본 고에서는 최근 주목받고 있는 적층형 유기 전계발광소자의 일반적 형태와 발광특성등에 대해 알아보고자 한다. 현재 완전한 유기 전계발광소자의 개발을 위해 캐리어 수송재 즉, 정공수송재와 전자수송계의 캐리어 수송능력을 증가시키기 위해서 여러가지 새로운 물질들이 연구되고 있으며, 고효율의 발광특성을 얻어내기 위한 발광재료의 개발과 동작시의 안정성을 향상시키기 위한 소자구조의 개선에 대해서도 연구가 국내외적으로 활발히 진행되고 있다. 특히, 조만간 일본에서 30cd/m$^{2}$의 휘도를 갖는 적층형 유기 전계발광 소자가 상용화 될것으로 알려져있어 이를 계기로 고휘도, 고효율의 유기 전계발광 소자의 개발이 가까운 시일내에 이루워지리라 전망된다.
백색 유기발광소자를 제작하기 위한 여러 가지 유기물층을 사용할 때 제작공정이 어려워지고 유기발광소자의 발광 효율이 저하되고 색안정성이 나빠지는 문제점이 있다. 본 논문에서는 Zn2SiO4:Mn 무기물 형광체를 사용한 유무기 혼성 유기발광소자를 제작하고 발광 메카니즘을 조사하였다. 색변환층으로 사용되는 Zn2SiO4:Mn 형광체는 졸겔 방법을 사용하여 형성하고 비이클용액 및 열처리 공정을 사용하여 유리기판 위에 도포하였다. 형성된 Zn2SiO4:Mn 형광체 층에 대하여 X선 회절측정한 결과는 형광체내의 Zn 이온이 도핑된 Mn 이온에 대체되었음을 보여준다. 제작된 진청색 OLED의 전계발광 스펙트럼은 461 nm 에서 peak 을 나타내고 Zn2SiO4:Mn 무기물 형광체는 470 nm에서 여기 되어 Mn 이온의 4T1-6A1 전이에 의하여 527 nm에서 발광을 한다. Zn2SiO4:Mn 무기물 형광체를 사용한 유기발광소자의 전계발광스펙트럼에서 나타나는 527nm peak 은 Zn2SiO4:Mn 무기물의 색변환에 의해 나타난 결과로서 제작된 유기발광소자에서 발광된 빛을 청색에서 녹색으로 변환한 결과이다. Zn2SiO4:Mn 무기물 색변환층을 사용하여 제작된 무기물/유기물 유기발광소자의 발광 메카니즘은 전계발광스펙트럼 및 광루미네센스 스펙트럼 결과를 기초로 설명하였다. 이 결과는 녹색 무기물 형광체를 진청색 유기발광소자와 결합하여 제작된 유기발광소자의 발광색을 조절할 수 있음을 보여주었다.
We fabricated organic electroluminescent(EL) devices with mixed emitting layer of poly(N-vinylcarbazole)(PVK), 2,5-bis(5'-tert-butyl-2-benzoxazoly)thiophene(BBOT), N,N'-diphenyl-N,N'-(3-methyphenyl)-1,1'-biphenyl-4, 4'-diarnine(TPD) and poly(3-hexylthiophene)(P3HT). To improve the external quantum efficiency of EL devices, we added the functional layer to the devices such as LiF insulating layer, carrier confinement layer(BBOT) and hole injection layer(CuPc). In the ITO/emitting layer/Al device, the maximum quantum efficiency at 15V was $1.88{\times}10^{-5}%$. And then, it is increased by a factor of 27 to $5.2{\times}10^{-3}%$ in ITO/CuPc/emitting layer/BBOT/LiF/Al device at 15V.
We dried emitting layer of EL device at 30, 80, I20 and $150^{\circ}C$ for Ihr to investigate the effects to the emission characteristics of devices. PL intensity of P3HT thin film decreased with increasing the drying temperature. But, the EL intensity and stability of device with emitting layer dried at $150^{\circ}C$ were the best. We think it s because of absence of water and remaining solvent in P3HT emitting layer. So, We suggest that the drying temperature of emitting layer of EL device should be select slightly low temperature than its glass transition temperature.
본 논문에서는 ITO/Glass 기판에 스핀 코팅법(Spin Coating)과 열 증착법(Thermal Evaporation)을 이용하여 ITO/PEDOT:PSS/PVK/PFO-poss/Li/Al 구조를 갖는 청색 고분자 유기전계발광소자를 제작하였다. 청색 고분자 유기발광다이오드 제작시 ITO 전극을 $O_2$ gas를 이용한 Plasma Treatment와 Heat Treatment를 실시하여 기판처리가 제작된 소자의 전기, 광학적 특성에 미치는 영향에 대하여 조사하였다. Plasma와 Heat Treatment를 동시에 처리한 소자에서 가장 우수한 전기, 광학적 특성을 나타냈으며, 기판처리를 하지 않은 경우는 전기, 광학적 특성은 크게 감소하였다.
본 연구에서는 ITO (indium tin oxide) /glass 투명기판 위에 다층구조의 OELD 소자를 진공 열증착법으로 제작하였다. 상부 전극과 하부 전극의 종류에 따른 전류밀도-전압 특성을 측정하였으며, 열적 안정성이 다른 정공 수송충을 사용하여 소자를 제작하고 전기ㆍ광학적 특성을 측정하였다. 사용된 저분자 유기화합물은 발광층으로 녹색의 발광을 가지는 Alq₃(tris-(8-hydroxyquinoline)aluminum)를 사용하였고 정공수송 및 주입층으로는 TPD(triphenyl diamine), α-NPD 그리고 CuPc (Copper phthalocyanine)를 각각 증착하였다. 하부 전극으로 사용된 ITO 투명전극은 면저항이 적을수록 전류밀도가 증가하는 것을 볼 수 있고, 상부 전극의 종류에 따른 전류밀도-전압 특성을 분석한 결과 일함수가 낮은 전극일수륵 전류밀도가 높아지는 것으로 나타났다. 유리전이온도(Tg)가 상대적으로 높은 재료인 α-NPD를 정공수송충으로 사용한 경우 더 양호한 특성을 나타내었다.
전색 디스플레이의 배경조명과 일반조명으로 응용 가능한 백색 유기발광소자를 제작하기 위해서는 삼원색을 혼합하는 방법과 단색광원의 색변환을 이용하는 방법등이 제안되었다. 삼원색을 혼합하는 방법의 연구가 접근방법 및 효율개선이 용이하기 때문에 많은 연구가 진행되어왔다. 그러나 색변환 방법을 사용하는 구조는 삼원색을 혼합하는 방법에 비해 공정이 단순하며 공정 가격이 낮아지고 안정적인 구조라는 장점이 있기에, 본 연구에서는 무기물 형광체를 청색유기발광 소자에 결합하여 제작된 백색 유기발광소자의 전기적 성질과 광학적 성질을 규명하는 연구를 진행하였다. 본 연구에서는 나노크기의 균일한 형광체를 제작 할 수 있는 졸겔 방법으로 적색 형광체를 제작하였다. 졸겔 방법으로 제작된 형광체에 대한 주사현미경 측정 결과 입자의 표면이 고르며 크기가 작고 균일 하였고, 높은 온도 열처리에 따라서 용매제가 대부분 제거되었기 때문에 형광체 발광 특성이 잘 일어났음을 확인 할 수 있었다. 제작된 형광체의 광학적 성질을 조사하기 위해 형광 루미네센스 측정을 하여 발광특성을 분석하였으며 실제 청색 유기발광소자에 적용하기 위해 tris((3,5-difluoro-4-cyanophenyl)pyridine)iridium (FCNIr)-doped 3,5-bis (N-carbazolyl) benzene (mCP)를 발광층으로 사용하는 진청색의 인광 유기발광소자 배면에 무기물 형광체를 결합하여 인가한 전압에 따른 전계발광분광특성의 변화를 조사하였다. 유기발광소자와 결합된 적색 무기물 형광체는 진청색 인광 유기발광소자에서 발광된 청색빛의 일부를 흡수하여 적색으로 색변환을 하였고 이는 무기물 형광체내에 첨가된 Mn 원자에 의해 색변환이 이루어졌음을 확인하였다. 무기물 형광체를 사용한 백색 유기발광소자의 색변환 메카니즘 및 효율 증진에 대한 연구는 고효율 유기발광소자 제작을 가능하게 할 것이다.
유기전계발광소자(OELD)의 성능 향상을 위한 많은 연구가 진행되고 있지만 아직까지 금속전극과 유기발 광층 사이의 접촉저항(Contact Resistance)에 관한 연구는 거의 보고되지 않고 있다. Ohmic 접합에서 접촉 저항은 효율적이고 신뢰성 있는 소자제작에 있어서 간과되어서는 안될 매우 중요한 부분이다. 본 연구에서는 금속전극과 유기발광충 사이의 접촉저항에 관해서 논의하고자 한다. 본 연구에서 제작된 샘플은 금속전극으로 Ag, 유기발광재료로서 Alq$_3$를 사용하였으며, Alq3의 두께를 100 $\AA$에서 500 $\AA$까지 각각 다르게 하여 서로 다른 두께의 유기발광층을 가지는 샘플을 제작하였다. 금속전극의 매트릭스 구조에 의해 형성된 적선의 크기는 3 mm x 2 mm이며, 제작된 샘플의 접촉비저항은 TLM(Transmission Line Measurement) 방법을 이용하여 구하였다. Planar한 TLM model로부터 새로운 vertical model을 유추하였으며, 이를 근거로 접촉저항 및 transfer length 등을 계산하였다. 상온에서 측정된 전체 저항값은 유기발광층의 두께가 증가함 에 따라 증가하는 경향을 나타냈으며, 이 때 계산된 접촉비저항은 1.49$\times$$10^1$$\Omega$-$\textrm{cm}^2$ 이다. 접촉저항은 전극 사이의 거리의 증가에 따라 증가하지만, 측정시간의 thermal budget의 영향으로 상대적으로 전체저항이 감 소하였으나, 저항감소분의 포화에 따라서, 거리에 비례하여 다시 저항이 증가하였다.
최근, 효율적인 다층박막 구조로된 풀칼라 유기 전계발광소자 (organic electroluminescient device, OELD)의 시제품이 개발된바 있다. 본 연구에서는 ITO (indium tin oxide)/glass 투명기판위에 다층구조의 OELD 소자를 진공 열증착법으로 제작하였다. 사용된 저분자 유기화합물은 전자수송 및 주입층으로 $Alq_3$(trim-(8-hydroxyquinoline)aluminum)와 CTM (carrier transfer material) 물질을 사용하였고, 정공수송 덴 주입층으로는 TPD (triphenyl-diamine)와 CuPc (copper phthalocyanine)를 각각 증착하였다. 발광휘도는 임계전압 10 V 이상에서 급격히 증가하였으며, $A1/CTM/Alq_3$/TPD/1TO 구조로된 OELDs 소자의 경우- l7 V전압에서 430 cd/$m^2$의 휘도특성과 파장 512 nm의 녹색 발광을 나타내었다. 한편 $Li-A1/Alq_3$/TPD/CuPC/1TO 다층구조로된 소자의 발광파장은 508 nm 이며, 발광휘도는 17 V에서 650 cd/$m^2$의 값을 얻을 수 있었다. Li-Al 전극을 갖는 다층구조에서 발광휘도의 증가는 정공주입층인 CuPc의 적층으로 발광층에서 재결합 효율이 개선되었기 때문이며, 또한 Li-Al 전극의 경우 Al전극에 비해 낮은 일함수(work function)를 갖기 때문으로 판단된다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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