Poly(vinyl chloride) (PVC) 주사슬과 poly(hydroxyethyl acrylate) (PHEA) 곁사슬로 구성된 빗살모양의 PVC-g-PHEA 공중합체를 원자전달라디칼 중합을 통해 합성하였다. 이렇게 합성된 PVC-g-PHEA의 OH 그룹과 이미다졸 디카르복실릭산 (IDA)의 COOH 그룹과의 에스테르 반응에 의하여 가교된 전해질막을 제조하였다. 인산(PA)을 도핑하여 이미다졸-인산 착체를 형성한 결과, PA함량이 증가함에 따라 고분자 전해질막의 수소 이온 전도도가 증가하였다. 특히 100도 비가습 조건에서 수소 이온 전도도는 최대 0.011 S/cm까지 증가하였다. 만능 재료 시험기(UTM) 측정결과, 제조된 PVC-g-PHEA/IDA/PA 전해질막은 575 MPa의 높은 Young 모듈러스 및 기계적 강도를 보여주었다. 열분석 결과(TGA) 전해질막은 $200^{\circ}C$까지 열적으로 안정함을 확인하였다.
Proton Exchange Membrane Water Electrolysis (PEMWE) is one of the most popular and widely used methods for hydrogen production. PEMWE contributes to eco-friendly system via its energy storage system application, hence making it environmentally friendly to use. However, its main drawback is contamination of proton exchange membrane during water electrolysis. Existing cation such as magnesium, calcium and the likes are the cause for membrane contamination. As a result, the cation contamination give rise to degradation of performance of electrolysis and the reverse electrolysis is effective method to remove cation.
연료전지용 전해질막의 성능에 있어서 가장 중요한 요소는 수소이온이 전해질막 내부에 형성된 수화채널을 따라서 얼마나 빨리 전달될 수 있느냐이다. 여기에는 수화채널의 모폴로지 및 수소이온의 확산도 등이 매우 중요한 요소가 되는데, 이를 규명하기 위하여 다양한 분자동역학 전산모사 연구가 진행되고 있다. 분자동역학 계산에 있어서 각 원자의 움직임 및 상호작용을 미리 변수화 시켜 놓은 force-field는 필수 요소 중 하나로서, 본 연구에서는 이러한 force-field의 종류가 전해질막 전산모사에 미치는 영향을 분석하기 위하여, 다양한 force-field를 이용하여 연료전지용 전해질막의 수소이온 확산도를 계산하였다. 이 과정에서 non-bonding interaction을 결정하는 전하 값이 수화채널 모폴로지 형성에 매우 중요한 역할을 한다는 것이 밝혀졌으며, COMPASS force-field가 가장 정확한 수소이온 확산도 값을 얻음으로써 연료전지용 전해질막의 전산모사에 있어서 가장 적절한 force-field일 것으로 판단된다. 이러한 force-field의 적절한 선정은 최종 분자 구조 뿐만 아니라 수소이온 확산도에도 큰 영향을 주는 것을 알 수 있었으며, 연료전지용 전해질막 전산모사 수행 시에는 이러한 부분을 충분히 감안하여 force-field를 선택하여야 할 것이다.
연료전지용 고분자 전해질막에 있어서 가장 중요한 특성인 수소이온 전달 능력은 내부에서 형성되는 수화채널의 분포 및 형상에 큰 영향을 받게 된다. 비과불화탄소계인 탄화수소계 전해질막의 경우, 과불화탄소계 전해질막인 나피온에 비하여 이러한 수화채널이 약하게 형성되는 것으로 알려져 있으며 따라서 상대적으로 낮은 이온전달 성능을 나타내는 것으로 보고되고 있다. 본 연구에서는 컴퓨터를 이용한 전산모사 기술의 하나인 메조스케일 전산모사 기술을 이용하여 탄화수소계 연료전지용 전해질막인 술폰화 폴리이미드의 가습조건에서의 수화채널 형성 및 상분리 현상을 관찰하였다. 이를 통하여 술폰화 폴리이미드 내부에서 물분자 비드는 친수성 영역 전체에 걸쳐서 고르게 분포되며 명확한 수화 클러스터는 높은 술폰화도에서만 형성되는 것이 관찰되었다. 또한, 술폰화 폴리이미드 모델은 저가습 상태에서 수화 채널을 형성하는데에 나피온 모델에 비하여 더 어렵다는 것이 관찰되었다. 이러한 결과들은 비과불화불소계인 탄화수소계 전해질막의 수화채널 형성에 대한 기존 이론을 명확하게 뒷받침하고 있으며, 술폰화 폴리이미드의 전도도 경향도 잘 설명을 하고 있다. 따라서 메조스케일 전산 모사 기술은 연료전지용 전해질막의 상분리 현상 및 수화채널을 분석하고 이온전도 특성을 규명하는 데에 있어서 매우 효과적인 기술이 될 수 있다는 것을 확인하였다.
Nafion/poly(ether(amino sulfone)) acid-base 블렌드 고분자 전해질 막을 제조하여 이온전도도, 디메틸 에테르(DME) 투과도를 측정하였으며 이를 이용하여 직접 DME 연료전지 특성을 연구하였다. Poly(ether(amino sulfone)) (PEAS)는 아민기의 치환도가 $0.6\sim2.0$인 것을 합성하였다. Nafion/PEAS 블렌드 전해질 막은 Nafion과 PEAS를 DMF에 용해시켜서 캐스팅하는 방법으로 제조하였다. 블렌드 전해질막은 $100^{\circ}C$ 이상에서도 이온전도도가 계속 증가하였다. Nafion/PEAS-0.6(85:15) 블렌드 전해질막은 $50^{\circ}C$ 이상에서의 수소 이온전도도가 recast Nafion보다 더 높게 나타났으며 $120^{\circ}C$에서의 수소 이온전도도는 $1.42\times10^{-1}S/cm$로 측정되었다. PEAS의 아민기가 많이 치환될수록 블렌드 전해질막의 DME 투과도와 이온전도도는 비례적으로 감소하는 것을 확인할 수 있었다. $100^{\circ}C$ 이상 가압 조건에서 Nafion/PEAS 블렌드 전해질막을 사용한 직접 DME 연료전지(DDMEFC)의 최대 전력밀도가 같은 조건에서 Nafion 115를 사용한 것보다 약 50%증가하였다. 이와 같은 DDMEFC의 성능 향상은 블렌드 전해질막이 Nafion과 비교하여 고온에서의 이온전도도가 향상되었고 DME투과도가 감소하였기 때문인것으로 해석된다.
고분자 연료전지 (polymer electrolyte membrane fuel cell (PEMFC)) 시스템은 연료전지 스택, 연료공급부, 공기공급부, 냉각부, 운전 제어부, 전자부하 및 데이터 획득부 그리고 인버터 등으로 구성된다. 이 가운데 가장 중요한 구성요소인 고분자 연료전지 스택의 성능은 전극과 전해질막 접합체의 성능뿐만 아니라 스택의 구조와 유로형상에도 크게 의존한다. 따라서 보다 고성능의 전해질막과 전극을 개발하고 소형화, 경량화가 가능한 스택의 구조와 유로형상을 찾는 것이 고분자 연료전지 스택의 개발에 있어 매우 중요하다.(중략)
PVA와 PAA블랜드의 용액주조법을 통하여 겔 고분자 전해질막이 제조되었다. 블랜드 내의 PAA함량은 30에서 80 wt% 사이 범위에서 조절되었다. 겔 고분자 전해질을 이용하여 아연공기전지를 제작하였다. 제조된 겔 고분자 전해질의 기계적, 전기적 특성을 인장실험과 임피던스 실험을 통하여 측정하였다. 아연공기전지의 성능은 current interrupt method와 정전류 방전실험을 통하여 측정하였다. 겔 고분자 전해질 내의 PAA함량이 증가함에 따라 인장강도 및 인장탄성계수가 감소하였다. 반면, PAA함량의 증가에 따라 겔 고분자 전해질막의 이온전도도는 증가하였다. 이와 같은 이온전도도의 증가의 아연공기전지 내에서의 효과는 current interrupt method와 정전류 방전실험에서 확인되었다. PAA함량이 높은 겔 전해질막으로 제조된 전지는 낮은 IR손실과 높은 방전용량을 보였다.
설폰화된 폴리설폰 (sulfonated polysulfone, SPSF)과 Poly(phenylmethyl silsequioxane) (PPSQ)의 유무기 복합 전해 질막을 제조하여 이온전도도와 메탄을 투과 특성을 조사하였다 클로로트리메틸실란과 클로로설폰산의 반응 몰비와 반응시간를 변화시켜 설폰화도가 $37\~75\%$인 SPSF를 합성하였다. SPSF/PPSQ복합 전해막은 SPSF와 PPSQ를 DMF에 용해하여 캐스팅하는 방법으로 제조하였다 이 복합 전해질막의 수소 이온 전도도는 상온에서 $2.8\times10^{-3}\~4.9\times10^{-2}S/cm$이었으며 설폰화도가 증가할수록 전도도는 증가하였다. 제조된 설폰화된 폴리설폰 복합 전해질막의 메탄을 투과도는 이온전도도와 설폰화도에 비례하여 증가하였으며, PPSQ의 함량이 커질수록 메탄을 투과도가 비례적으로 감소하는 것을 확인할 수 있었다. 약 $5wt\%$ PPSO론 포함한 복합 전해질막의 이온전도도 및 메탄을 투과도는 SPSF에 비교하여 거의 동일하지만 함수율을 크게 감소시키는데 효과적이었다.
수소에너지는 화석연료의 사용으로 인해 나타나는 기후변화의 문제를 해결할 수 있는 방안일 뿐 아니라 산업용 전력 생산, 자동차용 연료 등을 위한 대체가능한 에너지로 인식되고 있다. 수소제조 방법 중 물의 전기분해를 이용한 방법이 가장 효율적이고 실용적인 방법으로 여겨지고 있으며, 수소를 물로부터 직접 제조하는 방법은 화석연료 이용 제조 방법과 비교하여 보았을 때 지구환경 오염물질인 메탄, 이산화탄소 등의 배출이 없다. 본 총설은 수소제조 방법 중 하나인 물 전기분해의 종류인 알칼리 수전해(alkaline water electrolysis, AWE), 고분자전해질막 수전해(polymer electrolyte membrane water electrolysis, PEMWE)에 대해서 분석하고 최근 연구 중인 탄화수소 전해질막의 동향 및 전해질막의 문제점인 크로스오버현상에 대해 설명하였다.
염료감응형 태양전지는 지속 가능한 에너지원으로서 많은 관심을 받고 있다. 염료감응형 태양전지의 효율과 장기 안정성은 전극 물질과 전해질에 의해 크게 영향을 받는데 본 총설에서는 전해질에 초점을 두어 서술하고자 한다. 고분자 전해질막은 염료감응형 태양전지에서 기존의 액체 전해질을 대체하기 위한 대안으로 제시되어 왔다. 기존의 액체 전해질은 높은 효율을 나타낼 수 있지만 장기적인 안정성 문제와 누액 문제로 인해 고분자 전해질막에 관한 관심은 지속적으로 증가하고 있으며 매년 이와 관련된 논문들이 활발히 보고되고 있다. 본 총설은 염료감응형 태양전지를 위한 고분자 전해질막의 개념과 개발에 대한 간단한 설명을 다루고 있으며 고분자 매트릭스의 개질, 유-무기 가소제 및 이온성 액체와 같은 첨가제의 도입에 따른 염료감응형 태양전지의 효율과 전기화학적 특성에 대해서도 최근의 연구들이 정리되어 있다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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