이산화탄소 저감에 대한 사회 경제적 관심이 높아지면서 실제 이산화탄소 배출의 변화요인을 추정하고 그 영향력을 파악하는 분해분석의 중요성이 높아지고 있다. 본 연구는 1980년~2007년의 OECD 27개 국가를 대상으로 방향거리함수를 활용한 이산화탄소 분해산식을 정의하고 각 요인별 변화효과를 추정하였다. 특히 생산 과정에 투입되는 에너지 사용량을 화석연료와 비-화석연료로 구분하고 각 에너지원에 따른 이산화탄소 변화효과를 계측하였다. 상대적으로 급격한 경제성장을 경험한 국가는 표본기간내 생산성 하락과 배출집약도 증가를 동시에 보여주고 있고 규모 확대로 인한 이산화탄소 배출압력을 효과적으로 제어하지 못하고 있었다. 특히 효율 및 기술 변화요인이 이산화탄소의 저감을 유도하지 못하였고 이산화탄소의 배출량 증가에 가장 주요한 요인으로 작용하고 있었다. 또한 적절한 환경규제가 작용하지 않는 상태에서 이루어진 경제성장이 배출집약도의 상승을 유도하고 있고 강력한 환경정책 설정의 필요성을 확인할 수 있었다. 반면 실제 이산화탄소의 감소를 보이는 국가는 생산성의 성장, 에너지 투입의 효율성 상승, 배출집약도의 하락을 동시에 보여주고 있었다. 비-화석연료의 사용비중 증대와 강력한 환경정책 등으로 인한 환경친화적 생산전환을 확인할 수 있었고 대부분이 환경에 대한 사회 경제적 관심이 높은 유럽국가라는 공통점이 있었다. 특히 이들 국가는 기술변화에 의한 저감효과가 강하게 나타났고, 이산화탄소의 배출량 증가속도가 빠른 국가에 비해 그 효과가 확대되는 모습을 보였다.
본 연구는 금속이 다량 함유된 석탄회(metal-rich fly ash, MRFA)를 이용, 이산화탄소 및 금속의 격리를 위한 생지화학적 과정을 연구하고자 한다 이를 위해 다양한 이산화탄소 분압과 중탄산염 이온 농도의 조건 하에서 MRFA를 이용, 미생물에 의한 이산화탄소의 난용성 탄산염 광물로의 전환 실험을 실시하였다. 시험관부터 4-L의 배양용기까지의 다양한 규모의 실험을 통해, 금속환원 박테리아와 MRFA를 이용하는 경우, 효과적인 이산화탄소 및 금속의 격리가 이루어지는 것으로 나타났다. MRFA를 이용하는 침전 기작을 통한 이산화탄소 격리는 화석연료를 이용하는 발전소에서 방출되는 이산화탄소의 제거 및 석탄회 폐기물의 안정화의 보완적 방법으로 유용하다.
석탄, 폐기물 등 다양한 시료의 가스화 반응을 통해서 발생되는 합성가스는 CO, $H_2$, $CO_2$가 주성분으로 가스엔진, 가스터빈 등의 연료로 사용하여 발전하거나 합성반응을 통해 다양한 화학원료로의 전환이 가능하다. 합성가스를 가스엔진, 가스터빈, 연료전지등의 연료로 사용하는 경우는 고효율 발전이 가능하여 기존 연소방식의 발전과 비교하여 단위 전력 생산량 당 $CO_2$의 배출량이 감소 되며, 여기에 $CO_2$ 분리공정을 적용하면 $CO_2$ 배출량 감소효과를 극대화 할 수 있다. 화석연료의 연소 및 가스화 반응을 통해서 발생하는 이산화탄소의 분리에 대한 많은 연구가 진행되고 있으나, 본 연구에서는 흡착방식을 이용한 합성가스 내의 이산화탄소 분리를 위하여 흡착제를 이용한 이산화탄소의 흡착, 탈착 성능 분석 연구를 수행하였다. 합성가스내의 이산화탄소를 분리하기 위한 흡착제로는 NaX 계열의 zeolite를 이용하였으며, 가스화 반응을 통해 발생한 합성가스를 흡착제에 통과시켜 이산화탄소의 선택적 흡착 여부를 확인하였다. 또한 TPD(Temperature Programmed Desorption)방법을 이용하여 흡착제의 이산화탄소 흡착 성능을 분석하였다.
메탄가스와 이산화탄소는 지구온난화 가스이기 때문에 배출규제가 점차 강화될 것으로 전망되고 있다. 또한 이들 가스는 매립지 또는 바이오 공정을 통해 발생되는 가스이기 때문에 단순히 배출을 억제하는 데 그치지 않고 보다 적극적으로 활용해야할 필요성이 있다. 현재 메탄과 이산화탄소를 동시에 활용하는 기술로는 촉매공정을 통해 메탄과 이산화탄소를 수소와 일산화탄소로 전환하는 방법이 대표적이나, 본 공정은 $800{\sim}900^{\circ}C$의 고온조건을 필요로 하고 고압조건에서 다량으로 생성되는 탄소에 의한 촉매 활성도의 저하문제로 인해 해당 기술의 실제 보급에 어려움이 있는 것으로 알려져 있다. 한편, 플라즈마를 활용한 메탄가스 개질(reforming) 기술은 고온 플라즈마인 경우 60~70년 전부터 상용화 사례가 있으며, 저온 플라즈마의 경우는 약 10여 년 전부터 개질반응의 공정온도를 낮추려는 연구를 중심으로 기초연구가 수행되어왔다. 이들 플라즈마를 활용한 메탄개질 기술은 메탄의 직접분해, 부분산화, 수증기 개질 및 건식개질 등으로 분류되는 데, 최근 지구온난화가스인 이산화탄소의 처리에 대한 관심이 높아지면서 이산화탄소를 활용하는 건식개질 기술에 대한 관심이 높아지고 있는 상황이다. 현재 플라즈마 건식개질기술에서 주된 이슈는 높은 전력비용이고, 이를 낮추기 위해 촉매를 활용하거나 플라즈마 발생을 최적화하려는 연구가 진행되고 있다. 본 발표에서는 플라즈마를 활용한 건식개질 기술의 장단점, 실용화 가능성 및 향후의 과제를 다루고 있으며, 이를 위해 기계연구원에서의 연구결과 및 국내외 연구실의 결과를 살펴보았다.
초임계 이산화탄소내에서 방향족 유기용매(BTX)를 0.5% $Pt/{\gamma}-Al_2O_3$ 촉매가 충전된 고정층 반응기를 이용하여 완전분해를 시도하였다. BTX의 전환율은 반응기 입구에서 유기용매의 농도와 초임계 이산화타소의 몰밀도에 의존하는데, 입구농도가 감소함에 따라 전환율은 크게 증가되었고, 일정한 입구농도에서 온도 증가에 따라 반응은 잘 진행되어 전환율이 증가됨을 알 수 있었다. 동일 온도에서 압력이 증가함에 따라 큰 전환율을 보임을 알 수 있었다. 또한 실험조건 $300^{\circ}C$, 204.1 atm에서 benzene은 98.5% 이상의 전환율로 거의 완전산화 되었고, toluene과 xylene의 전환율은 $350^{\circ}C$, 204.1 atm의 조건에서 각각 82.0, 76.5%로 나타났다. 부분산화에 의한 중간생성물의 크로마토그램을 확인한 결과 중간생성물은 benzaldehyde, phenol, benzenemethanol 등으로 확인되었다. 충분한 산화반응 조건하에서 BTX가 중간생성물 없이 환경에 크게 영향을 미치지 않는 $CO_2$와 $H_2O$의 분해생성물로 분해가 가능한 것으로 판단되었다.
본 연구에서는 초산화칼륨이 포함된 화학 폐를 이용하여 이산화탄소를 산소로 전환시켰다. 우선 초산화칼륨을 수산화칼슘과 혼합하여 초산화칼륨의 반응성을 낮추었다. 기제조한 수산화칼슘-초산화칼륨 혼합물을 수분제거에 용이한 실리콘 고분자 매트릭스에 여러 가지 비율로 분산시켜 화학 폐를 제조하였다. 일반적으로 화학 폐에 있는 초산화칼륨의 양이 많아질수록 변환되는 이산화탄소와 발생되는 산소의 양이 증가하였다. 후리에 적외선 분광기 분석결과 화학 폐에 분산되어 있는 규소-산소의 단일결합이 $1,050cm^{-1}$에서 나타났다. 규소-산소 단일결합의 흡수도는 화학 폐에 있는 규소고분자의 함량이 높을수록 높았다. 본 실험결과는 이산화황이나 이산화질소같은 산성 가스의 전환에도 이용될 수 있음을 보여준다.
석탄 화력발전 연소 배가스에 포함된 이산화탄소를 염수의 전기분해를 통해 얻어진 가성소다와 반응시켜 중탄산나트륨, 염소, 수소 등을 생산하는 공정에 대하여 실험과 전산모사를 병행하였다. Bench 규모 공정을 디자인하여 가성소다에 의한 이산화탄소 전환 공정에 대하여 실험하였고 같은 공정을 공정 모델링을 통해 전산모사 하였다. 실험결과와 전산모사 결과의 비교를 통해 모델의 신뢰성을 확인하였고, 상용급 공정에 대한 모델링을 수행하였다. 상용급 공정에 대한 열 및 물질수지를 계산하였고 반응기내 온도분포와 $CO_2$ 흡수율을 도출하였다. 본 연구를 통해 온실가스 저감뿐만 아니라 $CO_2$ 전환을 통한 경제성까지 갖춘 본 공정에 대한 기술 신뢰성을 확보할 수 있을 것이다.
광촉매 활용 기술은 수질 및 대기 중의 난분해성 오염 물질 처리 등의 환경 분야에서부터 항균 및 초친수성 기능을 활용한 소재 분야, 그리고 태양광을 이용한 물분해 수소 제조 및 이산화탄소의 전환 등의 인공 광합성 연구 분야까지 그 응용분야가 대단히 넓은 기술이다. 본 강연에서는 이러한 광촉매의 반응 원리와 대표적인 응용분야인 환경 정화 분야 및 에너지 분야에서의 광촉매 기술의 활용, 그리고 현재 광촉매 관련 연구 분야의 주요 관심사 및 미래 성장을 위한 과제 등을 포괄적으로 다루고자 한다. 광촉매 반응은 반도체의 따간격 에너지 흡수에 따라 전자와 정공(+전하를 가진 전자와 같은 거동을 하는 입자)가 발생한 뒤에 일어나는 계면에서의 전자전달 반응을 기초한다. 발생한 정공과 전자는 각각 산화와 환원 반응을 유발하며 이러한 산화, 환원반응을 통해 다양한 분야로의 응용이 가능하다. 환경 정화 분야의 경우, 정공이 물 혹은 공기 속에 존재하는 수분과 반응하여 생성되는 OH 라디칼 ($OH{\cdot}$)의 강력한 산화력을 주로 이용하게 된다. OH 라디칼에 의한 다양한 난분해성 유기물질의 산화분해 반응을 활용하여 고도처리공정이 가능하게 되며, 수계 난분해성 유기오염물질의 제거뿐만 아니라 대기 중에 존재하는 VOCs, 악취물질 등의 분해도 가능하며, 아울러 바이러스나 박테리아와 같은 세균을 제거할 수 있는 것으로 알려져 있다. 한편, 물 분해 수소제조 및 이산화탄소의 전환과 같은 에너지 분야 응용의 경우, 전도대의 전자를 활용한 환원반응에 기초한다. 앞서 언급한 다양한 응용분야에서 활용될 수 있는 광촉매의 종류 또한 매우 다양하며, 이사화티탄(TiO2)는 대표적인 고효율 상용 광촉매이다. 아울러, 원하는 응용 분야에서의 광활성이 높은 새로운 광촉매의 제조 및 평가가 꾸준히 진행되고 있으며, 그 가운데 태양광의 가장 많은 영역을 차지하고 있는 가시광 활성을 갖는 광촉매 개발에 관한 연구가 활발히 수행되고 있다. 이에, 현재까지 개발된 다양한 가시광 광촉매 시스템에 대한 소개 및 각 광촉매 응용분야에서 최근 새롭게 대두되고 있는 이슈들에 대하여 중점적으로 고찰하고자 한다.
이산화탄소 메탄화 공정 적용을 위해 저온에서 우수한 활성을 나타내는 Ni/CeO2-X의 반응 특성을 조사하였다. 지지체인 CeO2-X는 Ce(NO3)3를 400 ℃에서 열처리하여 획득하였으며, 촉매는 함침법으로 제조되었다. 실험의 운전 변수로써 반응기 내부 압력, 유입가스 중 산소, 메탄, 황화수소의 조성 및 반응 온도에 대하여 수행하였다. Ni/CeO2-X를 이용한 이산화탄소 메탄화 반응에서 압력이 1 bar에서 3 bar로 증가함에 따라 CO2 전환율은 25% 이상 증가하였으며, 낮은 반응 온도에서 증가폭이 크게 나타났다. 유입가스 중 산소와 메탄은 촉매의 CO2 전환율을 최대 16, 4%씩 감소시켰으며, 산소와 메탄의 농도가 높아질수록 CO2 전환율의 감소율이 증가하는 경향을 나타내었다. 또한 황화수소는 촉매의 CO2 전환율을 최대 7% 감소시켰으며 촉매의 비활성화를 야기하였다. 본 연구의 결과들은 이산화탄소의 메탄화 공정 기초 자료로 유용하게 사용될 수 있을 것이다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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