염화아연($ZnCl_2$)으로 표면개질된 코코넛 입상활성탄(Granular Activated Carbon, GAC)의 질산성질소 제거제로서의 적용가능성을 알아보기 위해 두 가지 질산성질소 농도(25 mg/L, 50 mg/L) 조건에서 수중에서의 질산성질소 흡착능력을 평가하였다. 표면개질된 코코넛 입상활성탄의 질산성질소 흡착은 반응초기에 빠르게 진행되어 10분 이내에 흡착율이 50%에 이르렀고 흡착평형에 소요된 시간은 1시간 이내였다. 염화아연으로 표면개질된 코코넛 입상활성탄의 질산성질소 흡착 원리를 조사하기 위해 네 가지 속도 모델들(유사 일차 모델, 유사 이차 모델, Weber & Morris의 입자내 확산 모델, 그리고 Bangham의 공극 확산 모델)을 각 모델의 속도 상수(k)에 따라 적용하였다. 그 결과, 본 연구의 흡착속도는 공극 확산 단계에 의하여 결정되는 것으로 사료되며 유사 이차 모델을 따르는 것으로 나타났다.
피압대수층내 질소함유 원인규명을 위하여 질산성질소(NO3-N), 질소, 산소, 및 수소안정동위원소를 이용하였다. 전형적인 피압대수층인 먹는샘물업체의 지하수의 질산성질소를 분석한 결과, 1988-2001년 기간동안 60 여개의 먹는샘물 제조업체의 질산성질소의 총평균은 0.95 mg/$\ell$로서 매우 낮다. 이 기간동안 질산성질소의 함량이 지속적으로 2 mg/$\ell$ 이상으로 나타난 6개소에 대한 안정동위원소 분석결과, 산소동위원소 $\delta$8O 값은 -8.3~-11$\textperthousand$범위, 수소동위원소 $\delta$D 값은 약 -60~-75$\textperthousand$ 범위로서 전국 먹는샘물 지하수의 평균치와 흡사하다. 질소동위원소 $\delta$15N값은 -11.8~-5.1$\textperthousand$ 범위로서 가벼운 특성을 보여주고 있다. 따라서 본 연구대상 지하수의 질산성질소는 가축분뇨나, 유기질소, 또는 비료기원일 가능성은 없는 것으로 나타났다.
질산성 질소는 강변여과수에서 가장 흔히 발견되는 오염물질 중의 하나이다. 본 연구에서는 황을 이용한 독립영양탈질 공정을 강변여과수의 질산성 질소제거를 위한 반응벽체 기법에 도입하였다. 본 연구의 목적은 현장에서의 실제 강변여과수를 이용한 주 파일럿 실험을 통해 반응벽체 시스템에서 미생물 접종의 영향과 대체 알칼리도 공급원으로서 굴패각의 영향을 알아보고, 유량변화 및 체류시간 변화에 따른 질산성 질소 제거효율을 평가하는 것이다. 황과 석회석 또는 굴패각으로 구성된 준 파일럿 규모의 투수성 반응벽체(PRB) 6기를 경남 낙동강 유역 강변여과수 취수 현장에 설치하여 운전한 결과, 하수처리장의 혐기 소화 슬러지로부터 분리배양된 황탈질미생물 콘소시움 뿐만 아니라 굴패각의 자생미생물의 활성에 의해서 강변여과수의 질산성 질소가 제거됨을 확인하였고 석회석뿐만 아니라 굴패각도 시스템의 pH 조절을 위한 알칼리도 공급원으로 이용될 수 있음을 알 수 있었다. 그러나 알칼리도 공급원으로서 굴패각의 이용은 높은 황산이온의 농도와 고형물의 농도를 야기하였다. 80 cm의 반응벽체 두께에서, 유량을 66에서 132 mL/min까지 증가시킴으로써 체류시간을 15에서 7.5시간으로 감소시킴에 따라 질산성 질소 제거효율은 75에서 58%로 감소하였다.
본 연구는 환원증류법을 사용하여 축사, 매립지, 시설재배지 등 높은 수준의 질산태 질소로 오염된 토양의 질산태질소 함량을 정확히 측정하는데 있어서, Devarda's alloy 의 입자 크기가 질산태 질소의 회수율에 미치는 효과와 Devarda's alloy의 처리량과 환원된 질산태 질소의 양과의 상관관계, 고농도의 질산태 질소를 함유한 토양 추출액의 정확한 분석을 위한 적절한 접근방법을 파악하고자 수행되었다. 본 연구에서 시험된 각 Devarda's alloy는 입자 크기의 분포가 서로 달랐으며, 이는 다소 높은 질산태 질소 조건인 1 mg과 2 mg $NO_3$-N에서 서로 다른 질산태 질소 회수율로 반영 되었다. 한편, 고농도의 질산태 질소 조건에서는 모든 Devarda's alloy들이 용액 중 질산태 질소의 함량이 증가할수록 급격히 질산태 질소의 회수율이 감소하는 경향을 보였으나, 시험된 모든 Devarda's alloy들은 예상과 달리, 단위 질량 당 환원된 질산태 질소의 양이 용액중 질산태 질소의 양에 비례하여 감소하는 경향을 보였다. 이상의 연구결과들은 높은 수준의 질산태 질소로 오염된 토양 시료를 안정적으로 분석하기 위해서는 Devarda's alloy의 입자 크기 분포를 감안한 충분한 처리, 그리고 두 수준 이상의 Devarda's alloy를 처리한 후 회수된 질산태 질소량 변화를 살피는 것이 필요하다는 것을 제시한다. 아울러, 본 연구에서 발견된 질산태 질소량의 화학적 비당량성은 앞으로의 연구를 통해 보다 자세히 조사되어야 할 것으로 사료된다.
질산성질소는 일반적인 지하수 오염물질로서, 본 연구에서는 영가철을 충진한 복극전해조를 이용하여 서로 다른 조건에서 질산성질소 제거실험을 수행하였다. 실험에 사용된 전해조에는 양쪽 끝에 위치한 주 전극 사이에 전도체로서 영가철이, 비전도체로서 규사가 혼합하여 충진되었다. 모의폐수(오염된 지하수를 모사하였으며 초기 질산성질소 농도 약 30 mg/L, 전기전도도 약 300 ${\mu}S/cm$)를 이용한 연속식 실험에서 인가전압 600 V, 유입유량 20 mL/min으로 최대 99% 이상의 질산성질소를 제거하였다. 최적 혼합비 및 최적 유입유량은 각각 1:1~2:1(규사:영가철), 30 mL/min으로 결정하였다. 질산성질소의 주입농도에 따라 유출수의 pH가 비례적으로 거동하였으며, 질산성질소 환원의 최종산물로서 약 60% 정도가 암모니아로 유출되었다. 실험이 끝난 후 영가철 표면에서의 산화철은 대부분 magnetite형태로 존재하였다.
본 연구에서는 나노 크기의 결정 구조를 가진 타이타니아 담체를 용매열합성법(solvothermal method)을 활용하여 합성한 후 팔라듐과 구리를 담지한 촉매를 제조하였다. 제조된 촉매를 수중 질산성 질소 저감 반응에 적용한 결과, 타이타니아 담체의 결정 크기가 반응 활성에 영향을 미치는 것이 확인되었다. 결정 크기가 작은 담체를 활용한 촉매가 더 빠른 속도로 질산성 질소를 저감하였지만, 반응 중 pH가 높게 형성되어 질소 선택도가 매우 낮은 현상을 보였다. 이를 해결하기 위해 pH 완충제인 이산화탄소를 공급하여 질소 선택도를 약 60% 증가시켰다. 상기에 언급한 촉매를 대상으로 질소 흡-탈착, X-ray diffraction (XRD), $H_2$-temperature programmed reduction (TPR), X-ray photoelectron spectroscopy (XPS) 등의 다양한 특성화 분석을 수행하여 촉매의 반응활성과 물성간의 상관관계에 대해 조사하였다.
도시화가 진행되는 소유역(성내-고덕천 유역)에 대하여 지하수 질산성질소의 공간적 분포에 미치는 영향요인을 규명하고 각 요인들의 오염기여도에 대한 상대적인 차이를 파악하기 위하여 GIS를 활용한 공간분석을 실시하였다. 영향요인으로는 토지이용도, 하수관 거리, 포장율, 녹지율 등을 고려하였다. 공간분석 결과, 토지이용도 중에서 도시화 지역과 경작지 등에서는 서로 상이한 질산성질소 분포가 나타났으며, 이는 도시화 지역에서는 하수관으로, 경작지에서는 비료성분으로 인하여 질산성질소 분포의 차이가 나타날 수 있음을 지시한다. 지하수 관정에서 하수관까지의 거리가 $60\~75m$ 정도 지점까지는 거리의 증가에 따라 질산성질소 농도가 감소한다. 특히 도시화 지역 내에서 하수관거리와 질산성질소 농도가 음의 상관도를 보이며, 이는 하수관이 질산성질소의 주 오염원임을 의미한다. 또한, 도시화 지역 질산성질소 농도와 포장율이 음의 상관도를 보이는 것도 질산성질소의 오염물질이 지표면에 기인하고 있음을 지시한다. 결과적으로 도시화가 급속히 진행되고 있는 지역에서는 하수관의 설치와 유지관리 및 토지이용형태에 대한 체계적인 관리가 지하수의 질산성질소 오염예방에 중요함을 의미한다.
고농도의 질산성 질소를 함유하는 폐수의 처리에 전기투석법의 적용 가능성을 평가하기 위하여 전기투석 공정의 운전인자 중 유입농도, 운전전압, 그리고 유속이 질산성 질소의 제거효율에 미치는 영향을 실험적으로 평가하였다. 한계전류밀도는 유입농도와 유입유속이 증가함에 따라 선형적으로 증가하였다. 유입농도와 목표농도에 도달하는 시간은 직선적으로 비례관계를 보였고, 농축액의 초기농도가 제거속도에 미치는 영향은 거의 없었다. 저속에서 유입유속의 증가는 제거속도를 증가시켰지만, 일정속도 이상에서는 제거속도에 미치는 영향이 미미하였다. 운전전압의 증가에 따라 제거속도는 증가하였지만 그 증가속도는 점차 저하되었다. 본 연구에 사용된 전기투석모듈에서 고농도의 질산성 질소를 제거하는 최적 운전조건으로 유입유속 1.6 L/min, 한계전류밀도의 80~90%의 해당하는 운전전압이 권장된다.
이 연구는 일본의 카나가와현 츠꾸이에 위치하고 있는 선상지에서 지하수 수질을 조절하는 요인들을 평가하기 위해 질산성 질소에 의해 오염된 지하수를 수문지구화학적으로 조사하였다. 2003년 월별 지하수의 수위는 강우에 의해 크게 증감하였지만, 지하수 내의 질산성 질소 농도는 약간의 변화만을 보여주었다. 뿐만아니라 년중 대부분 지하수 수질 기준의 최고 오염 수준 $10mgL^{-1}$을 초과하였다. 2003년 1년간 지하수의 재충전량은 1,730mm(지하수 수위의 일 증가의 년간 총합인 20,056mm와 일별 감소량의 년간 총합인 18,326mm의 차이)로 나타났다. 그러나 지하수 수위의 일별 증가량의 년간 총합(20,056mm)은 년간 강우량보다 약 10배 이상 높았다. 더욱이 일별 감소량의 년간 총합(18,326mm)은 많은 양의 지하수가 질산성 질소 오염과 함께 방출되었음을 보여주었다. 상당히 높은 질산성 질소를 보유한 강우가 있은 후, 선상지를 통해 많은 양의 지하수 유출입이 관찰되었다. 결과적으로, 산림지대를 포함한 이 선상지에서는 '질소 과잉' 또는 '질소 포화' 라고 하는 상태를 반영하고 있다. 많은 양의 지하수 방출은 지표수에서 질산성 질소의 오염과 같은 환경문제를 야기할 수 있으며, 본 연구를 통해 수문지구화학적 자료가 수질관리에 유용하길 기대한다.
고정상 생물여과지(biofiiter)에서 유입 C/N(COD/Nitrate)비와 용존산소(DO) 농도가 지하수로부터 질산성 질소를 제거하는데 미치는 영향을 관찰하였다. 유입 C/N비 10과 4.0에서 30 mg/L로 유입된 질산성 질소는 생물학적 탈질반응에 의해 완전히 제거되었다. 반면, 유입 C/N비 2.0에서는 전자공여체가 부족하였기 때문에 5.0 mg/L의 질산성 질소가 유출되었다. 게다가, 유입 C/N비가 2로 감소함에 따라 5.0 mg/L에 달하는 아질산성 질소가 발생하였다. 유입 C/N비 5에서 DO 농도의 증가는 탈질반응을 저해하였으며, 질산성 질소제거효율을 감소시켰다. 아황산나트륨($Na_2SO_3$)을 이용하여 유입 DO농도를 조절할 경우, 0.3 mg/L의 낮은 DO에도 불구하고 유출수 중 3.6 mg/L의 아질산성 질소가 잔류하였다. 반면, 질소가스를 이용하여 DO농도를 0.3 mg/L로 조절한 경우, 유입된 질산성 질소는 완전히 제거되었으며, 아질산성 질소는 검출되지 않았다. 생물여과지에서 유입된 질산성 질소를 제거하는데 소비된 유기물은 $3.0{\sim}3.5gSCOD/g{NO_3}^--N$의 범위이었으나, DO 농도가 5.5 mg/L로 증가함에 따라 소비된 그 양은 증가하였다. 높은 DO 농도 및 낮은 유입 C/N비와 함께 아황산나트륨을 이용한 DO 농도 조절은 생물학적 탈질반응에 영향을 주었으며, 질산성 질소제거효율을 감소시키고 아질산성 질소가 축적되었다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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