오염물질에 대한 생태위해성평가(ecological risk assessment)를 위해서는 노출평가(exposure assessment)와 함께 생물영향에 대한 평가(effect assessment)를 수행해야 한다. 노출평가의 경우는 지화학적 과정에 대한 이해를 바탕으로 환경농도를 예측하기 위한 화학평형모델이나 다매체환경거동모델 등 다양한 평가 및 예측모델을 활용해 왔다. 이와 달리 생물영향평가는 실험실 조건에서 제한된 독성자료를 대상으로 외부노출농도에 기반한 농도-반응관계를 통계적 방법을 통해서 추정하는 '경험적 모델(empirical model)'에 주로 의존해 왔다. 최근에 와서 생체 내 잔류량을 기반으로 농도-시간-반응관계를 기술하고 예측하는 독성동태학 및 독성역학 모델(toxicokinetic-toxicodynamic model)과 같은 독성작용에 기반한 모델(processbased model)들이 개발되어 활용되고 있다. 본 논문에서는 여러 종류의 독성동태학 및 독성역학 모델을 소개하고, 이를 통계적 추론에 기반한 전통적인 독성학 모델과 비교하였다. 서로 다른 종류의 독성동태학 및 독성역학 모델로부터 도출된 노출농도-시간 -반응관계식을 비교하고, 동일 독성기작을 보이는 오염물질 그룹 내에서 미측정 오염물질의 독성을 예측할 수 있게 해주는 구조-활성관계(Quantitative Structure-Activity Relationship, QSAR) 모델을 여러 독성동태 및 독성역학모델로부터 유도하였다. 마지막으로 독성동태학 및 독성역학 파라미터를 추정하기 위한 실험계획을 제안하였고, 앞으로 독성동태학 및 독성역학 모델을 생태계 위해성평가에 활용하기 위해서 해결해야 될 연구과제를 검토하였다.
고준위방사성폐기물 심지층 처분 대상 암종으로 고려되는 화강암에서 방사성핵종의 장기 거동특성을 이해하기 위한 연구의 일환으로 KURT (KAERI Underground Research Tunnel) 화강암에 존재하는 우라늄의 용출특성에 대한 연구를 수행하였다. 반응 시작 후부터 10일 동안의 반응기간 중 다른 반응용액에 비해 $CO_3{^{2-}}$ 농도가 높은 $UD-CO_3$ 및 UD-Bg 반응용액에서 우라늄의 용출량이 다소 급격하게 증가하였다. 또한 Na 또는 Ca가 다량 함유된 반응용액에서 반응 60일 이후 우라늄 용출량이 다소 급격히 증가하였다. 각 반응용액에 의한 반응 270일까지의 우라늄의 용출량은 $UD-CO_3$ ($44.61{\mu}g{\cdot}L^{-1}$), UD-Bg($41.01{\mu}g{\cdot}L^{-1}$), UD-Na ($26.87{\mu}g{\cdot}L^{-1}$), UD-Ca ($20.26{\mu}g{\cdot}L^{-1}$), UD-CaSi ($17.03{\mu}g{\cdot}L^{-1}$), UD-Si ($10.47{\mu}g{\cdot}L^{-1}$)으로 지속적으로 증가 하였으나, 반응 270일 이후 우라늄 용출량은 점차 감소하는 경향을 나타낸다. 이는 화강암 시료 내에 존재하는 우라늄이 반응용액과 상호반응에 의해 최대 용출될 수 있는 한계에 도달하였기 때문으로 판단된다. 우라늄 용출은 혼합된 반응용액 내의 $CO_3{^{2-}}$ 존재와 수질의 지화학적 유형에 따라 우라늄의 용출 농도 및 용출 최대치가 나타나는 시점이 다르게 확인되었다. 이는 시료와 반응용액의 상호반응 과정에서 용존이온의 영향에 의해 화강암시료와 반응용액 사이에 반응속도의 차이가 발생하는 것으로 판단된다.
고준위 방사성폐기물을 심지층에 안전하게 처분하기 위해서는 방사성 핵종의 장기적 지구화학 거동에 대한 정확한 예측이 요구된다. 이와 관련하여 본 연구에서는 국내 심부 지하수를 대표하는 다섯가지 지화학 환경 조건에서 지화학 모델링을 수행하여 일부 방사성 핵종의 지화학 거동을 예측하였다. 다섯가지 국내 심부 지하수의 지화학 환경은 다음과 같다: 고 TDS 염지하수(G1), 산성 pH의 CO2가 풍부한 지하수(G2), 고 pH 알칼리성 지하수(G3), 황산염이 풍부한 지하수(G4), 묽은(담수) 지하수(G5). 3~12의 pH 범위와 ±0.2V의 산화-환원전위(Eh) 조건에서 일부 방사성 핵종(우라늄, 플루토늄, 팔라듐)의 국내 심부 지하수 내에서의 용해도와 화학종(존재형태)을 예측하였다. 모델링 결과, 용존 상태의 우라늄은 주로 U(IV)로서 중성~알칼리성의 넓은 pH 환경에서 높은 용해도를 보였으며, Eh가 -0.2V인 환원 환경에서도 알칼리 pH 조건에서 높은 용해도를 보였다. 이러한 높은 용해도는 주로 Ca-U-CO3 착물의 형성에 의한 것으로 예측되는데, 이 착물의 활동도(activity)는 국내 심부 지하수 중 주요 단층대를 따라 산출되는 G2와 화강암반에 위치하는 G3에서 높다. 한편, 플루토늄(Pu)의 용해도는 pH에 따라 달라지며, 특히 중성~알칼리성 조건에서 가장 낮은 용해도가 나타난다. 주요 화학종은 Pu(IV)와 Pu(III)이며, 이들은 주로 흡착을 통해 제거될 것으로 추정된다. 그러나 콜로이드에 의한 이동을 고려하면, 이온강도가 낮은 심부 지하수인 G3와 G5 유형에서 콜로이드 형성 및 이동 촉진에 따라 이동성이 증가할 것으로 예상된다. 팔라듐(Pd)은 환원 환경에서는 황화물 침전 반응으로 인해 낮은 용해도를 나타내며, 산화 환경에서는 주로 금속(수)산화물에의 흡착을 통해 Pd(OH)3-, PdCl3(OH)2-, PdCl42- 및 Pd(CO3)22-와 같은 음이온 착물이 제거될 것으로 판단된다. 본 연구는 한국의 심부 지하수 환경에서 방사성 핵종의 운명과 이동에 대한 이해를 높이고, 고준위 방사성 폐기물의 안전한 처분을 위한 전략 개발에 기여할 것으로 기대된다.
본 연구에서는 지구화학 모델을 활용하여 지하수 환경에서의 우라늄의 존재 형태, 흡착 및 이동 특성을 모사해 보았다. 흡착에 의한 우라늄의 지연 이동을 효과적으로 모사하기 위하여 3차원 지하수 유동 모델과 반응성 용질 이동 모델을 활용하였다. 모사 결과, $pCO_2=10^{-3.6}$조건에서 대부분의 우라늄 흡착(최대 99.5%)은 pH 5.5와 띠에서 발생하였다. $pCO_2$가 $10^{-2.5}$인 경우 우라늄이 대부분 흡착되는 pH범위는 6에서 7사이로 매우 좁았으며, 반면 $pCO_2=10^{-4.5}$인 경우에는 흡착되는 pH가 범위가 상대적으로 넓어 pH 5.5에서 8.5사이에서 대부분 흡착되었다. 음이온 화합물을 고려한 경우에는 pH 6 이하에서는 불소착물의 형성에 의해 우라늄 흡착이 감소하였다. 본 연구를 통하여, 우라늄 이동이 pH, $pCO_2$ 및 음이온의 종류와 농도 등 지하수의 지화학적 조건에 의해 상당히 영향을 받음을 알 수 있었다. 향후 여러 부지 조사 및 평가와 관련하여 우라늄 및 기타 유해성 화합물의 환경 영향을 예측하는데 있어 지구화학 모델이 중요한 도구로 활용되어야 할 것이다.
본 연구에서는 국내 $CO_2$ 지중저장 후보지인 장기분지에서 덮개암층으로 대표되는 이암과 응회암 코아에 대하여, 초임계이산화탄소(supercritical $CO_2$; $scCO_2$) 초기 주입압력을 측정하고 90일 동안 지화학 반응 실험 결과에 근거하여 두 암석의 $scCO_2$ 차폐능(sealing capacity)을 평가하였다. 장기분지 $CO_2$ 주입 예정부지 주변에서 수행한 대심도시추코아 중 깊이 800 m 이상 되는 이암과 응회암 코아를 대상으로 $scCO_2$ 초기 주입압력을 측정하였다. 스테인레스 강철로 제작한 고압셀(100 mL 용량)을 이용하여 지중저장 조건(100 bar, $50^{\circ}C$)에서 $scCO_2$-지하수-암석 반응을 실시하여 반응 전/후 광물 변화를 관찰하여 덮개암의 지화학적 안정성을 평가하였다. 덮개암에 대한 초기 $scCO_2$ 주입압력을 측정하기 위하여 원통형 스테인레스강철 고압셀 내부에 암석 코아를 고정시키고, 코아 상부와 하부의 압력 차이(100 - 300 bar)를 이용하여 증류수로 포화시킨 후, 고압셀 외부에 부착된 압력계를 이용하여 코아 내에 포화된 공극수압을 100 bar로 유지시켰다. 지중저장 현장에서 덮개암 내부로 $scCO_2$가 이동하는 경계조건을 모사하기 위하여 고압셀 출구를 $scCO_2$와 증류수로 채워진 대형 고압탱크(5 L 용량; 100 bar, $50^{\circ}C$ 유지)에 연결시켜, 고압셀에 고정된 암석 코아 공극 내로 침투하는 경우 지중저장 조건 하에서 일정량의 $scCO_2$가 코아를 통과할 수 있도록 하였다. 셀 입구에서는 코아의 공극수압인 100 bar보다 높게 유지시켜 $scCO_2$를 주입하되, 주입이 지속적으로 진행되기 시작하는 최소 주입압력($100bar+{\Delta}p$)을 암석에 대한 주입압력으로 측정하였다. 90일 반응 후 응회암과 이암의 큰 광물학적 변화는 없는 것으로 나타나 두 암석 모두 $scCO_2$ 주입 시 지화학적으로 안정한 것으로 나타났다. 응회암의 경우 공극수압과 $scCO_2$ 주입압력 차이(${\Delta}p$)가 15 bar에서 $scCO_2$의 내부 침투가 시작되어 20 bar 이후부터는 지속적인 $scCO_2$ 주입이 이루어졌다. 이암의 경우에는 ${\Delta}p$를 150 bar까지 증가시켜도 $scCO_2$가 주입되지 않아 응회암보다 $scCO_2$ 차폐효과가 약 10 배 높은 것으로 나타나, 장기분지에 $CO_2$ 주입 시 응회암보다는 이암층이 덮개암 역할을 할 것으로 판단되었다.
국내 고준위 방사성폐기물 심층처분시스템에 대한 프로세스 기반의 종합성능평가체계(APro) 개발을 위하여 사용자 편의성이 향상된 모델링 인터페이스를 구축하였다. APro의 모델링 인터페이스는 프로그래밍 언어인 MATLAB을 이용하여 구축되었고, 다중물리현상 모사가 가능한 COMSOL과 지화학반응 계산이 가능한 PHREEQC를 계산 엔진으로 활용하여 연산자분리 방식을 적용하였다. APro는 모델링 영역을 기존의 정형화된 처분시스템으로 제한함으로써 모델의 자유도는 낮지만, 사용자 편의성을 향상시켰다. 처분시스템에서 고려되는 주요 현상들을 모듈화하였고, 이를 "Default process"와 다수의 "Alternative process"로 구분하여 사용자가 선택할 수 있도록 함으로써 모델의 유연성을 높였다. APro는 크게 입력자료 부분과 계산실행 부분으로 구성된다. 기본 입력자료는 하나의 EXCEL 파일에 일정한 포맷으로 정리되고, 계산실행 부분은 MATLAB을 이용하여 코딩되었다. 최종적인 전체 계산 결과는 독립적인 COMSOL 파일 형태로 생성되도록 하여 COMSOL을 이용한 계산 결과의 후처리가 가능하도록 하였다.
지진에 의한 변동과 전조 현상을 규명하기 위한 다양한 연구들이 진행되었으며, 기존 연구들에서는 지진 발생의 주요 원인은 주로 단층 운동에 의한 지각 반응을 중심으로 분석하고 그 결과들을 제시하였다. 지하층에서 지진이 발생하나 발생의 원인은 지각뿐만 아니라 수환경과 연계된 인자들까지 존재하여 매우 다양하다. 즉, 지각, 토양, 토질 등 지하의 변동과 연관성이 매우 높고 수 많은 수환경자료들(지하수위, 라돈, ph, 기타 수질 요소)을 통해서 지각운동에 따른 변화와 지진발생 가능성에 대한 상관관계를 규명할 수 있는 가능성이 매우 높다. 기존 지진이 나타나는 주요 원인은 주로 활성 단층 운동에 의한 지각 반응의 영향으로 지진 발생 이전에 지각의 팽창과 변형에 의해 지하수, 지하수 수질요소(라돈, 전기전도도, 수온 등)의 지화학적 변동이 일어날 수 있는 가능성이 존재하며, 이러한 수환경 빅데이터는 지진 발생 가능성 증대와 재현기간 및 규모 증대 등 상관성이 매우 큰 것으로 분석된다. 본 연구에서는 국내발생하는 지진에 대한 경향성 분석을 통하여 내륙에서 발생하는 지진과 바다에서 발생하는 지진의 경향성 및 연관성을 분석하고자 한다. 또한 지진 발생 지역에 대하여 수환경 빅데이터(지하수위, 라돈, 수온, 전기전도도, 강수량 등)와 지진발생과의 상관관계를 분석하여 주요 원인을 제시하고자 한다.
국내 금속광상의 성인적 유형은 주로 열수충진형 광상, 스카른형 광상, 열수교대형 광상 및 변성퇴적형 광상으로 배태되고 이외에 일부는 정마그마형 광상, 반암형 광상, 알라스카이트형 광상 등으로 부존되고 있다. 이러한 폐광산으로부터 발생되는 수질 및 토양의 환경문제는 개발규모 및 수반금속, 주변암상과 관련된 부존특성과 함께 열수변질작용과 관련된 광물조합, 광석-맥석 광물의 조직, 유형 및 양적관계, 풍화의 진행단계와 관련된 이차-삼차광물의 존재형태 등의 광물-지화학적 특성에 좌우되고 있다. 1970년대 초반부터 1990년대 후반에 걸쳐 광산개발이 종료된 국내금속광상은 폐광 이후의 경과기간에 따라 황화-황염광물과 같은 일차광물로부터 용해되어 수산화광물, 황산염광물, 탄산염광물로 변화하는 과정에서 산화-용출-침전-재용출-이동에 의한 다단계의 복잡한 지화학적 반응관계를 보이고 있다. 금속광상의 산성 배수 및 중금속오염은 다금속 광화작용과 관련된 비철금속 광상과 동시에 맥상광상 및 각력파이프형 광상과 백악기금광상에서 가장 높은 용출가능성을 보이는 반면, 스카른형 광상, 열수교대형 광상, 정마그마형 광상, 맥상 금-은광상, 맥상 동광상 및 변성퇴적형 광상에서 오염가능성은 매우 낮은 경향을 보이고 있다. 이와 같이 광상 유형과 관련된 지질부존 특성은 폐석 및 광미를 구성하는 황화광물 및 탄산염광물의 유형 및 양비와 밀접한 연관성을 갖고 있으며, 산성 배수에 함유된 금속원소종의 유형 및 용출량과 같은 지화학적 특성에 직접적으로 영향을 미치고 있다.
이 연구는 캐나다 Core Research Center (CRC) 시추코어 Saleski 03-34-88-20w4와 Saleski 08-01-88-20w4를 이용하여 비투멘을 함유한 캐나다 앨버타주 데본기 탄산염암의 무기 지화학적 특징을 규명하고, 탄산염 저류층에 대한 지화학적 기초자료를 구축하는데 목적이 있다. 대부분이 0.2 mm 이하 크기의 돌로마이트 입자로 구성된 탄산염암은 소량의 석영과 방해석을 포함한다. 두 CRC 코어 탄산염암의 퇴적환경과 돌로마이트화 과정이 유사하나 Saleski 03-34-88-20w4 코어 탄산염암이 Saleski 08-01-88-20w4 코어 탄산염암보다는 쇄설성 퇴적물 유입이 상대적으로 많은 환경에서 형성되었다. 동위원소 분석결과 두 CRC 코어 돌로마이트 생성온도는 약 40~$55^{\circ}C$이고, 돌로마이트 생성 속성수는 데본기 해수이다. 캐나다 앨버타 데본기 Cairn층과 비교한 결과 돌로마이트 생성온도는 같으나, Cairn층은 약간의 대륙기원 암석과 반응한 속성수가 해수에 혼합되었을 가능성이 있다.
고령지역 지하수의 지화학적 특징은 34개 지하수 시료의 분석결과 낙동층, 하산동층, 진주층 및 고령화강암의 광물조성에 따라 다르고 대부분 용질의 농도는 퇴적암층의 지하수가 화강암의 지하수보다 현저히 높다. $Ca^{2+}$ 농도는 주로 탄산수와 방해석 및 풍화된 사장석과의 반응의 결과이며 진주층의 평균 지하수는 방해석에 대하여 과포되어 있다. 지하수의 주요 형은 낙동층, 하산동층, 진주층의 지하수는 경도가 각각 155 mg/1,150 mg/1,140 mg/1인 경수질의 Ca(HCO$_3$)$_2$내지 CaSO$_4$형이며 고령화강암의 지하수는 경도가 90 mg/l의 연수질의 Ca(HCO$_3$)$_2$형이다. Ca(HCO$_3$)$_2$형은 방해석과 사장석의 분해와 관련되고 CaSO$_4$형은 황철석의 분해 및 일부 생활오수의 영향이 있을 것으로 사료된다. CaSO$_4$형은 퇴적층 지하수가 화강암 지하수보다 지화학적으로 더 진화되었음을 지시할 수 있으나 황철석의 분해와 생활오수의 영향 때문에 확실치는 않다. 황철석은 환원환경의 회색 내지 흑회색 알코스 사암 중에서 안정한 황화물로서 산출될 것으로 기대된다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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