본 연구에서는 디에틸렌트리아민(diethylenetriamine, DETA) 수용액에 물리흡수제인 N-메틸-2-피롤리돈(N-methyl-2-pyrrolidone, NMP)을 도입한 저수계 흡수제에서 이산화탄소 포집에 따른 흡수제의 상분리 현상을 고찰하였다. 2 M DETA 수용액에서 NMP 조성이 30 wt%를 초과하면 $CO_2$ 흡수에 따라 흡수제의 상이 분리되는데 그 이유는 DETA-카바메이트 이온종의 NMP에 대한 낮은 용해도로 설명할 수 있다. 흡수제 내에서 NMP의 조성이 증가함에 따라 상분리 된 흡수제의 상층과 하층의 이산화탄소 로딩 차이가 커지고 하층의 부피가 감소하게 된다. 2 M DETA + NMP + 물 혼합 흡수제를 이용하여 충진탑에서의 이산화탄소 포집을 실시할 경우 흡수제 내 NMP조성이 40 wt%에 이르면 흡수속도가 줄어드는 것으로 확인되었다. 이는 이산화탄소 흡수에 따른 점도 증가로 인한 흡수제 액막에서의 물질전달 저항 때문으로 해석된다. DETA + NMP + 물로 구성된 저수계 흡수제를 이산화탄소 포집에 적용하면 상분리에 따른 이산화탄소-rich 상 부피 감소로 재생에너지를 낮출 수 있을 것으로 기대된다.
본 논문에서는 지구온난화의 주요원인 중의 하나인 이산화탄소를 포집하기 위한 새로운 흡수제를 연구하였다. 액상 흡수법에서 가장 중요한 핵심 기술요소는 성능과 경제성면에서 우수한 흡수제를 개발하는 것이다. 흡수평형장치인 VLE(Vapor-Liquid Equilibrium)장치를 사용하여 신규흡수제의 이산화탄소 흡수능을 평가하고 특성을 알아봄으로써 신 흡수제를 개발하고자 하였다. 기존 아민흡수제인 MEA(monoethanolamine), DEA(diethanolamine)와 비교한 결과 아미노산염 흡수제의 경우 MEA (1.108), DEA (1.105)의 이산화탄소 흡수능보다 0.15~0.2 (mol $CO_2$/mol absorbent) 더 높은 흡수능과 2.5~3배 더 빠른 겉보기 속도를 나타내는 것을 확인하였다. 본 연구를 통하여 개발된 아미노산염 흡수제가 경제적인 이산화탄소 포집공정을 구현할 수 있는 가능성을 확인하였다.
본 연구에서는 액-액 반응에 의한 액상탄산화법을 이용하여 탄산칼슘을 제조하였다. MEA를 사용하여 습식화학수법의 셔틀메카니즘을 도입하였다. MEA 30% 수용액에 고농도 이산화탄소(A)와 배기가스(B)를 사용하여 이산화탄소를 포집하였으며, 액상탄산화과정을 통해 슬러지 mg 당 0.35 mg의 이산화탄소를 고정하였다. 최종생성물의 SEM 분석결과 탄산칼슘의 구조는 calcite가 혼합되어 있으나 대부분 구형 vaterite가 생성되었다.
본 연구에서는 용매 흡수법을 이용한 이산화탄소 포집공정에 액상 용매의 상전이 현상을 적용하여 온실가스의 재생에너지를 획기적으로 낮출 수 있는 공정에 대한 전산모사를 수행하였다. MEA 30 wt% 수용액에 온실가스인 이산화탄소를 용해시키면 이산화탄소의 mole loading 정도에 따라 두 상으로 상분리가 일어나는데 이 현상을 적용하면 본래의 흡수탑-탈거탑으로 구성된 공정에서보다 재생에너지를 약 61% 가량을 낮출 수 있다.
아민 수용액을 이용한 이산화탄소 포집기술은 현재 가장 넓게 연구되는 분야이다. 전체 공정은 선택적 이산화탄소 흡수를 위한 흡수탑과 흡수제를 재생하고 고순도 이산화탄소를 얻기 위한 재생탑으로 이루어져있다. 공정 성능에 영향을 미치는 복잡한 설계 변수들이 존재하기 때문에 상업적으로 신뢰할만한 공정을 설계하기 위해서는 모델링을 통한 공정 해석과 최적화가 필요하다. 본 연구에서는 공정의 수렴문제를 고려하여 분해방법을 사용하였고, 아민계 흡수제를 이용하는 이산화탄소 포집 공정의 변수들에 대한 민감도 분석을 수행하였다. 현실적인 설계 결과를 얻기 위해 비평형 모델을 사용하였고 95% 이상의 순도로 90%의 이산화탄소를 회수할 수 있는 최적화된 공정을 설계할 수 있었다.
이산화탄소 포집 및 지중 저장을 위해 유망한 지질학적 구조로는 대수층, 폐유전 및 가스전 등이 존재한다. 이 중 대수층은 다른 지질학적 구조에 비해 많은 양의 이산화탄소 저장이 가능한 것으로 판단됨에 따라 그 관심이 증가하고 있으며, 대수층의 특성을 반영하여 이산화탄소 저장 효율 향상을 위한 기술 개발이 필요한 실정이다. 따라서, 본 연구에서는 음이온성 계면활성제를 활용하여 공극수가 존재하는 마이크로모델 내 계면활성제 선 주입 후 초임계 이산화탄소 후속 주입에 따른 이산화탄소 저장 효율 평가를 수행하였다. 그 결과 선 주입되는 계면활성제 수용액의 농도가 증가함에 따라 이산화탄소 저장 효율이 개선되며, 농도가 낮을수록 이산화탄소 저장 효율 개선을 위한 더 많은 계면활성제의 주입이 필요한 것으로 나타난다. 또한 동일한 계면활성제 농도 조건에서 선행 연구의 계면활성제-초임계 이산화탄소 치환보다 계면활성제 선 주입 방식에서 이산화탄소 저장 효율은 약 30% 낮은 값을 나타내며, 본 연구의 최대 농도 조건에서 선행 연구와 유사한 이산화탄소 저장 효율을 나타낸다. 이러한 결과는 향후 대수층 내 이산화탄소 저장 효율 향상을 위한 계면활성제 적용 시 농도 결정에 활용될 것으로 기대된다.
이산화탄소($CO_2$)를 사용한 셀룰로오스 카보네이트 유도체의 제조 및 재생 셀룰로오스 섬유 제조와 관련한 기초 연구성과를 이미 발표한 바 있다[1~4]. 이번 연구에서는 일정한 조건에서 제조된 셀룰로오스 카보네이트 유도체를 10 wt% NaOH 수용액계에 용해시켜 방사용액(spinning dope)을 제조하고 일욕의 습식 방사장치를 이용하여 재생 셀룰로오스 섬유를 제조하였다. 이때 사용된 응고욕으로 황산, 초산, 인산 수용액계를 사용하였으며 제조된 각각의 재생 셀루로오스 섬유에 대해 물성분석을 하였다. (중략)
본 연구는 이산화탄소의 생광물화에 관한 연구로 광물별 생광물화 특성을 알아보기 위하여 CaO, MgO, $SiO_2$ 수용액을 이용하여 bottle test를 진행하였으며, 슬러지 고화물을 이용하여 batch test를 진행하였다. 대상 미생물은 생광물화 관련 미생물 중 Bacillus Megaterium과 Bacillus pasteurii 종을 이용하여 실험을 진행하였다. 단일 수용액을 사용한 실험에서는 CaO, MgO, $SiO_2$에 대해 각각 1.1, 4.0, 0.3 mmol의 이산화탄소 가스가 감소되었다. 혼합 수용액을 사용한 실험에서는 Ca + Mg, Ca + Si, Mg + Si에 대해 각각 2.7, 1.8, 2.3 mmol의 이산화탄소가 감소되었다. 슬러지 고화물을 이용한 batch test의 경우, 슬러지 고화물의 양과 주입된 이산화탄소 가스의 농도에 따라 각각 다른 이산화탄소의 소모를 보였다. XRD 분석 결과, Ca 이온이 존재할 때 $CaCO_3$ (Calcite)가 가장 잘 형성되었으며, SEM 분석 결과, 생광물화 반응 후 대상매체에 단립화된 결정이 더 많이 형성된 것을 확인할 수 있었다. 본 연구 결과 생광물화 기술이 이산화탄소를 저감하기 위한 기술로 활용될 수 있음을 알 수 있었다.
반응열량계를 사용하여 1, 2, 3차 아민 수용액과 이산화탄소의 반응열을 각각 측정하였다. 이를 통해 MEA(monoethanolamine, 1차 아민), EAE(2-(ethylamino) ethanol, 2차 아민), MDEA (N-methyldiethanolamine, 3차 아민) 30 wt% 수용액이 $40^{\circ}C$에서 이산화탄소와 반응시 발생하는 반응열을 측정하고 이를 $CO_2$의 loading ratio에 따라 어떻게 변화하는지 평가하였다. 또한, 입체장애 구조를 가지는 AMP(2-amino-2-methyl-1-propanol, 1차 아민), DEA(diethanolamine, 2차 아민), TEA(triethanolamine, 3차 아민) 30 wt% 수용액의 반응열을 각각 측정하여 입체장애 구조가 반응열에 미치는 영향을 살펴보았다. 그 결과, 흡수제의 입체장애 유무와 관계없이 1차 > 2차 > 3차 아민 순으로 반응열이 증가함을 확인하였다. 그리고 입체장애 아민이 동일 차수의 비 입체장애 아민보다 상대적으로 반응열이 낮지만 그 차이는 크지 않음을 확인하였다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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