본 연구에서는 예산군에 위치한 질산성 질소 오염 지하수 부지를 대상으로 오염지하수의 지중정화현장 적용성 평가를 수행하고자, 영가철/바이오 환경정화소재를 이용한 Injected PRB(Permeable Reactive Barrier)와 관측정을 현장 오염지하수부지에 적용하고 주요 정화지표에 대한 변화를 모니터링하였다. 질산성질소, 아질산성질소, 암모니아성질소, 철 이온, TOC, 탁도 등의 항목 등을 조사하고 미생물 분석을 실시하여 지중정화기술의 현장 적용성을 평가하였다. 연구대상 부지는 농경지역으로 북쪽 경계는 하천이 서쪽에서 동쪽으로 흐르며 하천 경계를 형성하고 남쪽은 불투수 경계로 이루어져 있다. 질산성질소는 전반적으로 지하수 흐름과 유사하게 하천으로 흐르는 것으로 분석되었다. 모델링 결과, 약 3년에서 5년정도 경과 후 안정 상태로 도달하는 것으로 판단되었다. 이는 추가적인 오염원 유입이 없는 현재 상태만 고려한 것으로 지속적 오염이 유입된다면 오염범위 및 안정화 기간이 증가할 수 있다. 모니터링 결과, PRB설치 전, 후 철 이온, TOC, 탁도 값이 큰 차이를 보이지 않아 PRB의 음용수 관정 영향은 없는 것으로 판단되어 해당 지중정화기술의 지중 주입 적합성을 확인하였다. 질산성질소는 PRB 설치 42일 차까지 5 mg/L보다 낮은 농도가 유지되었으나 84일 차부터 PRB 내부의 질산성질소 제거 유효 기간이 끝나 원래의 농도를 회복하였다. PRB 설치 후 아질산성 질소와 암모니아성 질소의 검출은 PRB에 의한 질산성 질소의 환원에 의한 감소를 보여주었으며, 미생물 분석 결과 종 다양성이 증가하고 탈질 미생물을 포함하고 있는 Betaproteobacteria Class 군집이 크게 증가한 결과는 질산성 질소가 생물학적 환원작용에 의한 정화 가능성도 보여주었다.
폐수 중 질소를 제거하기 위한 전기화학적 방법 중 전극의 소모를 최소화하기 위하여 비용해성 전극인 DSA 전극을 anode(산화전극)로 사용하면서, 최적 cathode(환원전극) 도출 및 운전조건 최적화를 위한 연구를 수행하였다. 다양한 전극을 cathode(환원전극)로 사용하여 실험한 결과, 용액 중 Cl 존재시 질산성 질소(NO3-N)의 제거율이 가장 높으면서 부산물인 암모니아성 질소(NH3-N) 농도가 가장 낮게 나타난 Brass(황동)가 최적 전극으로 선정되었다. 전류밀도에 따른 영향을 조사하였을 때, 초기 질산성 질소의 농도가 50 mg L-1의 조건에서, 최적 전류밀도는 15 mA cm-2이었고, 그 이상의 전류밀도는 제거율에 큰 영향을 주지 못하였다. 전해물질(Na2SO4와 NaCl) 및 반응시간에 따른 질산성 질소(NO3-N) 제거 및 암모니아성 질소(NH3-N) 잔류량을 조사하였을 때, 질산성 질소(NO3-N)의 초기 농도 50 mg L-1, 전류밀도 15 mA cm-2의 조건에서 90분 반응 시 Na2SO4과 NaCl을 각각 1.0 g L-1, 0.5 g L-1 혼합하였을 때, 질산성 질소의 제거율은 약 48%였고 암모니아성 질소는 잔류하지 않았다. 전해물질로 NaCl만 1.5 g L-1를 사용하였을 때, 질산성 질소(NO3-N)의 제거율은 약 55%로 가장 높았고, 암모니아 질소도 잔류하지 않았다.
본 연구에서는 활성탄을 염화철로 표면 처리한 염화철처리 활성탄을 사용하여 지하수중의 ${NO_3}^{-}$-/-N 제거 가능성과 그 제거에 미치는 영향을 검토하고자 한 것으로 다음과 같은 결론을 얻었다. 1) 조제된 염화철 코팅 활성탄의 표면을 SEM으로 분석한 결과를 보면 활성탄의 표면에 염화철이 코팅되어 있는 것을 확인할 수 있었다. 2) 통수유속이 0.5~4 BV $hr^{-1}$/로 낮을 경우는 질산성 질소 파과시점이 비슷하였으며, 통수유속이 커질수록 활성탄의 비표면적에 접하는 시간이 짧아져서 파과시점이 짧아진 것으로 사료된다. 3) 연속컬럼 실험(3.1 L)에서 통수량 약 82 L까지는 ${NO_3}^{-}$/-N의 파과시점이 나타나지 않았으며 재생액의 농도가 0.5 M-KCl에서는 약 9 L, 1 M-KCl에서는 약 7 L의 재생액이 사용되었고, 재생 후 각각의 파과시점은 약 53 L, 59 L로 유지되었다. 1 M-KCl의 재생액을 사용하여 재생하였을 경우 두번째 재사용과 재생부터 총 질산성 질소 제거량은 약 1,531~l,357 mg/kg, 탈착량은 약 1,526~1,306 mg/kg으로 일정하였다.
이 연구는 제주도 한림 지역에서 지하수의 수질과 오염의 특성을 규명하고자 시행되었다. 2002년 8월과 11월에 걸쳐 34개 지점에서 지하수 시료를 채취하였고, 이를 분석하여 지하수의 수질을 유형별로 분류하였다. 연구지역은 주로 (Na,Mg)-HCO$_3$ 유형이 나타나며, 일부 지점에서는 Mg-(HCO$_3$+Cl), (Ca,Mg)-HCO$_3$ 유형 등이 나타난다. 이는 지하수의 유동 경로를 따라 서로 다른 수리지화학적 반응이 일어나며, 지표 오염물질의 유입 등이 지하수의 수질에 영향을 미치고 있음을 지시한다. 질산성 질소의 경우, 국내 먹는물 수질기준치 10 mg/L를 초과한 시료는 전체 시료의 8월 조사에서 약 32%, 11월 조사에서 약 27% 이었고, 공간적 분포 특성은 비교적 낮은 고도 150m 이하의 저지대에서 채취한 시료에서 주로 나타났다. 인위적인 오염물질의 유입 가능성이 있는 지점은 전체 시료의 79.4% 이었다.
다양한 반응조에서 흄드 실리카(silica(fumed))가 질산성질소 처리를 위한 영가철 공정에 미치는 영향을 알아보기 위한 회분실험(batch experiment)을 수행하였다. 반응조는 질산성질소만 주입한 경우, 질산성질소와 지하수 환경에 존재하는 이온들을 주입한 경우, 실제 질산성질소로 오염된 지하수로 구성하였다. 지하수 환경을 가진 반응조에서 질산성질소 환원 속도가 빠르게 진행되었으며, 영가철/흄드 실리카 공정이 영가철 단독 공정에 비해 약 2.5 배의 반응 상수값($k_{obs}$)을 나타냈다. 전반적으로 주요 부산물인 암모늄은 영가철 단독 공정에서 약 70% 환원율로 발생하였으며, 영가철/흄드 실리카 공정의 경우에는 암모늄 발생율이 저감되었다. 수중 pH 는 영가철이 산화되면서 pH 가 상승하였으며, 지하수 환경에서는 상대적으로 낮게 유지되었다. 모든 반응조에서 영가철/흄드 실리카 공정의 pH 가 낮게 유지되었으며, 지하수 환경에서 질산성질소가 고농도로 존재할 경우에는 저농도에 비해 pH 상승폭이 큰 것으로 나타났다. 또한 등온흡착실험을 수행한 결과, 흄드 실리카가 암모늄에 대한 흡착능을 보였다. 전반적인 결과들을 통해 흄드 실리카가 질산성질소를 처리하는 영가철 공정에 유용한 매질임을 확인하였다.
본 연구에서는 독립영양 황탈질반응을 이용한 질산성 질소 처리 반응 벽체의 탈질능과 미생물학적 안정성을 확인하기 위하여 황/석회석과 독립영양 황탈질 미생물을 이용한 칼럼 반응기를 상향식으로 500일간 운전하여 시간과 깊이에 따른 질산성 질소의 제거 효율을 분석하였으며, 반응기 내부의 미생물 군집 변화를 16S rDNA-cloning 염기서열 분석법 및 DGGE 기법으로 분석하였다. 실험 결과, 미생물의 대사 활동에 따라 칼럼 깊이 별로 질산성 질소 제거율 및 미생물 군집 분포의 큰 차이가 나타났다. 칼럼 반응기의 질산성 질소 제거율은 99%에 달하였으며, 특히 칼럼 아래쪽에서 질산성 질소 제거율이 매우 높게 나타났다. 시간에 따른 제거율은 칼럼 운전 100일 후부터 큰 차이를 나타내지 않았다. 초기 접종원에서는 독립영양 황탈질 미생물인 OTU DE-1, Thiobacillus denitrificans의 비율이 15%에 불과하였으며 반응기 운전 초기에는 접종원 및 100일 운전 후 반응기의 윗부분에서 종속영양 탈질 미생물인 OTU DE-2, Cenibacterium arsenioxidans와 DE-3, Geothrix fermentans가 78%와 90%로 높은 비율을 차지하여 종속영양탈질 미생물들이 우점종을 차지하였다. 그러나 OTU DE-1은 100일 후에 칼럼 아래쪽에서 94%의 비율을 차지하여 우점종이 되었으며, 500일 운전 후 분석한 결과 칼럼 전체에서 86%를 차지하여 독립영양 황탈질 미생물이 안정적으로 적응하였음을 알 수 있었다.
본 연구의 목적은 반응벽체 매질로서 제올라이트의 표면특성을 계면활성제로 변화시켜 제조한 SMZ로 충진된 컬럼 시험을 수행함으로써 질산성 질소의 제거특성을 조사하는 것이다. SMZ컬럼 실험에서 얻어진 파과곡선의 해석결과를 이용하여 일차원 이류확산모델을 통해 예측되는 반응벽체의 질산성 질소(N $O_3$$^{-}$-N)제거효과와 실제 소규모 반응벽체 설계의 기본 인자 도출을 통한 설계방법론을 제시하였다 SMZ충진 컬럼 내 질산성 질소의 파과에 대한 예측이 선형 평형 흡착 이동모델을 이용하여 수행될 수 있음을 알 수 있었다. 유량을 변화시키면서 수행한 파과실험을 통해 얻은 파과시간과 반감기( $t_{\frac{1}{2}}$)는 유량의 크기에 반비례함을 알 수 있었다. 질산성 질소농도가 50mg/L인 지하수를 10 $m^3$/day의 처리용량으로 음용수 수질기준인 10mg/L로 감소시키고자 할 경우, 300 ton의 SMZ를 사용하여 약 6년 간 (5.8년)매질의 교체 없이 SMZ 반응벽체를 사용할 수 있을 것으로 예측되었으며, 초기 건설비용과 조사비용 등을 제외하고는 6년에 한 번씩 교체를 위한 매질비용으로 약 1억 6천 5백만 원과 주기적으로 간단한 유지관리와 모니터링 비용이 소요될 것으로 예측되었다.
질산성질소 및 탁도로 오염된 지하수공에 대하여 환경성 복원을 위한 오염방지 시설을 시범 설치하였다. 지하수공에 대한 오염 정도를 조사한 결과 PS-1, CW-1, 그리고 CW-2 공이 질산성질소로 오염되어 먹는물 수질기준을 초과하였고, CW-3 공은 탁도가 먹는물 수질기준을 초과하였다. 오염원은 지하수공 개발시 수량 확보를 위하여 그라우팅을 제대로 하지 않은 불량시공으로 인한 오염된 지표수의 유입으로 기인되었다. 금번 연구는 오염된 지하수의 환경성 복원을 위한 것으로, 오염원과 지하수를 격리시켜 오염물질의 지하수 내 유입을 방지할 수 있도록 패커 그라우팅을 완벽하게 다시 실시하였으며, 오염방지시설을 설치하였다. 이 연구를 위하여 먼저 대수층의 분포 및 특성팍악, 지하수공내 지표수의 유입구간 규명, 지하수 오염원, 오염실태, 오염경로 등을 파악하였다 오염방지시설을 설치한 후, 설치 전,후의 질산성질소와 탁도의 함량을 비교하기 위하여 수질 분석을 실시하였다. PS-1의 경우, 오염방지시설 설치전의 질산성질소 함량은 16.1 mg/L 이었으나, 설치후에는 8.1 mg/L, 7.9 mg/L로써 설치전에 비하여 51% 감소되었으며, CW-1은 10.3 mg/L에서 6.3mg/L으로 39%, 그리고 CW-2는 14.9 mg/L에서 9.0 mg/L 으로 40% 감소되었다. CW-3 공의 탁도는 157 NTU에서 0.97 NTU로 완벽하게 복원되었다.
토양에서 질소변화과정에 관한 보다나은 이해력 증진은 질소비료의 효용성을 증대시키기 위한 필수적 요인이다. 실험실 실험은 대표적인 Piedmont토양에 있어 질소무기화 및 질산화작용을 구명하기 위해 수행하였다. 질소무기화 및 질산화 량은 Enon, Mecklenburg, Chewcla토양의 표토층에서 60 일까지 증가되었으며, 그후로부터 90일까지는 감소하는 경향을 보였다. 그러나 Wehadkee토양에서 질소의 무기화 및 질산화 량은 숙성시간에 따라 차이가 없었다. 위에서 열거한 모든 토양의 토심이 15-30cm의 토층에서 질소무기화 및 질산화 량은 90 일까지 시간이 경과함에 따라 증가하였다. 토양에 있어 질소무기화 및 질산화 량은 토심별로 토양종류에 따라 다르게 나타났으며, 이러한 차이점은 토양통풍 및 질산화 bacteria의 수에 영향을 받은 것으로 사료된다. 전반적으로, 질소의 무기화 및 질산화 량은 subsurface lagers보다는 표토층에서 많은 것으로 나타났다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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