• 한국산학기술학회논문지
• /
• 제22권2호
• /
• pp.644-650
• /
• 2021

본 연구는 지구 온난화의 주요 원인인 이산화탄소를 이용하여 메탄의 개질반응 특성을 수행하였다. 이산화탄소와의 메탄 분해 반응을 전이금속 촉매인 주석을 사용하여 수행되었으며, 주석의 분해 반응성은 니켈, 철과 같은 전이 금속보다 낮으며, 대부분의 분해 반응은 고체 상태 촉매하에 수행된다. 반면에 주석의 녹는점은 505.03K로 액상 촉매하에서 분해가 발생된다. 주석을 사용하는 경우 액상으로 반응하며 메탄이 분해되어 생성되는 고체상 탄소가 촉매에 침적되어 비활성화되는 것을 것을 방지하는 장점이 있다. 이산화탄소를 사용하여 메탄을 분해하는 경우 일산화탄소와 수소를 생성한다. 촉매의 활성과 수명을 높이기 위해 Ni를 사용한 경우 촉매 활성이 향상되었다. 본 연구에서는 과잉습식함침법을 이용하여 촉매를 합성하였으며, 반응 온도, 공간 속도에 따른 활성과 촉매 재생 가능성을 타진하였다. 탄소가 침적된 주석의 촉매 재생 온도는 1023 K로 나타났으며, 니켈을 조촉매로 사용하고 물을 공급하므로써 반응성이 향상되는 것으로 나타났다.

• 한국표면공학회:학술대회논문집
• /
• 한국표면공학회 2017년도 춘계학술대회 논문집
• /
• pp.86-86
• /
• 2017

고효율의 에너지 변환 및 친환경적인 이점들을 이유로, 고분자전해질 연료전지(PEMFC)는 차세대 에너지 장치로 이목을 끌어왔다. 반면, 값비싼 백금 촉매의 이용은 연료전지의 상업적 이용에 주요한 결점으로 작용했다. 최근, Zelenay와 연구팀은 폴리아닐린-철-탄소 복합체구조에서 산소환원활성이 백금과 견주어 비슷한 성능을 낼 수 있음을 보고 하였다. Dodelet은 이러한 높은 성능이 전이금속의 영향에 의한 것일 수 있다는 주장을 하였다. 본 연구팀은 지난 연구에서 제일원리전산모사를 통해 니켈, 코발트, 구리등과 같은 전이금속이 질소가 도핑된 탄소 그래핀층에 미치는 거동을 밝혔다. 결론적으로, 금속들은 질소가 도핑된 그래핀의 전자구조를 바꿀 수 있고, 이러한 전자구조의 변화는 산소 환원반응에서 긍정적으로 작용할 수 있음을 확인하였다. 이러한 이론적 연구에 기반하여, 탄소층으로 감싼 금속은 내구성과 활성을 동시에 보유한 향후 전망있는 촉매 물질로 예상되어진다. 특히, 질소가 도핑된 탄소층으로 코팅된 철-코발트 합금은 계산을 통해 산소환원반응에서 우수할 것으로 예측되었다. 본 연구팀은 FeCo@N-C 나노입자를 직접 합성하였고, 이 촉매의 우수한 활성을 전기화학적, 구조적 관점에서 1) 질소의 도핑 효과, 2) 탄소의 두께 효과, 3) 합금효과에 집중하여 분석하였다.

• 한국진공학회:학술대회논문집
• /
• 한국진공학회 2011년도 제41회 하계 정기 학술대회 초록집
• /
• pp.355-355
• /
• 2011

이론적으로 단일벽 탄소나노튜브(SWNT)는 무산란 전도가 가능하여 실리콘을 대체할 차세대 나노소자의 기본소재로서 많은 각광을 받아왔다. 이러한 SWNT의 전기전자적 특성을 좌우하는 주요인자로는 직경과 비틀림도(chirality)가 있으며, 이를 제어하기 위한 많은 방법들이 제시되어왔다. 특히, SWNT 합성 시 필요한 촉매 나노입자의 크기와 튜브직경과의 연관성이 제기된 후부터, 합성단계에서 촉매 나노입자의 형태(또는 크기)를 제어함으로써 SWNT의 직경을 제어하고자 하는 직접적인 방법들도 주요방법의 한 축으로 이어지고 있다. 한편, SWNT의 합성촉매로는 철, 코발트, 니켈 등의 전이금속이 주로 사용되어 왔으나, 최근에는 금, 은, 루테늄, 팔라듐, 백금 등의 귀금속에서부터 다양한 금속산화물 나노입자에 이르기까지 그 범위가 확장되었다. 본 연구에서는, 촉매 나노입자의 크기제어를 통하여 SWNT의 직경을 제어할 목적으로, 전이금속에 비해 상대적으로 융점이 낮아 비교적 낮은 온도의 열처리를 통해서도 입자의 크기를 제어할 수 있는 금 나노입자를 선정하여 SWNT의 합성거동을 살펴보았다. 합성은 메탄을 원료가스로 하는 CVD방법을 이용하였고, 합성되는 SWNT의 다발화(bundling) 등을 방지하기 위하여 수평배향 성장을 도모하였으며, 이를 위하여 퀄츠 웨이퍼를 사용하였다. 우선, 콜로이드상인 금 나노입자의 스핀코팅 조건을 최적화하여 퀄츠 위에 단분산(monodispersion) 된 금 나노입자를 얻었으며, 열처리 온도 및 시간의 제어를 통하여, 1~5 nm 범위 내에서 특정 직경을 갖는 금 나노입자를 얻는 것이 가능하게 되었다. 합성 후 금 나노입자의 크기와 합성된 SWNT 직경과의 관계를 면밀히 조사한 결과, 튜브보다 나노입자의 크기가 약간 큰 것을 확인할 수 있었으며, 금 나노입자의 크기에 따라 SWNT의 합성효율이 크게 좌우되는 것을 확인하였다.

• 청정기술
• /
• 제6권1호
• /
• pp.17-25
• /
• 2000

상압유통식 고정층반응기를 이용하여 전이금속을 ALO-6에 담지한 촉매상에서 휘발성유기화합물인 벤젠, 톨루엔, 자일렌의 촉매산화에 관하여 조사하였다. 15% 전이금속/ALO-6 촉매상에서 톨루엔의 완전산화반응에 대한 활성의 크기는 Cu>Mn>Fe>V>Mo>Co>Ni>Zn의 순서였다. 15% Cu/ALO-6 촉매에서 소성온도의 증가는 비표면적을 감소시켰고 결과적으로 활성은 감소하였다. Cu/ALO-6촉매계에서 Cu의 담지량이 5%일 때 활성이 우수하였다. 5% Cu/ALO-6촉매상에서 벤젠, 톨루엔, 자일렌은 반응온도 $380^{\circ}C$, 접촉시간 4.5 g-cat.hr./g-mole 이상일 때 이산화탄소로 완전산화 되었다. 반응물에 따른 활성순서는 톨루엔>자일렌>벤젠 이었다. 반응물의 농도가 증가함에 따라 self-poison 에 기인하여 활성은 감소하였다.

• 한국산학기술학회논문지
• /
• 제12권1호
• /
• pp.537-544
• /
• 2011

본 연구에서는 탄화수소가스 중에서 가장 발화온도가 높은 메탄을 대상으로 전이금속 촉매의 산화반응 특성을 수행하였다. 망간의 경우 MnO, $MnO_2$, $Mn_2O_3$, $Mn_3O_4$, $Mn_4O_5$와 같이 다양한 산화가를 나타내므로 산화망간을 선택하여 메탄산화반응실험을 실시하였다. 메탄의 산화를 위한 전이금속 촉매중 망간을 산화물형태로 $Al_2O_3$, $TiO_2$에 담지하였으며, 조촉매로는 Ni, Co 등을 이용하여 활성능과 수명의 향상을 연구하였다. 본 연구에서 촉매 제조는 과잉용액 함침법을 사용하였다. 촉매의 활성화에너지, $T_{50}$, $T_{90}$을 계산하기 위하여 온도와 공간속도에 대한 전환율을 측정하였다. Mn-Co, Mn-Ni의 두성분의 전이금속촉매의 수명이 망간촉매에 비하여 10%이상 증가하고 활성은 약간 감소함을 알 수 있었다.

• 대한화학회지
• /
• 제37권8호
• /
• pp.702-710
• /
• 1993

이핵성 네자리 schiff base Co(II), Ni(II), Cu(II) alc Fe(II) 착물들을 촉매로 사용하여 몰리브데늄 전극과 유리질 탄소 전극에서 SOCl2의 전기화학적 환원반응을 조사하였다. 이들 전이금속(II) 착물들은 먼저 전극 표면에 흡착된 후 촉매로 작용하였으며, 각각의 전이금속(II) 착물들의 촉매 화합물은 SOCl$_2$ 를 환원시킬 수 있는 최적 조건의 농도를 나타냈다. SOCl$_2$의 환원반응에 대한 촉매 효과는 몰리브데늄 전극에서보다 유리질 탄소전극에서 더 크게 나타났고, 환원 전류는 최고 120% 정도 증가하였다. 주사속도 증가에 따른 SOCl$_2$의 환원 전류는 증가하였고 환원 전위는 음전위쪽으로 이동되었으며, SOCl$_2$의 환원과정은 확산지배적인 반응으로 진행되었다.

• EDISON SW 활용 경진대회 논문집
• /
• 제3회(2014년)
• /
• pp.359-370
• /
• 2014

두 가지 서로 다른 원소를 포함한 나노 크기의 금속클러스터가 여러 화학반응의 효과적인 촉매로 각광받고 있다. 그래서 본 연구에서는 분자동역학을 이용하여 48개로 구성된 Au-Pd 나노 금속 클러스터의 다양한 구조와 상전이 현상을 살펴보고자 한다.

• 한국지하수토양환경학회:학술대회논문집
• /
• 한국지하수토양환경학회 2005년도 총회 및 춘계학술발표회
• /
• pp.163-166
• /
• 2005

[ $TiO_2$ ] 광촉매에 의한 분해 반응의 활성을 높이기 위한 다양한 연구가 진행되었다. 광촉매 반응은 1차 반응을 따랐으며 초기농도가 높을수록 분해효율이 감소하는 경향을 보였다. 본 연구에서는 산화제로 과산화수소가 주입되었을 경우 분해효율을 조사하였으며, 과산화수소를 주입하였을 경우가 그렇지 않은 경우보다 더 높은 분해효율을 보였다. 또한 과산화수소 주입량을 달리했을 때, 주입량이 증가할수록 효율이 높아지다가 일정량 이상에서는 오히려 효율이 감소하는 것으로 나타났다. 따라서 과산화수소 최적첨가량이 존재함을 알 수 있었다. 한편 $TiO_2$에 전이금속을 첨가하여 전이금속이 $TiO_2$ 촉매의 분해효율에 미치는 영향을 알아보았다. Pt(0.5%)-$TiO_2$가 가장 높은 분해효을을 보였으며, Pt첨가함량이 더 큰 Pt(2%)-$TiO_2$는 함량이 증가했음에도 불구하고 큰 차이는 아니지만 오히려 효율이 감소하였다. 따라서 촉매표면에서 전자와 정공이 생성되었을 때, Pt가 전자를 포획함으로써 전자와 정공의 재결합율을 감소시켜 OH라디칼을 생성할 수 있는 정공이 많아져 반응효율을 증가되는 것을 알 수 있었고, 금속에 따른 최적 첨가함량이 존재함을 알 수 있다. 반면에 Pd를 첨가했을 경우는 첨가 함량에 관계없이 모두 분해효율이 오히려 감소하는 경향을 나타냈으며 이는 전이금속 고유의 성질이나, 또는 대상물질에 따라 각기 다른 경향이 존재함을 나타내며 추가적인 연구가 필요하다고 사료된다.

• 공업화학
• /
• 제5권1호
• /
• pp.30-36
• /
• 1994

가솔린 옥탄가 향상제인 ETBE(ethyl tert-butyl ether) 합성반응의 촉매활성과 촉매의 산특성에 상관성 및 반응특성에 관하여 연구하였다. pyridine의 흡착량과 TBA전화율은 좋은 상관성을 보였지만, $NH_3$의 흡착량과 TBA전화율은 전이금속과 complex를 형성하는 $NH_3$의 흡착특성 때문에, 전이금속의 경우는 선형적인 상관성을 나타내지 않았다. 담지촉매의 경우, 담지량에 따른 촉매활성과 생성물 분포는 반응물인 TBA 또는 iso-butene의 흡착특성이 중요한 역할을 하였다.

• 한국진공학회:학술대회논문집
• /
• 한국진공학회 2011년도 제41회 하계 정기 학술대회 초록집
• /
• pp.195-195
• /
• 2011

공기 중 산소를 이용한 다양한 산화반응에 적합한 이종상 촉매 개발이 공업적으로나, 학문적으로 중요한 의미를 갖는다. 우리는 수산화 인회석(hydroxyapatite, HAP)에 Cu이 도입된 새로운 이종상 촉매를 합성하였으며, 이를 이용하여 Mesitylene의 산화반응을 통해 반응성을 관찰하였다. 전이금속 Cu를 이온교환 반응 하는 과정에서 온도와 압력조건의 변화가 촉매의 활성에 미치는 영향에 대해 연구하였다. 반응 후의 생성물질은 GC/MS를 통해 알아내고 Mesitylene 이외에 벤젠고리에 치환된 알킬기의 수가 다른 물질의 산화반응을 수행하였다.