본 논문은 먹는물 처리공정에 적합한 고도산화공정 중 하나인 자외선/과산화수소공정의 효율적인 운전을 위한 최적 운전 조건을 도출하는 방법을 연구하였다. 자외선/과산화수소 공정에서 대상물질의 제거효율을 예측하고 그에 따른 운전조건을 도출하기 위한 핵심 인자인 수산화라디칼 소모인자를 보다 쉽고 빠르게 측정하기 위해 새로운 지표물질인 로다민 비(Rhodamin B, RhB)를 선정하여 검증하였다. 그 결과, 기존 지표물질인 para-Chlorobenzoic acid (pCBA)와 비교해 약 1.1% 이하의 오차율로 높은 신뢰성을 가진 것을 확인하였다. 검증된 RhB를 이용하여 측정한 수산화라디칼 소모인자 및 모델링을 통해 대상물질(Ibuprofen)의 제거효율 예측 가능성을 평가한 결과, 실제 실험값과 평균 오차율 약 5% 내외로 거의 일치하였다. 약 8개월간의 자외선/과산화수소공정 파일럿 플랜트 유입수의 수산화라디칼 소모인자 모니터링 결과, 최대 두 배 정도의 차이로 크게 변화하였다. 이 차이는 미량오염물질 중 하나인 Caffeine의 목표 제거율을 만족하기 위한 자외선 에너지를 약 1.7배 증가시켜야 할 정도로 큰 값이다. 이상의 결과를 통해 자외선/과산화수소 공정을 안전하고 효율적으로 운전하기 위해서는 수산화라디칼 소모인자의 측정이 매우 중요하며, 측정된 소모인자, 자외선 흡광도($A_{254}$), 대상물질의 정보만 입력하면 자외선/과산화수소 공정을 쉽게 제어할 수 있음을 확인하였다.
급격한 세계인구의 증가에 의해 물 부족지역이 세계 각지로 확산되고 있다. 이에 따라, 건전한 수자원으로써 하수처리수의 재이용이 주목을 받고 있다. 하수처리수의 재이용시에는 특히, 재이용수의 미생물학적 안전성과 더불어 화학물질 등으로부터 기인할 수 있는 인체 및 생태계에의 리스크를 고려해야 한다. 미국 EPA는 병원성 미생물 뿐만 아니라 화학물질에 대한 안전성을 확보 차원에자외선/과산화수소 등의 고도산화처리법을 검토하였다. 1일 $10m^3$ 처리규모의 연속실험장치를 이용, 검토된 공정별 실제 하수 2차 처리수중에 존재하는 의약품류의 제거효과, 에너지 소비량 및 생태리스크 저감효과 등을 비교, 평가하였다. 에너지 소비량에 있어서는 공정별로 다소 차이가 있었으나, 본 실험동안 검출된 38종의 의약품류 제거에는 각 공정 모두 매우 효과적이었다. 에너지 소비측면에서는 오존 단독공정이 가장 적은 에너지 소비량에서 타 공정과 동일한 수준의 의약품류 서 막처리나 자외선 처리 등의 고도처리시설에 대한 정보를 재이용수 가이드라인에 제시하고 있는 반면, 우리나라에서는 재이용수중에 일정농도 이상의 염소가 잔류하도록 함으로써, 재이용수의 미생물학적 안전성 확보만을 고려하고 있다. 최근, 수환경분야에서는 의약품류라는 화학물질이 유럽, 미국 및 일본 등지를 중심으로 주목을 받아오고 있으며, 이들은 ng/L-${\mu}g$/L 수준으로 수환경중에서 검출되고 있다. 이들의 주요 발생원으로 하수처리시설이 지목되고 있으며, 따라서 하수처리수의 재이용시 잔류 의약품류에 의한 리스크 발생 가능성이 우려되고 있다. 이를 배경으로, 하수처리시설에서 의약품류를 효과적으로 제거할 수 있는 공정으로 오존 및 오존/자외선, 제거효과가 얻어졌다. 한편, 오존처리시 발암성 물질인 브로메이트($BrO_3^-$) 등과 같은 부생성물 생성 가능성을 고려하면, 오존 단독공정보다 상대적으로 많은 에너지를 소비하는 오존/자외선, 자외선/과산화수소 등의 고도산화처리법이 높은 적용성을 갖는 것으로 나타났다. 향후, 수자원 부족문제로 재이용수의 용도가 훨씬 다양해 질 것으로 예상된다. 그에 따라, 재이용수의 안전성 확보를 위해 보다 폭넓은 검토가 예상되지만, 현 단계에서는 오존을 포함, 다소 많은 에너지 소비가 예상되는 자외선을 이용한 고도산화처리법이 다양한 미량 화학물질의 제거에 유효한 공정으로 판단된다.
침전 및 고액분리 후 활성오니 공정 즉 분뇨 오수의 2차 처리공정까지를 거친 돈분뇨슬러리를 대상으로 하여 미세용존 오존 및 초음파와 자외선 그리고 과산화수소 등을 조합하여 적용한 고도처리 시험결과를 요약한 주요결과는 다음과 같다. 1. 돼지분뇨 오수 시료를 대상으로 하여 오존과 UV를 적용하였을 경우 전반적으로 색도와 오염성물질의 농도가 줄어드는 경향이 있었다. 2. 미세용존 오존을 이용하여 오존농도 $52\;g/Nm^3$ 조건에서 색도농도가 각기 다른 시료를 대상으로 하여 30분간 반응시켰을 경우 색도는 각각의 처리구 공히 처리시간의 경과에 따라 감소하는 결과를 보였다. COD를 포함한 오염성 물질의 농도도 처리시간의 경과에 따라 감소하였으며 자외선과 과산화수소 등 유기물질의 분해 및 산화력을 가진 물질의 첨가는 오존처리의 효율을 높이는 역할을 하였다. 3. 오존처리에 의해 처리수 중의 대장균과 살모넬라 수가 감소하였으며 과산화수소를 첨가할 경우 그 감소효과는 더 증가하였다는 경향이 있었다. 오존과 과산화수소수를 병합처리 하였을 경우에는 $7.5{\times}10^\;CFU/mL$ 이었던 살모넬라가 처리 후 10분 만에 10 CFU/L 이하로 낮아졌으며 20분 처리 후에는 오존과 과산화수소수를 병합한 처리구에서는 검출되지 않았다. 이 결과는 과산화수소의 짝염기인 ${HO_2}^-$가 OH 라디칼의 생성을 촉진함으로써 살모넬라 등의 세균감소 효과를 높인것에 기인한 것으로 판단된다.
본 연구에서는 유기오염물질 유출수 처리를 위한 UV/H2O2 산화 공정을 조사하였다. 유통량과 특성을 고려하여 벤젠, 톨루엔, 페놀, 메틸에틸케톤 4종의 대표 오염물질을 선정하였다. 선정된 물질은 전처리를 고려하여 자연휘발과 가압부상조를 모사한 폭기 실험으로 제거되었다. 이후 다양한 과산화수소 농도 조건에서 UV/H2O2 산화 실험을 수행하였다. 벤젠, 톨루엔은 높은 휘발성으로 인해 산화 공정에 도달하기 전에 대부분 휘발되었다. 벤젠과 톨루엔의 휘발을 고려하여 5mg/L의 초기농도에서 산화 실험을 수행하였다. 벤젠과 톨루엔은 모든 과산화수소 농도 조건에서 20분 후 100%의 제거를 달성하였다. 페놀은 휘발 실험에서 거의 제거되지 않았으며, 50mg/L의 초기농도로 산화 실험을 수행한 결과 0.12v/v%의 과산화수소 투입 조건에서 30분 후 100%의 제거를 나타냈다. 메틸에틸케톤은 휘발성 실험 결과 2시간 후 58%가 제거되었다. 메틸에틸케톤 초기농도 50mg/L의 UV/H2O2 산화 실험에서 0.08v/v%의 과산화수소 조건에서 99.7%의 메틸에틸케톤이 제거되었다. 선정된 4종의 물질에 대하여 UV/H2O2 공정이 높은 분해 효율을 보이는 것을 확인하였으며, 물질 별 과산화수소 투입량을 파악하였다.
선박 배가스 오염물질에 대한 규제가 강화됨에 따라 한정적인 공간 내에 복합 오염물질을 제어하기 위한 기술로써 습식흡수법은 다양한 오염물질을 동시에 제거할 수 있는 장점을 가지고 있으나 일산화질소의 낮은 용해도로 인한 한계점을 가지고 있다. 따라서 본 연구에서는 일산화질소를 이산화질소로 산화시켜 용해도를 높임으로써 흡수효율을 증대시키는 방안으로 자외선-과산화수소 산화법을 적용하였다. 자외선을 투사하여 생성되는 수산화라디칼의 양자수율과 과산화수소의 광분해속도는 8 W, 2 M의 최적조건에서 각각 0.8798, $0.6mol\;h^{-1}$이며, 1000 ppm 일산화질소의 산화효율은 2 M 과산화수소, 체류시간 3 min의 최적조건에서 40%로 나타났다. 회분식 반응기에서 일산화질소 가스의 제거효율은 100, 300, 500, 1000, 1500 ppm으로 초기농도가 증가함에 따라 각각 65.0, 65.7, 66.4, 67.3, 68.1%로 제거효율이 증가하는 것으로 나타났다. 따라서 본 연구에서 제안하는 산화기술은 습식흡수공정과 연계를 통해 선박 후처리장치로 적용할 수 있다.
Aeration with low energy micro-bubble generation and $UV/H_2O_2$ processes was introduced to verify the possibility of oxidation treatment for acid mine drainage. During 10 hours of aeration with micro-bubbles, Fe and As concentrations were decreased to 18.1 and 61.8%, respectively, while Cu, Cd, Al were kept at influent concentrations. Other heavy metals such as Mn, Cr, Pb, Zn, and Ni concentrations fluctuated due to the repetition of oxidation and release. Twenty days of aeration indicated the oxidation possibility for Cu, Cd, and Al. With the employment of $UV/H_2O_2$ processes, more than 77% of Cu and Fe removed, whereas slightly more than 30% of Cd and Al removed.
The degradation of 4-chlorophenol(4-CP) by various AOPs(Advanced Oxidation Processes) with continuous feeding of $H_2O_2$, including the ultraviolet/hydrogen peroxide, the Fenton and the photo-Fenton process has been investigated. The photo-Fenton process showed the highest removal efficiency for degradation of 4-chlorophenol than those of other AOPs including the Fenton process and the combined UV process with continuous feeding of $H_2O_2$. In the photo-Fenton process, the optimal experimental condition for 4-CP degradation was obtained at pH 3. Also the 4-CP removal efficiency increased with decreasing of the initial 4-CP concentration. 4-chlorocatechol and 4-chlororesorcinol were identified as photo-Fenton reaction intermediates, and the degradation pathways of 4-CP in the aqueous phase during the photo-Fenton reaction were proposed.
This study was conducted to evaluate the degradation and mineralization of PPCPs (Pharmaceuticals and Personal Care Products) using a CBD(Collimated Beam Device) of UV/H2O2 advanced oxidation process. The decomposition rate of each substance was regarded as the first reaction rate to the ultraviolet irradiation dose. The decomposition rate constants for PPCPs were determined by the concentration of hydrogen peroxide and ultraviolet irradiation intensity. If the decomposition rate constant is large, the PPCPs concentration decreases rapidly. According to the decomposition rate constant, chlortetracycline and sulfamethoxazole are expected to be sufficiently removed by UV irradiation only without the addition of hydrogen peroxide. In the case of carbamazepine, however, very high UV dose was required in the absence of hydrogen peroxide. Other PPCPs required an appropriate concentration of hydrogen peroxide and ultraviolet irradiation intensity. The UV dose required to remove 90% of each PPCPs using the degradation rate constant can be calculated according to the concentration of hydrogen peroxide in each sample. Using this reaction rate, the optimum UV dose and hydrogen peroxide concentration for achieving the target removal rate can be obtained by the target PPCPs and water properties. It can be a necessary data to establish design and operating conditions such as UV lamp type, quantity and hydrogen peroxide concentration depending on the residence time for the most economical operation.
This study evaluated the applicability of UV-AOP process using medium-pressure UV lamp and H2O2 to remove TOC and emerging micropollutants in the effluent from a sewage treatment plant. The UV lamp with higher output(1.6~8.0 kW) showed slightly higher amount of power in removing TOC of 1 mg/L(0.09 kWh/mg/L~0.11 kWh/mg/L), however it was found that there was no significant difference for each cases. In addition, under the condition that the H2O2 concentration is sufficient, as the power consumption of the UV lamp increases, the unit TOC removal concentration per unit H2O2 decomposition concentration also increases, resulting in effective removal of TOC. The removal rate of 7 new trace contaminants, such as antibiotics by the UV-AOP tested, was at least 89.4%, and the ability to remove the emerging micro pollutants in the process was very effective. But, it was judged that it could not be excluded that the probablity of transforming to oxidated by-product in the case of a low TOC removal efficiency. Depending on the operating conditions of the UV and H2O2 processes, a higher BOD concentration is found in the treated water than in the influent, and it is necessary to review the UV power and proper injection conditions of H2O2 to maintain the BOD concentration increase below a certain level.
페니실린(PEN) 항생제의 분해를 위하여 오존, 과산화수소, 자외선으로 구성된 고도산화공정(AOP)을 적용하였다. 항생물질 분해효율은 흡광도(ABS) 및 총유기탄소(TOC) 분석으로 평가하였다. $O_3/H_2O_2/UV$와 $O_3/UV$ 조합이 ABS (9 min 동안 100%) 및 TOC 감소(60 min 동안 70%)에 가장 효과가 좋았으나 사용한 실험조건에서 항생제의 무기질화 및 독성제거는 완전하지 않았다. 항생물질에 의한 생독성은 Escherichia coli 민감도 및 Vibrio fischeri 생체형광 활성평가를 이용하였으며 $O_3/UV$에 의해 민감도는 9 min 동안 100% 감소, $O_3/H_2O_2/UV$에 의한 생체형광에 대한 독성은 60 min 동안 57% 감소하였다. 생물학적 분해를 위한 AOP 조합으로 $O_3/UV$ 조합을 선정하였으며 $BOD_5/COD$ 비율로 생분해도의 개선 여부를 간접 측정한 결과 $O_3/UV$로 30 min 처리함으로 $BOD_5/COD$ 비율이 약 4배 증가하였다. 페니실린 20 mg/L를 포함하는 인공폐수에 대하여 AOP 처리 후 Pseudomonas putida를 이용하여 호기적 생물학적 분해를 진행한 결과, $O_3/UV$ 전처리한 경우 페니실린의 완전 무기질화가 가능하였으며 전처리하지 않은 경우에 비하여 분해속도가 55% 증진되었다. 결론으로, 호기성 생물학적 처리를 위한 AOP 전처리로써 $O_3/UV$ 조합이 추천되며 페니실린의 완전 분해를 촉진할 수 있다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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