니켈, 코발트 및 구리 전해채취의 반응율속단계 규명을 위해 회전원판전극(rotating disc electrode, RDE)를 사용하여 전해액 온도 및 교반속도에 대한 실험을 수행하였다. 유가금속 별 전해채취 공정에서의 활성화에너지를 구하여 반응율속단계를 규명한 결과 니켈은 혼합율속, 코발트는 화학반응율속, 구리는 물질전달율속으로 판단되었다. 니켈, 코발트 및 구리의 전해액 온도 및 교반속도 변화에 따른 전해채취 공정을 수행하여 전류효율을 비교한 결과 반응율속단계 결과와 일치하였다.
2단계 열탄소환원법으로 탄화규소 휘스커를 Ar과 H2분위기에서 기상-고상, 2단계, 기상-액상-고상 성장기구를 통해 각각 합성하였다. Ar분위기에서 탄화규소 휘스커는 다음과 같은 반응기구로 성장하였다. SiO2(S)+C(s)-SiO(v)+CO(v) SiO(v)3CO(v)=SiC(s)whisker+2CO2(v) 2C(s)+2CO2(v)=4CO(v) 이때 전체 반응속도는 세번째 반응에 참여하는 탄소에 의해 지배되었다. 따라서 이 반응이 휘스커 합성의 율속반응으로 판단되었다. 한편 H2 분위기에서 탄화규소 휘스커는 다음과 같은 반응기구로 성장하였다.SiO2(s)+C(s)=SiO(v)+CO(v) 2C(s)+4H2(v)=2CH4(v) SiO(v)+2CH4(v)=SiC(s)whisker+CO(v)+4H2(v) 이때 전체 반응속도는 SiO(v) 기체의발생 속도에 의해 지배되었다. 따라서 첫번째 반응이 휘스커 합성의 율속 반응인 것으로 판단되었다.
전기로 분진의 유해성을 제거하고 인공자원으로써의 가치를 활용하기 위하여 연구되고 있는 고온용융법을 이용한 전기로 분진의 처리공정에 있어서 유가금속 특히 아연의 환원 거동에 관한 연구를 속도론적인 측면에서 수행하였다. 전기로 분진의 구성 성분인 ZnO와 Franklinte의 환원 반응이 CO gas의 분압에 대하여 1차 반응인 chemical reaction에 의해 지배를 받음을 확인 할 수 있었다. ZnO와 Franklinite의 CO 가스에 의한 환원 반응에 있어서 활성화 에너지는 각각 44.95 kcal/mol, 4.9546 kcal/mol로 나타나 화학반응 단계가 전체 반응의 율속 단계임을 알 수 있었다.
무정형 SiC 박막을 수평형 CVD반응기로부터 SiH$_{4}$ 및 H$_{2}$를 반응기체로 하여 실리콘 웨이퍼위에 증착시켜 제조하였다. 박막 성장 속도는 상압에서 650.deg.C와 850.deg.C범위에서 측정되었다. 반응기체의 유량은 1000sccm으로 고정하였으며 SiH$_{4}$와 CH$_{4}$의 유량을 변화시켰다. 증착 반응속도식으로 표면 반응이 율속단계인 Eley-Rideal 모델과 SiH$_{4}$와 CH$_{4}$의 종도에 m차로 비례하는 두가지 속도식을 가정하였다. 증착시간에 따른 SiC 박막두께의 측정으로부터 얻은 증착 반응 속도로부터 회귀 분석법에 의하여 두가지 반응속도식의 반응속도 상수를 구하였다. 얻어진 반응속도식에 의해서 계산된 값과 실험치를 비교한 결과 0.15차의 반응속도식이 Eley-Rideal반응기구보다 약산 더 잘 맞음을 알 수 있으나 두 모델 다 약간씩 실험결과와 차이가 나고 있다. 이것은 본 실험의 증착 조건의 율속단계가 확산 단계와 표면 반응 단계의 전이영역 즉 본 실험의 증착조건에서 확산속도와 표면 반응속도가 비슷하기 때문으로 생각된다. 또한 Eley-Rideal 반응기구에서 부터 얻어진 SiH$_{4}$ 및 CH$_{4}$의 흡착평형상수 $K_{s}$ 와 $K_{c}$ 값을 비교하면 1000K이하에서는 $K_{s}$ 가 $K_{c}$ 보다 큰 값을 가지는데 이것은 Gibbs 자유에너지 최소화 방법에서 구한 결과와 일치하였다.
본 연구에서는 소성 dolomite와 수증기계의 열화학 반응을 축열식열교환기에 응용하기 위해 충전층 형태의 실험장치에서 축열 및 방열특성에 관한 연구를 수행하였다. 실험 data는 수화반응온도 $150-400^{\circ}C$, 탈수반응온도 $700-800^{\circ}C$ 및 수증기 유량 294, 430, 567 g/hr의 실험조건에서 얻은 결과이다. 본 연구의 실험범위내에서는 소성 dolomite중 MgO가 수화반응 과정중 수화되지 않음을 알았다. 따라서 소성된 dolomite중 MgO는 불활성 물질로 취급할 수 있다. 또한 율속단계는 충전층의 입구와 벽면으로부터, 출구와 중심쪽으로 반응이 진행되므로 반응율속보다는 열전달율속으로 진행된다고 생각된다.
대사과정(代謝過程)에 있어서 율속단계(律速段階)의 결정은 그 대사(代謝)의 성질을 이해하는 데 대단히 중요한 것이다 저자들은 이것의 결정을 위해서 열역학적(熱力學的) 방법(方法) 대신에 수정된 효소적(酵素的) 방법(方法)을 제시 하였다 이 방법은 단계로 된 대사과정(代謝過程)에서 율속단계(律速段階)에 고유한 효소(酵素)를 가(加)했을 때는 다른 어떤 단계(段階)에 고유한 효소(酵素)를 가(加)했을 때보다도 전체적인 대사(代謝) 반응속도(反應速度)가 가잠 증가한다는 가정(假定)에 기초를 둔 것이다. 본 연구에서는 수정된 효소적(酵素的) 방법(方法)에 의한 반응속도(反應速度) 측정(測定)에 있어서, 이에 영향을 미치는 수종(數種)의 인자(因子)에 대하여 해석(解析)하였으며 주로 동일한 반응속도(反應速度) 형태로 구성된 대사과정(代謝過程)에 대하여 해석(解析)하였다. 이 결과(結果), 본 방법에 의한 율속단계(律速段階)의 결정(決定)은 약간의 제한(制限)이 가(加)해질 경우 임의 형태의 기작(機作)으로 子성된 대사과정(代謝過程)에서도 측정(測定)이 가능하다는 것을 보여 주고 있다.
기계적인 합금처리된 여러 Mg-Ni 혼합물 중에서 가장 우수한 수소저장 성질을 가지고 있는 Mg-25wt.%Ni 혼합물의 수소화물 형성 및 분해 반응에 대한 반응속도론적 연구를 하였다. 수소화물 형성 및 분해 속도를 측정하여 이론적인 반응 속도식과 비교함으로써 율속 단계를 결정하였다. Mg-25wt.%Ni의 수소화물 형성의 율속단계는 $H_a$ = 4.0 미만의 여러 $H_a$ 범위에서는 입자간 통로 (interparticle channel), 입자의 갈라진 틈(crack) 등을 통한 수소 분자의 이동 단계인 Knudsen 유동과 보통의 기체 확산이고, 4.0 < $H_a{\leq}4.25$ 범위에서는 성장하는 수소화물 층을 통한 수소 원자의 확산으로 생각된다. Mg-25wt.%Ni의 수소화물 분해의 율속 단계는 전 $H_d$ 범위에 걸쳐 수소 분자의 이동 단계인 Knusden 유동과 보통의 기체 확산이다.
고상반응식을 이용한 석회와 석영과의 수열반응속도 및 반응메카니즘에 관하여 연구하였다. 출발물질로 석영과 수산화칼슘 CaO/$SiO_2$몰비 0.8-1.0로 혼합하고 $180-200^{\circ}C$, 0.5-8시간동안 포화증기압하에서 오토클레이브로 수열반응을 행하였다. 수열반응속도는 총 석회의 양과 총 석영의 양에 대한 미반응 석회의 양과 미반응 석영의 양의 비로 구하였다. 반응속도는 Jander의 식 $[1-(1-\alpha)^{1/3}]^N=Kt$를 이용하여 얻은 결과, 석회의 반응속도는 N=1로서 주로 용해속도에 의해 지배되고 석영의 반응속도는 $N\risingdotseq2$로서 확산에 의해 주로 지배된다. 규산칼슘수화물계의 수열반응속도는 반응물 입자주위에 형성된 생성물층을 통한 물질전달에 의해 율속되는 것으로 추정되고 전체 수열반응의 속도식은 대략 $N=1-2$로서 경계층으로부터 확산에 의해 율속과정으로 전환된다.
Nitrate-citrate 혼합 전구체로부터 ZnO 입자 합성을 위한 자체진행 반응(Self-propagating reaction)의 특성을 고찰하였다. 질화물과 Citrate 그룹간의 자체진행 반응을 위해 탄소/질소 성분의 비는 0.7~0.8 수준으로 유지하였으며, 출발물질의 시료를 TGA방법에 의해 열분해하였다. 반응의 후반부인 반응 전환율이 0.5 이상에서 자체진행 반응의 특성을 나타내었으며 시료는 매우 짧은 시간에 많은 열을 방출하며 분해되었다. 반응의 전반부(X<0.5)가 전체반응의 율속단계로 나타났으며, 이 율속단계에서 반응의 특성을 Friedman, Ozawa-Flynn-Wall 그리고 Vyazovkin의 방법들을 사용하여 해석하였다. 율속단계에서 활성화 에너지는 46~130 (kJ/mol)의 범위로 반응 전환율이 증가함에 따라 증가하였으며, 반응차수는 2.9~0.9, 그리고 반응속도의 빈도인자(Frequency factor)는 85~278 ($min^{-1}$)의 범위에서 승온속도가 증가함에 따라 각각 전자는 감소하고 후자는 증가하였다.
본 연구는 회분식 실험을 통해 수거 형태에 따른 음식물류 폐기물의 혐기성 분해 특성을 평가하였다. 일반 종량제 봉투 내 음식물류 폐기물 (sample A)의 경우 최종 메탄 수율은 $285.6mL\;CH_4/g$ volatile solids (VS)로 가장 낮게 나타났으며 반응 속도는 $0.215d^{-1}$로 가장 높게 나타났다. RFID 기반의 폐기물 용기 내 음식물류 폐기물 (sample C)의 최종 메탄 수율 $493.4mL\;CH_4/g$ VS로 가장 높게 나타났으며 반응 속도는 $0.162d^{-1}$로 가장 낮게 나타났다. 모든 시료의 율속 단계 결정 계수는 양수로 나타나 메탄 생성 단계가 율속 단계인 것으로 나타났다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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