재생에너지 광소자로서 스마트 농장 등의 에너지원으로서 고분자 태양전지의 응용이 기대되며 향후 상업화를 위해 효율과 신뢰성 개선이 요구된다. 본 연구에서는 유기 패시베이션 박막을 가지는 헤테로정션 고분자태 전지를 제작하고, 패시베이션 박막이 고분자 태양전지의 특성에 미치는 영향을 조사하였다. 사용된 패시베이션 유기재료로는 폴리비닐알코올과 이크롬산 암모늄을 혼합하여 용해한 후 스핀코팅방법으로 P3HT:$PC_{61}BM$/LiF/Al 기판위에 코팅하여 소자를 제작하였다. 제작된 소자구조는 glass/ITO/PEDOT:PSS/P3HT:$PC_{61}BM$/LiF/Al/passivation layer 이며, 140시간 공기 중에 노출 후 전기적 특성을 측정, 비교한 결과, 패시베이션 처리된 고분자 태양전지가 패시베이션 박막 처리되지 않은 소자에 비해 보다 우수한 전기적 특성을 보여주었다. 즉, 패시베이션 처리된 소자의 전력변환효율은 제작직후 3.0%에서 140시간 노출 후 1.3%로 감소한 반면 패시베이션 처리되지 않은 소자의 경우는 동일한 노출조건에서 3.5%에서 0.1%로 급격한 특성저하를 나타내었다.
유기박막 트랜지스터(Organic Thin Film Transistor: OTFT)는 낮은 공정비용과 기존의 고체 실리콘 트랜지스터로서 실혐 할 수 없는 플렉시블 디스플레이, 스마트카드, 태양전지 등의 매우 넓은 활용범위로 각광받고 있는 연구 분야 중 하나이다. 본 연구에서는 열 증발 증착장비(Thermal Evaporator)를 이용하여 펜타센을 활성층으로 사용한 유기박막 트랜지스터를 제작하였다. Heavily doped된 N형 실리콘 기판을 메탄올, 에탄올, 불산 처리를 하여 세척을 한 후 PECVD를 이용하여 SiO2를 200 nm 증착하였다. 그 후 열 증발 증착 장비를 사용하여 펜타센을 활성층으로 사용하였고, 분말 형태의 펜타센의 질량을 15~60 mg으로 조절하여 활성층의 두께를 조절하였다. 펜타센 증착 후 100도에서 열처리를 하고, 그 후 Shadow Mask를 이용하여 전극을 150nm 증착하였다. 이때 전극은 Au, Al, Ni 세가지 종류를 사용하였다. 펜타센의 질량을 조절하여 증착한 활성층의 두께는 60 mg일 때 약 60 nm, 45 mg일 때 약 45 nm로 1:1의 비율로 올라가는 것을 확인 할 수 있었고, 펜타센의 두께가 30 nm일 때 특성이 가장 잘 나오는 것을 볼 수 있었다. 펜타센의 두께가 두꺼울수록 게이트에서 인가되는 전압의 필드가 제대로 걸리지 않아 특성이 나쁘게 나온 것으로 보인다. 또한 활성층을 30 nm로 고정하고 전극의 종류를 바꿔가며 전기적 특성(캐리어 이동도, 문턱전압, 전달특성 등)을 측정 했을 때 전극으로 Al보다는 Au와 Ni를 사용했을 때 전기적 특성이 더 우수하게 나오는 것을 볼 수 있었다. 메탈과 펜타센과의 일함수 차이에 따른 결과로 보여진다.
III-V 화합물 태양전지는 실리콘, CdTe, CIGS, 염료, 및 유기 등 다른 태양전지에 비해 1sun 상 30% 이상의 고효율을 갖고 있고 앞으로도 계속 증가할 수 있는 가능성을 갖고 있다. 그 이유는 직접천이형 밴드갭, 높은 이동도 등의 고성능 물질특성과 더불어 3족과 5족의 비율을 조절함으로써 같은 결정구조를 갖고 에너지 밴드갭이 다른 물질들을 만들기에 용의하여, 태양전지 스펙트럼의 넓은 영역을 흡수할 수 있는 장점이 있기 때문이다. 그러나, 셀자체의 물질이 실리콘에 비하여 고가이므로, 고성능이 요구되는 우주 인공위성등에 적용이 되었지만, 2000년대 이후로 집광에 적용가능한 태양전지의 연구를 거듭하여 2005년부터는 값싼 프레넬 렌즈를 이용하여 1sun에 비해 500배 해당하는 빛을 셀에 집광하여 보다 효율을 증가시킴으로써 지상발전용에도 적용가능한 셀을 형성하게 되었다. 더불어 태양전지의 효율을 증가시키기 위한 개선된 구조적 변화의 시도도 많이 이루어지고 있다. 최근 보고에 의하면 실리콘 태양전지의 표면에 texture 또는 나노 구조를 주어 높은 흡수율과 낮은 반사율을 갖게 함으로써 효율을 증가시키는 사례가 많아지고, III-V 화합물 태양전지도 texturing에 의해 증가된 효율을 발표한바 있다. 본 연구에서는 태양전지의 효율을 증가시키기 위하여 III-V 화합물 태양전지 표면에 micro-hole array texture 구조를 형성한 후 나노 particle을 이용한 나노 texture 구조를 형성하였다. Photo-lithography와 chemical wet etching으로 micro-hole array texture 구조를 형성하였으며 micro-hole의 직경은 $5{\sim}20{\mu}m$, hole과 hole의 간격은 $3{\sim}15{\mu}m$로 다양하게 변화를 주었다. 형성된 micro-hole array texture 구조위에 수십 nm 크기의 particle을 만들어 chemical wet etching으로 나노 texture 구조를 형성하였다. 태양전지 표면에 texture 구조가 있는 경우와 없는 경우에 각각 효율을 측정, 비교 분석하였다.
본 연구에서는 PEDOT:PSS와 crystalline-ITO (c-ITO) 박막 계면에서의 화학적 반응을(박리 및 용해 특성)을 관찰하기위해 spin-coating 및 droplet dropping을 통하여 PEDOT:PSS 용액을 코팅하고 이후 화학적 거동에 따른 전기적, 광학적 및 구조적 특성 변화를 관찰하였다. 강산성을 띄는 PEDOT:PSS (Al 4083) 박막의 코팅 전, 0.4T sodalime glass 위에 열처리를 통하여 성막된 c-ITO 투명전극을 15분 동안 상압 오존 공정을 통하여 계면처리함으로써 다른 변수의 영향을 배제하였으며, 표면 처리 후 spin-coating 및 droplet dropping method를 통하여 PEDOT:PSS를 코팅하여 c-ITO와 PEDOT:PSS 계면사이의 화학적 반응의 영향을 시간 경과에 따라 분석하였다. PEDOT:PSS 코팅 후 솔밴트 제거를 위해 hot plate를 이용하여 $110^{\circ}C$로 열처리되었다. Spin-coating 방법과는 달리 droplet dropping 방법을 통해 형성된 c-ITO 투명전극/PEDOT:PSS 계면에서는 spin coating에서 적용된 동일한 공정변수적용에도 불구하고 PEDOT:PSS의 산성으로 인한 ITO 투명전극 표면에서의 화학적 조성변화가(In, Sn, O의 조성의 변화) 발생됨을 x-ray photoelectron spectroscopy 결과를 통해 확인하였다. 뿐만 아니라 계면 조성반응 변화에 따른 전기적 특성 및 광학적 투과율의 열화가 발생됨을 Hall measurement 측정과 UV/Vis spectrometer 결과를 통하여 도출하였다. 본 결과를 통해 c-ITO/PEDOT:PSS 사이에서 발생되는 내산특성/계면 화학변화가 유기태양전지에서의 산화물 투명전극과 유기물 계면 열화현상에 영향을 받을 수 있음을 나타낸다.
플렉서블 디스플레이 및 태양전지가 지향하고 있는 저가, 고속의 대량 생산을 위해서는 필름을 기반으로 하는 연속 공정에 의한 대량의 ITO 박막의 증착이 필수적이다. 이로 인해 롤투롤(roll-to-roll) 스퍼터링법을 이용한 ITO 박막의 연속 증착 공정이 차세대 플렉서블 디스플레이 및 태양전지의 대량 생산을 위한 해결책으로 각광받고 있다. 그러나 대부분의 폴리머 필름의 경우 증착 시 발생되는 열 또는 플라즈마에 의해 방출되는 수분과 유기 솔벤트 같은 오염 물질들에 의한 ITO 박막의 특성 저하와, 낮은 열적 안정성을 가지는 기판 특성상 고온(>$200^{\circ}C$)에서 증착이나 후 열처리를 할 수가 없기 때문에, 낮은 저항과 높은 광투과도 특성을 가지는 ITO 필름을 제작하기 위한 공정 최적화가 필요하다. 따라서, 본 연구에서는 롤투롤 스터링법으로 PET 필름 위에 Sn함량이 각각 3, 5, 7.5 10% 도핑된 ITO 타겟을 사용하여 ITO 박막을 증착 하였고, 전기적 광학적 특성을 조사하여 롤투롤 스퍼터링법으로 우수한 전기 전도도와 광투과도 특성을 가지는 ITO/PET 필름의 증착 조건을 최적화 하였다. 또한, ITO 증착 시 필름에서 발생하는 수분에 의한 ITO 박막의 특성 저하 현상에 대하여 조사하였다.
유기광전자소자는 아주 얇은 두께로 제작 가능하여 휘어지는 소자를 구현할 수 있다. 이런 장점 때문에 플렉서블 디스플레이, 플렉서블 태양전지 구현에 가장 적합한 소자로 각광받고 있다. 하지만 수분이나 산소에 의한 소자내의 유기물과 금속의 열화로 소자의 수명이 줄어들기 때문에 산소 및 수분 침투를 방지하는 봉지기술(encapsulation)이 필요하다. 본 연구는 원자층 증착법을 이용한 무기박막층과 분자층 증착법을 이용한 폴리머박막의 적층구조를 이용하여 유기소자에 적용할 수 있는 수분 투과 방지막을 제작하였다. 무기박막층으로는 trymethylaluminum (TMA)과 $H_2O$를 사용하여 $Al_2O_3$를 제작하였고 폴리머층으로는 TMA와 ethylene glycol를 사용하여 alucone박막을 제작하였다. 폴리머층으로 사용된 alucone박막의 X-선 광전자 분광 스펙트럼은 대기중 수분과 산소에 의한 화학결합구조의 변화를 보였지만, $Al_2O_3$와 적층구조로 사용되었을 때, 배리어특성을 증가시키고 휘어짐에 따른 보호막의 열화현상을 줄여줄 수 있는 것을 Ca-test를 통해 확인하였다. 이러한 현상은 alucone막을 적층함으로써 $Al_2O_3$를 침투한 소량의 수분과 산소가, alucone박막을 지나면서 다음 $Al_2O_3$ 층으로 침투하기 전까지의 경로를 늘려주기 때문이라 사료된다.
염료감응형 태양전지의 구성체 중 전극으로 연구 되어 지고 있는 $TiO_2$는 기존에 대량 생산이 가능한 spin coating법, screen printing법, spray법의 연구가 이루어져 왔으나 고 효율 태양전지에 쓰이는 전극 시스템에 비해 고 분산성을 지닌 $TiO_2$페이스트를 제조 하는데 어려움이 있다. 그리고 플렉시블 디스플레이 소자의 응용을 위해서는 소자 공정 온도인 $250^{\circ}C$ 이하의 공정 온도가 요구 되어 지므로 고온공정인 CVD법은 이에 적합하지 않다. 이에 본 연구는 진공 증착 방법인 광원자층증착법을 이용하여 $150^{\circ}C$이하의 저온공정온도에서도 적용이 가능한 $TiO_2$ 박막을 185nm의 UV light를 조사하여 glass 기판위에 제조 하고 그에 따른 박막의 물성 분석을 하였다. Mo source로는 titanium tetraisopropoxide(TTIP)와 reactant gas 로는 $H_2O$를 사용하였으며 불활성 기체인 Ar 가스는 purge 가스로 각각 사용하였다. $100^{\circ}C{\sim}250^{\circ}C$ 공정온도를 변수로 $TiO_2$ 박막을 제조 하였으며 제조된 $TiO_2$ 박막의 물성 분석을 위해 FESEM, TEM을 이용하여 표면 및 두께를 분석하였다. 또한 $100^{\circ}C$ 400 cycles에서 약 12nm 막 두께를 관찰 할 수 있었으며 그 결과 박막의 성장률이 $0.3{\AA}$/cycle 임을 확인 할 수 있었다. 그리고 UV-VIS을 이용하여 박막의 좌외선에 대한 흡수도 및 투과도 분석을 하였다. 또한 XPS 성분 분석을 통하여 $100^{\circ}C$의 저온 공정에서 형성된 박막이 $TiO_2$임을 확인 하였다. 이러한 결과에서 185nm의 UV light에 의한 광원자층 증착법으로 $100^{\circ}C$의 저온에서도 $TiO_2$ 박막이 증착 되는 것을 확인 할 수 있었다.
최근 투명전극물질이 LCD, 박막태양전지, smart window, 유기발광소자 등에 폭넓게 이용됨에 따라 그 수요가 급격이 늘어나고 있다. 이러한 투명전극 물질로는 Al : ZnO, Ga : ZnO, $MgIn_2O_4$, $AgSbO_3$, $InGaZnO_4$, ITO, Zn:ITO 등이 있으며 이중 ITO 계 산화물은 우수한 전기적 특성을 바탕으로 이미 상용화 되어있는 상태이다. 그러나 ITO 계 산화물은 indium 의 희소성과 높은 가격 때문에 폭 넓은 분야의 상용화가 어려운 실정이며, 수소 플라즈마 분위기에 화학적으로 불안정한 특성은 Si 박막태양전지 응용에 큰 문제가 되고 있다. 이에 본 연구는 박막태양전지용 ITO 계 투명전극의 indium양을 줄이면서 화학적으로 안정하고, 전기적 특성이 향상된 박막을 제조하기 위해 combinatorial sputter를 이용하여 Zn의 도핑량을 연속적으로 변화시킨 ITO 박막을 제조하였다. 또한 광학적 전기적 특성의 향상을 위해 vacuum, $H_2$, $O_2$ 분위기에서 열처리 후 각 박막의 특성 변화를 관찰하였다.
본 연구에서는 고주파 마그네트론 스퍼터링 법으로 두께를 변화시켜가며 유리기판 위에 ITZO 박막을 제작하여 전기적, 광학적, 구조적 특성을 조사하였다. ITZO 박막의 두께가 증가함에 따라 면저항은 현저하게 감소하는 추세를 보였으나, 비저항은 ITZO 박막의 두께와 무관하게 $5.06{\pm}1.23{\times}10^{-4}{\Omega}{\cdot}cm$의 거의 일정한 값을 나타내었다. ITZO 박막의 두께가 증가할수록 투과도 곡선이 장파장 쪽으로 이동하였다. 두께 360 nm 인 ITZO 박막의 가시광 영역에서와 P3HT : PCBM 유기물 활성층의 흡수 영역에서의 재료평가지수는 각각 $8.21{\times}10^{-3}{\Omega}^{-1}$과 $9.29{\times}10^{-3}{\Omega}^{-1}$로 가장 우수한 값을 나타내었다. XRD와 AFM 측정을 통해, 두께에 상관없이 모든 ITZO 박막이 비정질 구조이며 표면 거칠기는 0.309에서 0.540 nm 범위로 매우 부드러운 표면을 가지고 있음을 확인할 수 있었다. 본 연구를 통해 비정질 ITZO 박막이 유기박막 태양전지에 매우 유망한 재료라는 것을 알 수 있었다.
ZnO 박막은 큰 밴드 갭 및 가시광 영역에서 높은 광투과성을 가지며, 제조조건에 따라 비저항의 범위가 폭넓게 변화하므로 태양전지, 평판 디스플레이의 투명 전극뿐만 아니라 음향공전기, 바리스터 등에 이용되고 있다. ZnO 박막의 전도성을 향상시키기 위해서 일반적으로 Al, Ga, Ti, In, B, H(n-type), 등과 N, As(p-type)의 도펀트를 사용한다. 본 연구에서는 전기화학적인 방법을 사용하여 ITO/glass위에 ZnO film에 농도에 따른 Ga을 doping 하여 전기전도성 향상과 밴드갭을 넓힘으로서 전자의 recombination을 방지하여 유기태양전지의 효율을 높이는데 목적을 두었다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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