날 수 있다고 보고되었는데, 이는 기존의 상전이에 대한 개념에 즉 고온, 고압, 오랜 시간이 S-I 전이의 필수 조건이라는 일반적인 해석에 반하는 것으로 새로운 연구 분야의 가능성을 시사하고 있다. 현재까지 발표된 논문에 의하면 박테리아가 S-I 반응을 촉진지킴으로 고온, 고압, 혹은 상당시간의 속성작용이 전제조건으로 작용하지 않을 수 있다는 가능성을 시사한다. 하지만 박테리아가 철을 환원함과 동시에 스멕타이트를 일라이트로 전이시킴에 있어서의 메커니즘에 대한 이해는 아직 미비하다. 따라서 이 논문에서는 현재까지 밝혀진 SI 반응을 살펴보고, 미생물 광물간의 반응작용에 있어서 연구 방법을 소개함을 목적으로 한다.
이 연구의 목적은 KURT(KAERI underground research tunnel) 지하수 내에 금속이온을 환원시키는 미생물의 존재 여부를 확인하고 배양하여, 이들의 활동에 따른 철과 망간 환원의 관찰과 환원물의 광물학적 특성을 연구함으로써, 금속환원미생물에 의한 산화상태로 존재하는 철과 망간의 환원과 광물 상전이 가능성을 확인하는 것이다. KURT 지하수 내 금속을 환원하는 미생물은 전자공여체로 포도당, 초산, 젖산, 개미산, 피루브산을, 전자수용체로 Fe(III)-citrate를 사용하여 농화배양 하였으며, 16S rRNA 분석을 통해 종 다양성을 확인하였다. 농화배양된 금속환원미생물에 의한 철과 망간의 환원과 생광물화작용을 알아보기 위해 전자공여체로 포도당, 초산, 젖산, 개미산, 피루브산을, 전자수용체로 철수산화물인 아카가나이트(akaganeite, ${\beta}$-FeOOH)와 망간산화물(manganese oxide, ${\lambda}-MnO_2$)을 이용하여 금속환원 실험을 실시하였다. 미생물 활동에 의해 형성된 환원물의 광물학적 특성은 SEM, EDX, XRD 분석을 통해 확인되었다. 연구 결과 KURT 지하수에서 금속을 환원하는 혐기성 미생물로는 Fusibacter, Desulfuromonas, Actinobacteria, Pseudomonas sp. 등이 확인되었고, 이 미생물들은 체외에서 철과 망간을 환원하여 이들 광물의 상전이를 확인하였다. 철(Fe)은 $Fe^{3+}$을 포함한 아카가나이트(${\beta}$-FeOOH)에서 $Fe^{2+}/Fe^{3+}$를 포함한 자철석($Fe_3O_4$)으로 환원되었고, 망간(Mn)은 $Mn^{4+}$를 포함한 망간산화물(${\lambda}-MnO_2$)에서 $Mn^{2+}$을 포함한 능망간석($MnCO_3$)으로 환원되었다. 이러한 지하 140 m의 KURT 지하수에서 서식하는 미생물들에 의해 철과 망간이 환원됨은 다른 중금속과 핵종원소의 환원 가능한 환경이 조성되었을 뿐 만 아니라, 미생물에 의하여 환원된 철의 재산화에 의해서도 주변 핵종원소가 환원될 수 있음을 의미한다. 따라서 이러한 직 간접적인 산화-환원 반응에 의해 KURT 지하수 내에서는 금속환원미생물들이 유해금속물질을 침전시켜 이동성을 줄일 수 있을 뿐만 아니라 고준위 폐기물에서 유해물질의 유출시 핵물질의 확산을 막는데 중요한 역할을 할 수 있을 것으로 사료된다.
영가철은 trichloroethylene(TCE)과 같은 염소계 유기오염물질 제거에 탁월한 효과를 가지고 있어서, 반응벽체를 이용한 오염된 토양 및 지하수의 현장처리에 반응매질로 자주 사용되고 있다. 하지만 영가철의 빠른 반응성으로 인하여 반응벽체의 수명이 다하고, 탈염소화 과정 중 생성된 산화철이 영가철 표면에 침적 되어 반응표면적을 줄임으로써 반응성이 떨어지게 된다. 이러한 영가철 반응벽체의 단점을 보완하기 위한 방법이 연구되어 왔고, 그 중 철환원균을 이용한 연구가 본 연구에서 시도되었다. 실험에 사용한 Shewanella algae BrY는 철환원균의 일종으로서 Dissimilatory Iron Reducing Bacteria(DIRB)로 분류된다. 본 연구에서는 이전의 배치실험 연구결과를 바탕으로 칼럼실험을 통해 TCE의 농도를 30mg/L과 67.5mg/L의 두 가지로 비교하고, 유량을 8mL/hr, 16mL/hr의 두 가지로 비교하여 세 개의 칼럼 실험을 실시하여 영가철 반응벽체의 TCE의 제거 및 산화된 철의 철환원균을 이용한 환원과정을 칼럼실험을 통해 측정했다. 그 결과 철환원균에 의한 산화철의 환원은 오염물질의 농도가 높을 경우 처리량의 증가로 인하여 반응벽체의 수명을 단축시키는 원인이 되었고, 유량의 증가 역시 유입되는 오염물질의 증가로 인하여 수명의 단축을 가져왔다. 그러나 유량증가의 경우 유속의 증가를 가져와서 Shewanella algae BrY가 매질표면에 작용하여 산화철을 환원시킬 수 있는 시간을 감소시키고 착상되는 것을 방해하기 때문에 오염물질의 농도보다 큰 영향을 미치는 결과를 보여준다. 칼럼실험결과 Shewanella algae BrY에 의한 산화철의 환원은 TCE의 탈염소화 후 생성된 산화철의 침적에 의하여 발생되는 반응벽체의 수명감소를 줄일 수 있다는 결과를 얻었다.
미생물에 의한 금속이온의 환원은 탄소와 금속의 생지화학적 순환에 영향을 줄 뿐만 아니라 또한 금속, 방사성원소, 그리고 유기물로 오염된 지하수와 토양의 정화에 있어서 중요한 역할 가능성을 시사하고 있다. 지구의 극한 환경(예: 심해저 퇴적, 알칼리성 호수 등)에서 서식하는 철환원 박테리아를 분리하여 금속이온의 환원과 광물 형성 등의 실험에 이용하여 본 결과에 의하면, 이들 철환원 박테리아는 Fe(III), Mn(IV), Cr(VI), Co(III), and U(VI)이온 등을 환원시킬 뿐만 아니라, 자철석($Fe_3$$O_4$), 능철석($FeCO_3$), 방해석($CaCO_3$), 능망간석($MnCO_3$), 비비아나이트 [$Fe_3$($PO_4$)$_2$ .$8H_2$O], 우라니나이트(UO) 등의 광물을 형성한다. 철 환원 박테리아에 의한 광물 형성과 금속이온의 환원에 영향을 미치는 주요소는 대기의 조성, 화학 조성, 및 박테리아의 종이다. 호열성 철환원 박테리아는 철수화물과 금속이온(Co, Cr, Ni) 등을 동시에 환원시켜 금속 치환된 자철석을 합성하며, 또한 석탄회 등을 이용하여 탄산염 광물을 형성하여 대기 중의 이산화탄소를 고정하는 역할을 하기도 한다. 따라서 미생물에 의한 금속이온이 환원은 자연계에서 철과 탄소의 지화학적인 순환에 영향 미치며, 또한 미생물에 의한 자철석의 합성은 산업적으로 많은 이용가치가 있을 것으로 본다.
0.02M EDTA-2Na와 $Na_2S_2O_4$에 의한 벼잎의 철을 분별정량하는 새방법을 적고이병잎을 사용검정하였다. 1) 시도한 방법은 환원철($Fe^{++}$), 산화철($Fe^{+++}$), 침전철(PFe) 및 결합철(BFe)로 분별 정량할 수 있고 식물조직의 생리적상태를 잘 나타내었다. 2) 생리적으로 가장 알맞은 철풀의 패턴은 $Fe^{+++}>PFe>BFe>Fe^{++}$이고 보통인 때 $PFe>Fe^{+++}>BFe>Fe^{++}$이고 부적합한 때 $BFe>Fe^{+++}>PFe>Fe^{++}$이며 독작용이 있을 경우 $BPe>PFe>Fe^{+++}>Fe^{++}$임이 추정된다. 3) 전철에 대한 각철의 백분율은 환원철이 10이하 산화철과 침전철이 $20{\sim}40$이며 결합철은 $20{\sim}50$이었다. 4) 잎의 상부가 하반부에 비해 불건전한 증상임에도 언제나 환원철이 많은 것은 상반부에 환원철이 크게 관여하는 활동적 대사계가 있는 것을 의미한다.
나노 기술에 대한 관심이 증가함에 따라 다양한 종류의 나노 물질이 환경 정화 분야에서 활발히 연구되고 있다. 이에 따라 새롭게 개발된 나노 물질의 성능을 쉽고 신속하게 측정할 수 있는 분석법에 대한 요구가 증가하고 있다. 본 연구에서는 토양/지하수 정화 분야에서 활발히 사용되는 나노 영가철의 환원 반응성을 쉽고 신속하게 측정할 수 있는 방법으로써 수정된 인도페놀법을 제시하였다. 인도페놀법에서 한계반응물로 작용하던 암모늄과 과량으로 존재하던 페놀을 치환하여 사용함으로써 페놀류에 대한 정량 분석이 가능하도록 수정하였다. 대상으로 한 나노 영가철에 의한 환원 반응은 4-클로로페놀의 페놀로의 환원과 나이트로벤젠의 아닐린으로의 환원이었으며, 수정된 인도페놀법은 반응생성물인 페놀과 아닐린에 대하여 선택성을 나타내 분석 방법으로 사용이 가능함을 확인하였다. 민감도 향상을 위하여 발색 시약의 농도 및 반응 시간, 시료의 전처리 등의 영향에 대하여 평가하였다. 실제 시료를 대상으로 시험하였을 때, 용존 철 이온에 의한 저해 영향을 확인하여 탄산나트륨 용액 주입의 전처리를 이용하여 해결하였다. 최종적으로 개발된 분석 방법을 이용하여 나노 영가철 및 이중금속 나노영가철의 환원 반응성을 측정하였으며, 결과적으로 환원 반응 속도의 차이뿐 아니라 환원 기작의 차이도 구분할 수 있는 가능성을 보여 주어 나노 영가철의 환원과 관련된 연구 분야에서 유용하게 사용될 수 있을 것으로 사료된다.
고효율의 에너지 변환 및 친환경적인 이점들을 이유로, 고분자전해질 연료전지(PEMFC)는 차세대 에너지 장치로 이목을 끌어왔다. 반면, 값비싼 백금 촉매의 이용은 연료전지의 상업적 이용에 주요한 결점으로 작용했다. 최근, Zelenay와 연구팀은 폴리아닐린-철-탄소 복합체구조에서 산소환원활성이 백금과 견주어 비슷한 성능을 낼 수 있음을 보고 하였다. Dodelet은 이러한 높은 성능이 전이금속의 영향에 의한 것일 수 있다는 주장을 하였다. 본 연구팀은 지난 연구에서 제일원리전산모사를 통해 니켈, 코발트, 구리등과 같은 전이금속이 질소가 도핑된 탄소 그래핀층에 미치는 거동을 밝혔다. 결론적으로, 금속들은 질소가 도핑된 그래핀의 전자구조를 바꿀 수 있고, 이러한 전자구조의 변화는 산소 환원반응에서 긍정적으로 작용할 수 있음을 확인하였다. 이러한 이론적 연구에 기반하여, 탄소층으로 감싼 금속은 내구성과 활성을 동시에 보유한 향후 전망있는 촉매 물질로 예상되어진다. 특히, 질소가 도핑된 탄소층으로 코팅된 철-코발트 합금은 계산을 통해 산소환원반응에서 우수할 것으로 예측되었다. 본 연구팀은 FeCo@N-C 나노입자를 직접 합성하였고, 이 촉매의 우수한 활성을 전기화학적, 구조적 관점에서 1) 질소의 도핑 효과, 2) 탄소의 두께 효과, 3) 합금효과에 집중하여 분석하였다.
질산성질소와 트리클로로에틸렌(TCE)을 동시에 제거하고자 이들을 화학적 생물학적으로 환원 및 수착시키는 반응매질로서 영가철과 피트(peat)를 이용하였다. 영가철의 수중산화로 발생된 수소가 질산성질소와 TCE를 환원시켜 두 물질이 제거하는데 TCE의 수착제거가 가능한 피트를 이용하고 그에 따른 혼합미생물의 생분해 및 전자전달의 효과를 이용하였다. 질산성질소의 경우 영가철과 피트혼합매질에서 제거효율이 우수하나 제거기작이 환원에 의존하므로 TCE가 공존시 전자에 대한 경쟁으로 그 제거효율이 감소하였으며 멸균처리한 피트를 사용한 실험군과의 결과비교로 탈질균의 작용을 알 수 있었다. TCE의 경우 영가철이 함유된 매질에서 제거효율이 높으며 질산염 공존이 영향을 미치지 못하였다. 생분해하는 혐기성 미생물군의 존재는 시스템에서 발생한 수소와 메탄가스 분석으로 확인하였다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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