자연황토를 해수와 혼합 분쇄, 적조발생 해역에 정확히 살포하여 보다 경제적으로 황토를 살포하는 황토살포기 및 황토가 pH값의 변화에 따라 활성도가 달라지는 연구결과에 착안하여 해수를 전기분해하여 생성되는 전해수(산성수 및 알칼리수)에 황토를 혼합하여 황토를 활성화시켜 적조구제효율을 높이는 방법에 대하여 연구를 실시, 보다 효율적이며 친환경적인 적조구제 기술을 개발하였다. (중략)
점토살포에 의한 적조생물 구제효과가 알려지면서, 점토광물로 구성되어있는 산야토양 성분인 황토의 적조구제에 대한 관심도가 매우 높아지고 있으며, 최근 한국에서는 대규모로 발생되고 있는 Cochlodinium polykrikoides 적의 구제물질로서 황토를 대량 사용하고 있다. 그러나 황토의 적조구제 효율은 약 20∼80% 범위로서, 황토의 종류, 입자크기 및 살포방법 등에 따라 큰 차이를 보이고 있다. 이에 황토의 적조구제효과를 증진시키려는 일련의 노력들이 활발히 이루어지고 있다. (중략)
적조구제효율이 높고 환경 친화적으로 적조를 방제시킬 수 있는 물질을 개발하기 위해 점토광물, 철 광물 및 제올라이트 등 단일광물에 대해 구제효율을 측정하였고, 그 결과를 황토와 비교하였다. 실험 조건은 해수와 각 광물의 분말을 10g/${\ell}$의 비율로 혼합 살포하였으며, 코클로디니움의 개체수가 $m{\ell}$ 당 3,000∼5,000 셀을 유지하는 조건하에서 10분, 30분, 60분이 경과한 후, 활동성 있는 적조생물의 개체수를 계수하였다. 측정결과, 일라이트, 캐올리나이트, 몬모릴로나이트 등의 점토광물과 적니, 합성제올라이트는 코클로디니움에 대한 구제효율이 84-92%범위로써 ‘황토’와 유사하였다. 비정질체와 적철석은 투입 30분 경과 후 구제효율은 99%에 달함으로써 가장 높은 구제효율을 나타내었다. 또한 적조구제효율은 대상물질의 화학조성과 pH에 무관하였으며 입도가 3∼50${\mu}m$ 범위일 때는 ‘황토’와 유사하지만 나노크기일 때는 탁월하였다. 위의 실험결과로부터 적조구제제로서 광물질을 사용할 때, 적조구제의 주요 매카니즘은 접촉 및 응집작용으로 판단되며 따라서 구제효율은 적용되는 물질의 비표면적에 정비례한다는 것을 지시한다.
적토로부터 활성화시킨 물질에 대한 적조구제제로서의 가능성에 대하여 연구하였다. 적토는 보오크사이트로부터 알루미나를 생산하기 위해 사용되는 베이어 공정의 부산물로써 적철석, 보에마이트, 방해석, 소달라이트, 석영, 저어콘, 아나타제 및 미지의 광물 등 다양한 광물로 구성되어 있다. 중금속 흡착실험결과, As ($92\%$)를 제외한 모든 중금속이 거의 $100\%$에 가까운 높은 흡착률을 보였다. 이는 중금속에 대한 철산화물의 높은 흡착능력에 기인된 것으로 사료된다. 적토에 대한 pH (pH $1\∼13$)별 용출률 측정 결과, 산성에서 As, Cu 및 Zn가 높은 값을 보임으로써, 적토를 산처리 할 때, 중금속 제거 효과가 탁월함을 지시하였다. 적토의 산처리 산물인 활성적토는 적철석 및 보에마이트 등으로 구성되어 있으며, 온도가 증가할수록 중금속의 제거 효과가 증가하였다. 활성적토는 입도가 수십 nm로써, 5종의 적조에 대한 적조구제 효율을 측정한 결과, 구제효율은 pH특히, 반응 후 pH에 반비례하였다. 이들 5종의 프랑크톤 중, Prorocentrum minimum 및 Alexandrium tamarense의 경우, 살포 즉시 $90\%$ 이상을 그리고 약 30분 후에는 거의 $100\%$에 가까운 구제효율을 보임으로써, 활성적토가 이들 적조에 대한 우수한 구제제로서의 가능성을 지시하고 있다.
황토와 황토 구성 물질 중 철과 알루미늄 함량을 지배하는 점토광물과 철산화광물을 주성분으로 하는 광물약에 대한 적조제거 효율을 조사하여 유효성분을 탐색하였다. 적조생물의 구제효과실험은 $F_2$배지 내에서 배양한 C. polykrikoides에 황토와 광물약을 10 g/L 기준으로 살포하고, 0, 10, 30 및 60분의 시간별로 살아있는 개체수를 광학현미경을 이용하여 3회 이상($3{\sim}5회$) 계수하였으며, 동일한 실험을 3번 반복하여 그 값의 평균 백분율(%)로 표시하였다. 황토의 적조구제효과 실험결과, 5종의 황토 중 철과 알루미늄 함량이 가장 높은 A 황토의 적조구제효율이 99%(60분 경과)로 가장 높게 나타났다. 점토 함유 광물약 중 적석지가 60분경과 시 92%의 제거효율로 가장 높은 구제효율을 보였으며, 감토(91%)>백석지(89%)>수운모(81%) 순의 제거효율을 보인다. 철함유광물약 중 미립의 토상 대자석이 30분 경과 시 100%, 우여량은 60분경과 시 95%의 높은 제거효율을 보인다. 특히 미립의 토상 대자석은 황토의 10%인 1 g/L 투여 시에도 60분 경과 시에 100%의 높은 제거효율을 나타내었다. 또한, 적조 구제기작은 흡착-팽창-연쇄군체 분리-살조로 구분될 수 있다.
점증하는 적조로부터 수산피해를 줄이는 것은 시급한 문제이다. 황토를 살포하여 적조생물입자를 응집 제거하는 것이 하나의 방법이 되고 있다. 황토를 이용하여 적조생물입자에 대한 응집실험을 한 결과는 다음과 같다. 본 실험에 사용한 황토입자의 입도 분포는 정규분포를 보여주는 하나의 peak로 나타났으며, 입자의 평균 지름은 $25.0 {\mu}m$이고, 약$84.5{\%}$의 황토입자가 $9.8-55.0{\mu}m$의 범위에 속하며 변동계수는 $65.1{\%}$이었다. 황토의 금속성분을 분석한 결과는 규소 (Si)가 $48{\%}$, 알루미늄 (Al)이 $35{\%}$, 철 (Fe)이 $11{\%}$로서 $94{\%}$를 차지하며 나머지 $48{\%}$는 칼릅 (K), 구리 (Cu), 아연 (Zn), 티타늄 (Ti) 등으로 구성되어 있었다. 전자현미경 사진에 나타난 황토입자의 표면은 거칠고 다공질이며 부정형의 입자로 되어 있었다. 황토입자는 $10^(-3)M$ NaCl의 수용액 중에서 pH가 증가함에 따라 negative zeta potential 값이 증가하여 pH 9.36에서 -71.3mV를 나타내고 이후 거의 일정한 값을 나타내었으며, pH 1.98에서 +1.8 mV를 나타내어 amphoteric surface charge를 가지는 물질의 성질을 나타내었다. 전하결정이온은 $H^+, OH^-$ 이온이고, pH 2 부근에서 PZPC를 나타내었다. 용액의 전해질이 NaCl일 경우 $10^(-2)M (pNa=2)$ 이상의 농도에서는 $Na^+$ 이온의 농도가 증가함에 따라서 황토입자의 negative zeta potential 값은 일률적으로 감소하다가 $Na^+$ 이온의 농도가 1M (pNa=0)이 되었을 때 zeta potential은 0에 근접하였다. 용액의 전해질이 2 :l electrolyte ($CaCl_2$와 $MgCl_2$)의 경우 $Ca^(+2)$ 이온의 농도가 증가함에 따라서 황토입자의 negative zeta potential 값이 일률적으로 감소하다가 약 $10^(-3)M (pCa=3)$의 농도에서 등전점을 나타내고 전하역전이 일어났다. 해수중의 황토와 적조생물 입자는 비슷한 negative zeta potential을 나타내었고, 점토 중에서 해사가 가장 큰 negative zeta potential을 나타내었다. 해수중에서 황토입자와 적조생물입자의 EDL은 해수에 포함된 고농도의 염류 농도로 인하여 극히 얇게 압축되고, 이런 상태에서 두 입자가 상호 접근할 경우 모든 간격에서 LVDW attractive force의 절대값이 EDL repulsive force의 절대값보다 항상 큰 값을 나타낸다. 해수중에서 황토입자와 적조생물입자는 모든 간격에서 negative total interaction energy 값 (attractive force)을 나타내어 항상 용이하게 floe을 형성할 수밖에 없는 조건에 있다. 적조생물입자의 응집제거 효율은 황토의 농도가 증가함에 따라서 지수함수적 ($Y=36.04{\times}X^(0.11); R^2=0.9906$)으로 증가하였으며, 황토의 농도 800mg/l까지 급격한 증가를 보이다가 황토의 농도가 계속 증가함에 따라서 완만한 증가를 나타내었다. 적조생물은 황토 6,400mg/l에서 거의 $100{\%}$ 응집제거 되었다. 황토 800 mg/l을 사용하고 G-value를 $1, 6, 29, 139 sec^(-1)$로 단계적으로 증가시킴에 따라 응집제거 효율은 지수함수적으로 증가하였다. 이는 응집반응의 효율을 높이기 위해서는 황토입자와 적조생물입자 사이에 충분한 충돌이 일어날 수 있도록 교반하는 것이 매우 중요함을 나타내 주는 것이다. $800mg/l$의 농도에서 황토는 철을 함유하지 않은 다른 점토보다 $28.8{\~}60.3{\%}$ 더 높은 처리효율을 나타내었다. 황토에는 >SiOH의 음전하단과 수중의 phenolphthalein alkalinity를 소모하는 수화금속화합물의 양전하단이 공존하며, 이 수화금속화합물에 의하여 황토가 나머지 점토 특히 해사와 다른 응집특성을 보여주는 것으로 생각된다.
IOSP를 이용하여 적조생물입자에 대한 응집실험을 한 결과는 다음과 같다. 본 실험에 사용한 IOSP의 평균 지름은 $11.6{\mu}m$이고, 약$ 77{\%}$의 입자가 $5.0{\~}20.0{\mu}$의 범위에 속하며 변동계수는 $60.1{\%}$이었다. IOSP의 금속성분을 분석한 결과는 $98{\%}$가 칼슘으로서 생석회(CaO)와 같은 성분이었다. IOSP의 전자현미경 사진을 분석한 결과 표면이 매끈한 부정형의 입자로 되어 있었다. IOSP에 해수를 첨가하면 해수중의 $Mg^(+2)$ 이온과 급속하게 반응하여 입자의 표면 주위에 점질성의 $Mg(OH)_2$ 흡수층 (absorption layer)을 형성하여 응집 침전하고 해수의 pH를 10.0 정도까지 상승시켰다. IOSP는 $pH=6.2{\~}12.7$에서 $11.1{\~}50.1 mV$로서 IOSP의 입자가 완전히 용해될 때까지 positive zeta potential을 나타낸 반면 OSP는 pH=9.2, 11.9에서 각각 -42.5, -56.9mV로서 negative zeta potential을 나타내었다. $pNa=2.0{\~}4.0 (10^(-4){\~}10^(-2)M Na^+)$에서 IOSP, OSP의 zeta potential은 거의 일정한 값을 나타내었으나 $pNa=0.0 (1 M Na^+)$에서는 IOSP의 EDL이 매우 크게 압축되어 zeta potential은 거의 0.0mV를 나타내었고 OSP는 -25.4mV의 여전히 높은 negative zeta potential을 나타내었다. IOSP는 $Mg^(+2)$ 이온의 농도가 증가함에 따라 positive zeta potential이 증가하다가 $pMg=3.0 (10^(-3)M Mg^(+2))$에서 감소하는 결과를 나타내었다. 해수 중에서 IOSP는 4.8mV의 positive zeta potential을 나타내었고, OSP와 RTO는 각각 -30.7mV, -9.2mV의 negative zeta potential을 나타내었다. 해수중에서 IOSP의 $Mg(OH)_2$ 흡수층과 적조생물입자 사이에는 positive-negative EDL 반응이 일어나서 이들 둘 사이에는 항상 전기동력학적 인력이 작용하고, 동시에 $Mg(OH)_2$ 흡수층에 의한 전하중화로 인하여 입자 상호간의 응집반응은 극단적 인력이 작용하는 primary minimum에서 일어나고, DLVO 이론에 따라 응집반응은 비가역적아며 매우 신속하게 일어났다. 적조생물입자의 응집제거 효율은 IOSP의 농도 50mg/l까지 급격한 증가를 보이다가 IOSP의 농도가 계속 증가함에 따라서 점점 완만한 증가를 나타내었다. 즉 IOSP의 농도가 증가함에 따라서 지수함수적으로 증가하였다 ($Y=53.81{\times}X^(0.1); R^2=0.9868$).응집 침전은 IOSP 400mg/l 이상에서 거의 완전히 일어났다. IOSP $100mg/l$을 사용하고 G-value를 $1, 6, 29, 139 sec^(-1)$로 단계적으로 증가시키면서 응집 실험을 한 결과 적조생물입자의 응집제거 효율이 각각 $70.5, 70.5, 81.7, 85.3{\%}$로 증가하였다. 이는 응집 반응에서 입자간 충분한 충돌이 일어날 수 있도록 교반하는 것이 매우 중요함을 나타내 주는 것이다.
To address physicochemical factors of yellow clay for removing Cochlodinium polykrikoides blooms, the correlation of removal efficiency with mineralogical characteristics of yellow clay collected from various areas was surveyed. Yellow clay from different localities showed the wide range of chemical compositions $SiO_2$ : 43~71%, $Al_2O_3$ : 13~26%, $Fe_2O_3$ : 5~14%, MgO : 0.4~1.8%, $K_2O$ : 0.6~3.3%, L.O.I.(Loss of Ignition) : 4.5~15%. The mineral compositions of yellow clay were mainly consisted of quartz and feldspar including small amounts of kaolinite, chlorite, and Fe-oxides. The result of size analysis showed that $6{\Phi}(31{\sim}16{\mu}m)$ and $7{\Phi}(16{\sim}8{\mu}m)$ were dominated sizes. The zeta-potential were in the range of -4.1~-20.7mV(average -13.7). As increasing removal efficiency of C. polykrikoides, contents of $Al_2O_3$, $Fe_2O_3$ and L.O.I. in yellow clay increased, whereas $SiO_2$ content decreased. Furthermore, the amounts of silt mineral and small particle were high when the removal efficiency was high. According to factor analysis using principle component analysis, two components of factor 1 and factor 2 showed 79% of the total variance, which is related to cohesion and adsorption. Inducing cell lysis of C. polykrikoides by cohension and adsorption between C. polykrikoides and yellow clay.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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