대기 환경의 오염에 크게 영향을 주는 자동차용 배기가스를 줄이기 위함과 강화되고 있는 배기가스 규제를 만족시키기 위한 최첨단의 기술을 개발하기 위하여 전세계 많은 연구진이 연구 개발을 진행하고 있는 상황에서, 가솔린 차량과 디젤차량분야 에서 배기가스 저감을위한 후처리 장치용 촉매 개발동향을 설명하고자 한다. 본 발표에서는 가솔린, 디젤 차량 적용 촉매의 기본 원리 및 규제 대응 신기술 개발 동향으로 TWC, DOC, DPF, SCR, LNT등의 기술과 후처리 시스템의 개발 동향을 설명한다.
산성비의 원인이자 주요 대기오염물질로 규제되고 있는 질소산화물은 주로 이동오염원, 발전소 및 산업시설에서 배출되고 있으며 전 세계적으로 배출 기준이 점차 강화되고 있는 추세이다. 따라서 질소산화물을 효과적으로 제어하기 위한 기술도 다양하게 연구되고 있는데, 이중 플라즈마와 촉매를 동시에 이용할 경우 상승효과가 있음이 보고된 이후 복합공정에 관한 연구가 활발하게 진행되고 있다. (중략)
본 연구에서는 하수슬러지 가용화를 위한 불용성전극을 개발하여 전기화학적 특성을 확인하였다. 이리듐을 주촉매로 사용하여 하수슬러지 가용화에 적합한 촉매를 선정하여 내구성이 우수하고 하수슬러지 전기분해에 적합한 기능성 전극 실험을 진행하였고 다음과 같은 결과를 얻었다. 전극의 코팅 소성온도를 주 촉매인 Ir의 질량감소가 적고, 흡열반응 구간인 $300^{\circ}C$부터 $500^{\circ}C$까지의 범위로 선정하고 실험을 하였다. 실험결과 $350^{\circ}C$에서 촉매의 효율성이 가장 우수하게 나왔다. 각각의 바인더 별(Ta, Sn, W) 실험에서도 $350^{\circ}C$에서 가장 큰 촉매효율성이 나타났다. 바인더로 사용한 탄탈럼, 주석, 텅스텐 중 탄탈럼이 다른 금속보다 주 촉매의 특성을 그대로 유지시키며 전극의 효율성을 향상시키는 것을 확인하였다. 50%$IrO_2$ 전극의 경우 1.4 V(vs. Ag/AgCl) 약 $29mA/cm^2$의 전류가 발생하여 전극의 효율을 평가하였다.
액상 TCE 제거반응을 위한 Hetero-CWO 촉매들 중에서 $CoO_{x}$/$TiO_2$와 $CuO_{x}$/$TiO_2$가 상대적으로 유망한 것으로 보여졌으며, 특히 5% $CoO_{x}$/$TiO_2$ 촉매의 경우에 반응시간에 따른 활성추이는 TCE 제거반응에서 주요 역할을 할 수 있는 반응 활성점의 변화를 암시하고 있다. $FeO_{x}$ /$TiO_2$와 Fe-MFI 촉매상에서 TCE 제거반응에 대한 시간에 따른 활성거동으로부터 활성점의 redox cycle를 어떻게 제어하는가 하는 점이 매우 중요함을 알 수 있었으며, 촉매표면에서 이를 유지.증진시킬 수 있는 촉매 디자인 기법이 요구되었다.
에너지 사용의 증대에 따라 대기중으로의 질소산화물 배출양이 증가하고 있으며, 이에 따른 산성비, 광화학 스모그등 많은 피해가 나타나고 있다. 이러한 질소산화물중 고정원에서 배출되는 질소산화물은 선택적 촉매환원법에 의해 제거가 되고 있다. 선택적 촉매 환원법에 사용되고 있는 촉매는 주로 V$_2$O$_{5}$/TiO$_2$ 계열로써 300 ~ 40$0^{\circ}C$ 영역에서 최적의 반응을 보인다(H. Bosch and F. Janssen, 1988). 그러나 촉매의 내구성 증진, 재가열에 따른 에너지 절감등의 이유로 저온에서 우수한 활성을 보이는 촉매의 개발이 필요하다. (중략)
중수로형 원자력 발전소에서는 가동년수가 증가함에 따라 중수는 삼중수소로 오염된다. 오염된 중수의 정화에 적합한 공정으로 평가되는 기액촉매교환-화학평형 -증류공정으로 이루어진 촉매복합공정의 주요 설계변수를 설정하여, 이 변수들이 촉매탑 및 증류탑의 용적과 초저온 냉동부하에 미치는 영향을 분석하였다. 촉매탑은 조작선 기울기가 약 0.634, 그리고 제 1, 제 2 증류탑의 농축율 및 삼중수소 제거율을 변화시킬 때 최적 환류비 값이 각각 약 7과 4.7일 때 최적조건임을 밝혔다. 그리고 저온증류공정해석을 위하여 Fenske, Underwood, and Gilliland Equation과 Smoker Equation을 사용하여 이 두모델식의 계산값을 비교 검토한 결과 거의 유사한 설계값을 얻을 수 있음을 확인하였다.
본 연구는 2003년부터 2005년까지 2년간 에너지관리공단의 선행연구과제로서 진행되었으며 20 Watt 급 소형 연료전지에 수소를 공급할 수 있는 소형의 마이크로 채널 메탄올 개질장치를 개발하는 것을 목적으로 하였다. 개질장치는 개질기 본체, 여기에 반응열을 공급 해주는 촉매 연소기 그리고 연료를 증발시켜 주는 연료증발기의 세부분으로 구성되며 각 반응기의 개발 및 통합을 수행하였다. 반응기는 반응면적을 증가시키기 위하여 폭 $200{\sim}5000{\mu}m$, 필이 $200{\sim}5000{\mu}m$ 규모의 마이크로 채널 유로를 금속 박판을 화학 에칭하여 구현하였으며 이를 수십장 적층하여 전체 반응기를 제작하였다. 마이크로 채널표면에 내부 촉매 지지체를 먼저 코팅한 후 촉매를 코팅하는 방법을 사용하여 담지체 코팅으로 기하학적 표면적 대비 표면적이 10 배 이상 향상되는 우수한 결과를 얻을 수 있었고 촉매의 내구성이 월등히 향상 되었다. 저온 활성 촉매를 사용하여 $350^{\circ}C$ 이하에서 메탄을 전환율 90% 이상을 구현하였다. 실제 운전 후 측정 결과 개질 반응기의 부분별 온도차가 $20^{\circ}C$ 이내로 설계의 우수성을 확인하였다. 촉매 연소기를 이용한 개질 반응열 공급장치를 개발하여 20Watt 급 수소 생산을 위한 개질 반응기에 반응열을 공급하도록 하였다. 이와 함께 촉매 연소기를 이용한 연료 증발열 공급 장치 개발하여 개질기 공급 연료의 90% 이상이 기화되도록 하였다.
천연가스의 수증기 및 이산화탄소 복합 개질은 탄화수소화합물과 이산화탄소를 원료로 사용하여 수소를 생산하는 공정으로, 온실가스로 지목되고 있는 주요 화합물을 수소와 일산화탄소 혼합 가스로 전환시켜 합성 반응 또는 연료전지에 사용할 수 있도록 해준다. 본 연구에서는 $MgAl_2O_4$를 지지체로 하는 니켈계 촉매를 제조하여 수증기 및 이산화탄소 복합 개질 반응에 사용하였으며, 기존의 수증기 개질촉매 적용 시 문제가 되었던 탄소 침적에 의한 촉매 비활성화를 피할 수 있었다. 개발된 촉매 레시피를 바탕으로 펠릿 촉매를 제조하여 0.1 bpd규모의 Fischer-Tropsch 합성 반응에 적용 가능한 튜브형 반응기에 적용하여 수증기 및 이산화탄소 복합 개질 반응을 실시하였으며, 반응기의 온도 구배, 가스 조성 변화를 관찰하였다. 반응 조건에 따른 촉매 및 반응기의 성능 최적화를 실시하여 최적 촉매 및 반응기 성능을 모색하고자 하였다.
본 연구는 지구 온난화의 주요 원인인 이산화탄소를 이용하여 메탄의 개질반응 특성을 수행하였다. 이산화탄소와의 메탄 분해 반응을 전이금속 촉매인 주석을 사용하여 수행되었으며, 주석의 분해 반응성은 니켈, 철과 같은 전이 금속보다 낮으며, 대부분의 분해 반응은 고체 상태 촉매하에 수행된다. 반면에 주석의 녹는점은 505.03K로 액상 촉매하에서 분해가 발생된다. 주석을 사용하는 경우 액상으로 반응하며 메탄이 분해되어 생성되는 고체상 탄소가 촉매에 침적되어 비활성화되는 것을 것을 방지하는 장점이 있다. 이산화탄소를 사용하여 메탄을 분해하는 경우 일산화탄소와 수소를 생성한다. 촉매의 활성과 수명을 높이기 위해 Ni를 사용한 경우 촉매 활성이 향상되었다. 본 연구에서는 과잉습식함침법을 이용하여 촉매를 합성하였으며, 반응 온도, 공간 속도에 따른 활성과 촉매 재생 가능성을 타진하였다. 탄소가 침적된 주석의 촉매 재생 온도는 1023 K로 나타났으며, 니켈을 조촉매로 사용하고 물을 공급하므로써 반응성이 향상되는 것으로 나타났다.
VOC는 대기오염의 주원인으로서 인식되어왔다. 촉매산화는 저온에서 높은 효율을 나타내기 때문에 VOCs 제거를 위한 가장 중요한 처리기술중 하나이다. 이 연구에서는 ${\gamma}-Al_2O_3$ 담체에 Pt, Pt-Ru 그리고 Pt-Ir을 담시지켜 촉매를 제조하였다. 반응물로서 Xylene, toluene 그리고 MEK를 사용하였다. 단일 또는 두 가지 이상의 촉매들은 함침법에 의해 준비하였고, XRD, XPS, TEM, BET 분석을 통하여 특성화하였다. 그 결과 Pt-Ru, Pt-Ir 촉매는 Pt 촉매에 비해 더 높은 전환율을 나타내었다. ${\gamma}-Al_2O_3$ 담체상에서 Pt-Ir 촉매가 가장 높은 전환율을 보인다. VOCs산화에서, Pt-Ru, Pt-Ir 촉매는 다양한 활성점을 나타내었고 그것은 Pt의 metal 영역를 강화시켰다. 따라서 두 가지 금속으로 이루어진 촉매가 단일 금속으로 이루어진 촉매에 비해 VOCs 전환율이 더 높았다. 이 연구에서 Pt에 소량의 Ru, Ir 첨가는 VOCs의 산화반응을 증진시켰다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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