마이크로 크기 상업용 칠 분말의 반응성 향상을 위한 변수로 포기 반응 조건인 pH 조절과 산 세척을 통한 철 분말의 표면처리를 선정하고 질산성 질소를 처리대상오염 물질로 선택하여 철 분말에 의한 질산성 질소 처리 실험을 수행하였다. 산을 이용한 초기 pH조절에 의한 반응성 향상 실험에서 가장 좋은 pH 조절제는 염산이었으며 critical pH는 2 였고 산 세척에 의한 반응성 향상 실험에서는 산 세척한 철 분말의 반응성이 그렇지 않은 철 분말보다 현저하게 좋았으며 황산의 세척능이 염산보다 더 뛰어남을 알 수 있었다. 본 연구를 통하여 초기 반응조건의 조절과 철 분말의 산 세 척을 통한 전처리로 기존의 마이크로 크기 상업용 철 분말이 지닌 반응성의 향상을 꾀하였으며 수중의 질산성 질소 처리실험을 통하여 최적의 반응조건을 확립하였다.
영가 철을 이용한 질산성 질소 환원에 대한 연구는 지금까지 활발히 진행되어 왔지만, 이 반응에서 생성된 암모늄 부산물에 대한 적절한 처리과정은 아직 보고되지 않았다. 하지만, 암모늄은 먹는 물 수질기준에 의해 지하수 오염물로 분류되고 있어 (허용치 0.5 mg-N/L), 질산성 질소로 오염된 지하수 정화에 영가 철을 단독으로 사용하는 것에는 한계가 있다. 따라서, 본 연구의 목적은 질산성 질소를 환원함과 동시에 이 과정에서 발생하는 암모늄을 제거할 수 있는 반응물질을 개발하는데 있다. 본 연구에 사용한 Fe-loaded zeolite는, 제올라이트와 Fe(II) 용액을 교반시켜 제올라이트 구조 안으로 Fe(II)를 흡착유도하고, 이를 sodium borohydride로 환원하는 과정을 통해 제작되었다. Fe-loaded zeolite 제작에 사용된 Fe(II) 용액의 농도를 실험을 통해 산정하고, 이를 통해 Fe-loaded zeolite를 제작한 후, Fe-loaded zeolite의 질산성 질소 제거 성능을 확인하기 위해 두 가지 pH조건에서 회분식 실험을 수행하였다. 80시간의 반응을 통해 Fe-loaded zeolite는 초기 pH가 3.3인 경우 약 $60\%$의 질산성 질소를, pH가 6인 경우는 약 $40\%$의 질산성 질소를 제거하였고, 암모늄 부산물은 전혀 검출되지 않았다. 영가 철의 경우, 각 초기 pH조건에서 Fe-loaded zeolite보다 뛰어난 질산성 질소 제거성능을 보였지만, 반응 후 상당량의 암모늄 부산물을 생성하였다. 질산성 질소와 암모늄을 포함한 질소(-N)제거 효능의 관점에서 Fe-loaded zeolite의 경우 pH 3.3과 6의 경우에서 각각 $60\%$와 $40\%$의 제거효율을 보인 반면, 영가 철의 제거효율은 무시할만한 수준으로 나타났다.
W3와 W4는 질산성 질소의 농도가 자연 토양의 농도 범위에 있고 질산성 질소의 기여율도 토양이 각각 찔.8과 75%로 질산성 질소에 의한 오염이 없다고 볼 수 있다. Sl의 경우 토지 이용이 주거지와 상류에 밭 경작지가 있어서 생활 하수와 화학비료의 영향을 받고 있음을 알 수 있다. S2와 W6의 경우는 생활 하수와 화학비료의 영향이 48.1%와 48.2%로 거의 유사하게 영향을 주고 있음을 알 수 있다. Wl, W2 그리고 W7은 각각 73.2%, 82.7% 그리고 48.8%의 화학비료의 기여율로 보아 주로 화학비료의 영향을 받고 있다고 사료된다.
최근 주요 수질오염 물질로 대두되고 있는 질산성 질소의 제거를 목적으로 영가 철 나노입자에 의한 질산성 질소의 환원반응성을 평가하였다. 영가 철 나노입자의 제조방법에 따른 반응성 차이를 규명하기 위해 유기용매 상에 계면활성제를 첨가하여 나노미터 크기 수준의 수용액 분산상에서 입자를 합성하는 마이크로에멀젼 방법과, 수용액 상의 철 이온을 환원시켜 입자를 합성하는 두 가지 방법으로 영가 철 나노입자를 합성하였다. 또한 전기영동법으로 알루미늄에 침적시킨 영가 철 나노입자에 의한 질산성 질소 제거속도를 측정하고, 고정화되지 않은 나노 철 입자에 의한 반응속도와 비교하였다. 환원반응을 질산성 질소에 대한 1차 반응으로 가정하여 수용액 방법 및 마이크로에멀전 방법으로 제조된 영가 철 나노입자의 반응성을 평가한 결과, 반응속도상수는 각각 $1.40{\times}10^{-2}min^{-1}$ 와 $3.49{\times}10^{-2}min^{-1}$ 로서 비표면적에 비례하여 증가하였다. 알루미늄에 침적된 나노입자는 현탁된 나노입자의 반응과 비교하여 약 30% 감소된 반응속도를 보였으나, 과량의 질산성 질소가 존재하는 경우 나노 철의 단위 질량당 질산성 질소의 제거효율 면에서 더 우수한 특성을 보였다. 나노철 입자의 현탁액은 반응시간 30분 이내에 반응속도가 감소하는 경향을 보였으나, 알루미늄에 침적된 나노철 입자는 3시간 이상 활성을 유지하였으며, 최종 생성물로 기체 질소를 발생시키는 것을 확인하였다.
본 연구는 응집제로 calcium alginate를 이용한 질산성 질소 처리에 관한 연구이다. 질산성 질소를 제거하기 위한 방법으로는 역삼투법, 이온교환수지법, 전기투석법, 생물학적 방법 등이 있지만 본 연구에서는 응집 침전시키는 방법으로서 질산성 질소를 처리하고자 하였다. 응집제로 이용한 calcium alginate가 킬레이트 결합을 형성하여 질산성 질소를 응집 침전시킬 것으로 예상하고, 응집제의 성분, 응집 반응시간, 응집제의 몰비, 응집제의 주입율에 따라 질산성 질소가 제거되는 경향을 보았다. 또한 FE-SEM과 EDS(Energy Dispersive X-Ray Spectrometer)를 통하여 응집반응 후 침전물의 구조 및 구성성분비를 분석함으로써 질산성 질소가 Calcium-nitro-alginate 형태로 제거되는지를 확인하였다. 그 결과 반응시간은 60분, 응집제의 몰비는 1:1일 때, 응집제의 주입율은 합성폐수의 2 %일 때 질산성 질소의 제거율이 최대 56.7 %로 나타났다.
본 연구에서는 중형 기공성 실리카 담체인 MCM-41과 SBA-15를 활용하여 팔라듐과 구리를 담지한 후, 제조 촉매의 수중 질산성 질소 저감 반응 활성을 평가하였다. 순수 수소 공급 반응 조건에서, 질산성 질소의 농도는 반응 시간에 따라 점차 저감되었지만, 반응기 내부에 높게 형성된 pH로 인해 질소의 선택도가 매우 낮은 문제점이 발견되었다. 이를 해결하기 위해 이산화탄소를 수소와 함께 공급하여 pH의 안정화를 도모하였고, 질소 선택도를 40% 가량 증가시켰다. 상기 두 반응 조건에서 모두 Pd-Cu/MCM-41가 Pd-Cu/SBA-15보다 높은 활성을 나타냈다. 이와 같이 수중 질산성 질소 저감 반응의 활성에 차이를 보이는 두 촉매에 대하여, 질소 흡-탈착, XRD, $H_2$-TPR, XPS 등과 같은 특성 분석을 수행하여 제조 촉매의 구조와 물성이 반응활성에 미치는 영향을 검토해보았다.
충북 괴산군-보은군 일대를 따라 발달된 중부 옥천대의 구룡산층과 운교리층 분포지역에서, 기반암에 따른 지하수의 수질특성의 차이를 규명하고자 하였다. 2002년 11월에 18개 지점에서 지하수 시료를 채취하였고, 이를 분석하여 기반암에 따른 지하수의 수질을 분류하였다. 구룡산층 시료와 운교리층 시료 모두 Ca-(HCO$_3$+ CO$_3$) 유형의 수질특성을 보였다. 군집분석의 결과 기반암의 종류에 따라 수질특성이 나됨을 알 수 있었다. 수질 분석결과를 국내 먹는물 수질기준와 비교 하였을때, 질산성 질소 항목만 기준치를 초과하였다. 질산성 질소의 경우, 국내 먹는물 수질기준인 10 mg/L를 초과한 시료는 한 지점이었지만, 인간 활동에 의해 오염된 것으로 여겨지는 2 mg/L이상의 시료는 전체 18개 시료 중 61%인 11개 지점으로 나타나, 이 연구지역에서 인간활동에 의한 질산성 질소의 오염이 진행되고 있음을 추정할 수 있었다.
전기분해법을 이용하여 수용액 중의 질산성 질소의 환원거동에 대한 연구를 통하여 수용액중의 질산 함량을 제어하는 연구를 수행하였다. 촉매전극을 채택한 복극전해조에서 30분의 조업에 질산 100ppm 이하의 저농도 용액은 70%, 300ppm 이상의 고농도의 경우는 90%까지 질소를 용이하게 제거할 수 있었다. 초기 질소농도가 증가하면서 한계전류밀도도 크게 증가하였으며, pH가 감소할수록 환원전류가 증가하였다. 그리고 수용액의 pH는 질소 환원반응기구에 큰 영향을 주는 것으로 판명되었으며, 산성에서는 질소형태로 중성 혹은 염기성에서는 암모니아 형태로 환원되는 것으로 추정된다.
강우유출수의 기저유출(base flow)이 지표수 수질에 영향을 미치는 것은 잘 알려져 있다. 이 논문에서는 기저유출로 발생하는 질산성 질소가 수질에 미치는 영향을 USGS의 PULSE 소프트웨어를 사용하여 월별 지하수 유출량을 수문 분리하였다. 2005년도 금강유역의 갑천2 지점의 지표수 수질 및 유량자료를 사용하였으며, 지하수 수질자료는 정부기관 측정자료를 사용 하였다. 갑천2 지점의 상류는 농지 및 임야가 대부분이다. 수문분리 결과, 봄과 가을에는 하천유량의 85~95%가 기저유출 기여량이며 여름과 겨울에는 25~38%가 기저유출 기여량으로 나타났다. 갑천2 지점에서 질산성 질소의 월별 기저유출 부하량은 유역내 지하수의 평균 질산성질소 농도를 이용하여 산정하였다. 갑천2 지점에서 기저유출되는 질산성질소 부하량은 5.4 ton of $NO_{3}{^-}-N/km^{2}$로 추정되었는데, 이는 갑천2 지점의 지표수 질산성 질소 부하량인 9.2 ton of $NO_{3}{^-}-N/km^{2}$의 59%에 해당하는 값이다. 기저유출되는 질산성질소의 계절변화는 월별 질산성질소 부하량을 월별기저유출량으로 나누어 구하였는데, 우기시 질산성 질소의 기저유출농도가 높은 것으로 나타났다. 이 연구를 통하여 지하수 수질 모니터링이 지표수 수질 관리에 필요함을 알 수 있다.
본 연구에서는 미셀 한외여과(Micellar-enhanced ultrafiltration, MEUF)공정으로 질산성 질소와 인산을 동시에 제거할 때 휴믹산이 공정에 미치는 영향을 살펴보았다. 계면활성제/오염물의 몰 비가 1인 경우, 질산성 질소는 미셀 표면에 휴믹산과 경쟁적으로 결합을 하기 때문에 그 제거율이 50%로 감소하지만, 몰 비 3 이상의 계면활성제를 첨가하였을 때에는 80% 이상의 제거율을 유지하였다. 반면 인산의 경우에는, 몰 비 1 이상의 CPC 농도에서 질산성 질소와는 달리 휴믹산이 존재하지 않는 경우와 비슷한 수준인 80% 이상의 제거율을 보였으며, 이때 CPC와 휴믹산의 제거율은 거의 99% 이상 이었다. 또한 100 ppm농도의 휴믹산은 MEUF공정에서 플럭스 감소에 영향을 미치지 않고 오히려 조금 증가시켰으며, 이는 막에 흡착한 휴믹산이 막의 친수성을 증가시켜 투과율을 높이기 때문인 것으로 판단된다. 이를 통해 휴믹산은 질산성 질소 및 인산을 동시 제거하는 MEUF 공정에서 제거효율을 저하시키지 않음을 확인하였다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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