태양전지에 대한 관심과 수요가 증가함에 따라 태양전지의 대면적화 및 저가 생산을 위한 유기태양전지에 대한 연구가 활발히 진행되고 있다. 유기태양전지의 대면적화는 현재의 태양전지 시장을 대체하기 위한 중요한 요소 중 하나이다. 기존의 유기태양전지는 주로 스핀코팅법에 의해 제작 되었으나 대면적화 및 유연성 박막 제조 시 공정상 어려움이 있기 때문에 스핀코팅을 대체할 새로운 제조 방법이 개발되고 있다. 그 중, 스프레이 공법을 적용한 유기태양전지 제조방법이 각광을 받고 있으며, 이에 대한 연구가 활발히 진행되고 있다. 본 연구는 유기태양전지 제작을 위하여 금속 전극을 제외한 전 공정 (N형 ZnO 층 -P3HT:PCBM 광흡수층-P형 PEDOT:PSS층)을 용액기반의 스프레이 코팅 공정을 적용하여 제작하였다. 스프레이 공정을 통해 코팅한 ZnO, 광활성 및 PEDOT:PSS 박막의 경우, 각각의 표면거칠기는 스핀코팅에 의해 형성된 박막과 유사한 거칠기 값을 가졌다. 최적의 스프레이 공정을 통하여 ITO/ZnO/P3HT:PCBM/PEDOT:PSS/Ag의 구조를 가지는 invert형 유기태양전지를 제작한 결과, AM 1.5G의 광원조건에서 2.95 %의 광변환 효율을 얻을 수 있었다. 이는 기존의 스핀코팅법으로 제작된 소자와 거의 비슷한 성능으로써 저가형□대면적 유기태양전지의 제작 가능성을 보여준 결과이다.
2000년대 들어 소재기술의 진보와 함께 혁신적인 성능개선이 이뤄지고 있는 유기박막 태양전지는 가장 신형의 3세대 태양전지로서, 유기 재료의 손쉬운 가공성과 다양성, 낮은 재료비, 그리고 프린팅, 코팅 공정과 같은 값싼 소자 제작공정으로 인해 차세대 저가 태양전지로서 큰 기대를 모으고 있다. 현재 유기박막 태양전지는 단위소자 기준으로 7%대의 광전변환 효율을 달성하고 있는데, 다양한 반도체성 고분자나 단분자 도너 물질에 특히 전자 수용성이 좋은 fullerene(C60)계 억셉터 물질을 채택함으로써 급격히 성능 개선이 이뤄지고 있다. 그러나 상용화를 위해서는 궁극적으로 대면적에서 10% 이상의 성능 수준이 요구되는 바, 유기재료의 낮은 전하 이동도와 짧은 수명을 극복하고 성능을 극대화하기 위해서는 고성능 신규소재의 개발이 필수이다. 태양광 스펙트럼의 장파장 까지 빛흡수가 가능하면서도 광흡수계수가 높은 저밴드갭 도너 물질, 전하 이동도가 획기적으로 개선되고 광 안정성도 높은 신규 소재 개발이 일차적으로 요구되며, 박막 특성 개선과 소자구조의 최적화 등에서도 보다 광범위한 연구개발이 요구되고 있다. 특히 저가의 용액공정에 의한 소자 제작시 박막의 나노-모폴로지 제어는 소자의 성능에 지대한 영향을 미치므로 공정별 한계와 최적조건을 구축하는 것도 매우 긴요하다. 본 발표에서는 당 연구팀을 포함한 국내외 연구그룹들의 최근 유기박막 태양전지 신소재 개발 및 용액공정 기술 현황에 대하여 간략히 살펴보고자 한다.
$PCDTBT:PC_{71}BM$과 $PTB7:PC_{71}BM$을 유기고분자 활성층 재료로 이용한 Bulk Hetero-Junction (BHJ) 구조의 유기박막태양전지를 플라스틱 기판 위에 각각 제작하여, 시간변화에 따른 단락전류밀도($J_{SC}$), 개방전압($V_{OC}$), 곡선인자(FF) 및 전력변환효율(PCE) 등 출력특성의 변화에 대해 고찰하였다. 유기박막태양전지의 출력특성 파라메터는 시간 경과에 따라 모두 감소하는 경향을 나타내었으며, 특히 개방전압의 감소폭이 컸다. 이러한 개방전압 감소의 원인은 빛에 대한 장시간의 노출과 산소를 포함하는 수분과의 접촉에 의한 LUMO 준위와 HOMO 준위 차의 감소가 그 원인이라 생각되며, 그 메커니즘에 대해 고찰하였다. 또한 유기박막태양전지 소자의 직렬 및 병렬 저항 값은 감소하다가 다시 증가하는 경향을 보였다. 이는 LUMO 준위와 HOMO 준위 차가 감소함에 의한 것과 공액 고분자 활성층 내부에서의 열적과정 손실에 기인하여 전극과 고분자의 계면에서의 접촉저항의 증가 때문이라고 생각된다. 유기박막태양전지의 전력변환효율은 초기에 급격한 감소를 보이다가 시간이 지날수록 감소폭이 차츰 둔화되어 한계치에 도달한 후, 포화되는 경향을 보였다. 이것이 유기박막태양전지가 실제 구동에서 발생시킬 수 있는 최소 출력특성값인 것으로 판단된다.
본 연구에서는 Carbon nanotube 용액을 brush-painting 시스템을 이용하여 유연성 있는 PET 기판 위에 고품위의 플렉시블 투명전극을 제작하였다. CNT 박막의 두께에 따른 특성을 알아보기 위해 brushing 횟수를 증가시켜 UV/Vis Spectrometry, four-point probe 및 Hall measurement를 이용하여 전기적, 광학적특성을 알아보았다. 최적조건인 bilayer의 CNT 박막은 244 Ohm/sq.의 면 저항과 550 nm에서 68%의 투과도를 얻을 수 있었다. CNT 박막의 기계적 응력에 따른 전기적 안정성을 알아보기 위해 bending test를 진행하였다. 10,000번 구부려도 저항의 변화가 거의 없어 이 박막이 플렉시블한 소자에 적합하다는 것을 알았다. 유기태양전지의 적용 가능성을 알아보기 위해 CNT 박막을 유기태양전지의 anode 층으로 적용하여 1.6% (VOC: 0.566(V), $J_{SC}$: 7.118(mA/$cm^2$), Fill Factor: 40.49(%))의 효율을 얻어 유기태양전지 소자의 적용 가능성을 알았다. 최종적으로 실험에서 성막된 CNT 박막은 기존의 CVD공정과 같은 복잡한 공정 대신에 쉽고 간편하게 고품위의 flexible brush-painting Carbon nanotube (CNT) 투명전극을 제작 하여 플렉시블한 유기태양전지 소자의 가능성을 알아보았다.
본 연구에서는 CuO 나노 입자를 poly(3,4,-ethylene dioxythiophene):polystyrene sulfonic acid (PEDOT:PSS) 버퍼층에 첨가하여 정공의 이동도를 높임으로서 poly(3-hexylthiophene) (P3HT) as the electron donor and (6.6) phenyl-C61-butyric acid methyl ester (PCBM) 기반의 유기 태양전지를 제작하였다. 일반적으로 PEDOT:PSS 박막은 높은 광 투과율과 상대적으로 우수한 전기전도도를 지닌 p-type의 유기 반도체 물질로써 유기 태양전지의 홀 전도막으로 널리 사용되어지고 있다. 하지만 낮은 홀이동도로 인하여 전달된 정공이 전극까지 전달되는데에 한계점이 있어 본 연구에서 이를 극복하기 위한 방안으로 p-type의 무기 반도체 물질인 CuO 나노 입자를 PEDOT:PSS 박막내에 첨가하여 홀 이동도를 높이고자 하였다. CuO 나노 입자를 PEDOT:PSS 용액에 각각 5, 10, 15, 20mg/ml 의 농도로 첨가하여 유기 태양 전지의 버퍼층으로 사용을 하였다. 이렇게 제작되어진 각각의 PEDOT:PSS 박막과 CuO 나노 입자가 첨가된 PEDOT:PSS 박막의 전기적, 광학적 및 표면 분석을 통하여 CuO 나노 입자가 PEODT:PSS 박막에 미치는 영향을 조사하였고, 이를 통하여 P3HT:PCBM 기반의 유기 태양전지를 제작하여 전기적 특성 분석을 수행하였다.
Transparent conductive oxide (TCO) 박막은 디스플레이 및 태양전지 등 광범위한 분야에서 적용되고 있으며, 특히 indium tin oxide (ITO)는 낮은 전기적 저항과 우수한 광투과도를 가지고 있어서 이미 많은 분야에 적용되고 있다. 본 연구는 RF와 DC를 혼용한 마그네트론 스퍼터링 공정을 활용하여 ITO 박막 특성 및 이를 활용한 유기태양전지 적용에 관한 것이다. UV-O3 처리된 glass 기판위에 thermal evaporation 방식으로 밀착력을 높이기 위하여 Cr을 5 nm 두께로 증착한 후 Al을 95 nm 증착하였다. 그 위에 스퍼터링 공정으로 ITO 박막을 In2O3:SnO2 target (10wt% SnO2)을 사용하여 1.0 mTorr의 공정압력(Ar:O2=30:1), 50W의 RF power 및 0.11kW의 DC power에서 50~250 nm의 두께로 증착하였다. ITO 박막의 결정구조 및 표면 형상은 x-ray diffraction (XRD) 및 scanning electron microscope (SEM)을 사용하여 분석하였으며, 전기적 특성은 four-point probe법으로 비저항값을 측정하였다. 또한 높은 광변환효율을 가지는 태양전지 제작을 위하여, 다양한 두께의 ITO 박막을 사용하여 ITO/ZnO/P3HT:PCBM/PEDOT/Ag 구조의 유기태양전지를 제작하여 소자 특성을 최적화 하였다.
본 연구에서는 인버티드 유기 태양전지에 적용하기 위한 버퍼 하이브리드 투명 캐소드를 RF/DC magnetron 스퍼터를 이용하여 제작하고 그에 대한 특성평가와 적용 가능성에 대해 연구하였다. 버퍼-캐소드 하이브리드 투명 전극은 ZnO, Ag, ITO를 이용하였고, Ag와 ITO의 두께는 고정한 상태에서 버퍼 역할을 하는 ZnO의 두께를 변수(25 nm ~ 45 nm)로 하여 ZnO두께에 따른 광학적, 전기적, 구조적, 표면 특성을 분석하였다. ZnO/Ag/ITO 하이브리드 투명전극의 최적의 조건에서 92%의 높은 투과도와 7.6 Ohm/square의 낮은 면저항을 갖는 버퍼-캐소드 하이브리드 투명전극을 구현하였다. 제작한 ZnO/Ag/ITO 버퍼 하이브리드 투명전극을 인버티드 유기 태양전지에 적용한 결과 버퍼 ZnO층을 스핀 코팅으로 제작한 인버티트 유기 태양전지에 비해 현저하게 낮은 효율을 나타내는 것을 확인 하였다. 이러한 이유를 규명하기 위해 스핀 코팅한 ZnO박막과 스퍼터 한 ZnO박막의 구조적, 표면적 특성을 비교 분석 하였고, UPS 분석 결과 스핀 코팅한 ZnO 박막의 일함수(3.3 eV)에 비해 스퍼터 한 ZnO박막의 일함수(4.4 eV)가 더 큰 것을 확인 할 수 있었다. 이를 통해 인버티드 유기 태양전지 소자의 효율을 높이기 위해서는 광학적 전기적 특성뿐 아니라 적절한 일함수와 공정방법의 중요성을 확인 하였다.
본 연구에서는 Slot die coating 공법으로 코팅된 Poly (3-4 ethylenedioxythiophene): Poly (styrenesulfonate) (PEDOT:PSS) 박막과 비정질 ITO 박막의 전기적, 광학적, 기계적 특성을 비교 평가하여 Slot die coating 공법으로 코팅된 PEDOT:PSS 박막의 유기태양전지의 전극으로서의 적용가능성을 확인하였다. 상업용 PEDOT:PSS 박막은 보통 280 Ohm/sq.의 면저항과 가시광 영역에서 약 80%의 광투과도를 나타내며, 비정질 ITO 박막과 유사한 전기적, 광학적 특성을 나타내었다. Slot die coating 공법을 통해 제작된 PEDOT:PSS 투명 전극과 비정질 ITO 투명 전극의 기판 휘어짐에 따른 전기적 안정성을 비교 평가하기 위해 25 mm에서 1 mm까지 radius 변화에 따른 저항의 변화를 측정하였다. 그 결과, 비정질 ITO 투명 전극 대비 PEDOT:PSS 투명 전극이 더 우수한 전기적 안정성을 나타냄을 확인하였다. 또한, 다양한 Bending test (Inner/Outer bending, Rolling, Stretching, Twisting) 를 통해 비정질 ITO 투명 전극 보다 Slot die coating 공법으로 코팅된 PEDOT:PSS 투명 전극의 우수한 기계적 특성을 확인하였다. 이를 바탕으로 Flexible 유기태양전지에의 적용 가능성을 알아보기 위해 Slot die coating 공법으로 코팅된 PEDOT:PSS 투명 전극과 비정질 ITO 투명 전극을 유기태양전지의 anode 층에 적용하여 각각 제작하고 그 특성을 평가하였다. 비정질 ITO 투명 박막을 적용한 유기태양전지 대비 Slot die coating 공법으로 코팅된 PEDOT:PSS 투명 박막으로 제작한 유기태양전지에서 더 높은 효율이 나타났으며, 이로써 Slot die coating 공법으로 코팅된 PEDOT:PSS 투명 전극의 Flexible 유기태양전지로써의 적용 가능성을 확인하였다.
본 연구에서는 $SiO_2$ Target과 $In_2O_3$ Target으로 co-sputtering방법을 이용해 증착한 Si-doped $In_2O_3$ (ISO) 박막의 Si 도핑 농도에 따른 전기적, 광학적, 구조적 특성에 대해 연구하였고, 이를 유기태양 전지(OPVs) 에 적용함으로써 그 가능성을 타진하였다. $In_2O_3$ target의 DC power를 100 W로 고정시킨 채 $SiO_2$ target의 RF power 크기를 20~60 W 변화시키면서 상온에서 실험을 진행한 결과 최적 조건은 박막의 두께가 200 nm일 때 Working pressure는 3 mTorr이고, RF power는 50 W이었다. 이 조건으로 제작된 ISO 박막은 550 nm에서 81.51%의 광투과율과 51.91 Ohm/sq.의 비교적 낮은 면저항이 나타남을 Hall measurement 및 UV/Vis spectroscopy 분석을 통해 알 수 있었다. 또한 X-ray diffraction 분석법과 Transmission Electron Microscope 분석법을 통해 $SiO_2$ 도핑 power가 50 W 이상으로 증가할 경우 ISO 박막의 결정성이 감소하여 완벽한 비정질상의 ISO 투명박막이 형성됨을 확인할 수 있었다. 비정질 특성을 갖는 ISO 투명 전극을 이용하여 유기 박막형 태양전지를 제작한 결과 Voc (0.576 V), Jsc (7.671 mA/$cm^2$), FF (62.96%), PCE (2.78%)의 특성을 나타냄으로서 co-sputtering 공정을 통해 최적화된 ISO 박막을 유기 박막형 태양전지에 적용함으로써 광전소자로의 적용 가능성을 확인할 수 있었다.
본 연구에서는 RF/DC 마그네트론 스퍼터링 시스템을 이용하여 co-sputtering 방법으로 TiO2와 ZnO를 이용하여 인버티드 유기태양전지용 버퍼층을 제작하고 TiO2와 ZnO의 함량에 따른 인버티드 유기 태양전지 특성을 비교하였다. Ti-Zn-O 버퍼층은 기존의 버퍼층 제작에 사용되던 용액 공정 대신 스퍼터링 시스템을 이용하여 제작하였다. ITO 전극 상부에 곧바로 Ti-Zn-O를 성막하여 Anode와 버퍼층이 일체화된 투명 전극을 제작하고 ZnO와 TiO2 함량이 유기 태양전지의 특성에 미치는 영향을 연구하였다. 버퍼층의 TiO2와 ZnO 함량에 따른 광학적, 구조적특성을 UV/Vis spectrometry와 X-ray diffraction (XRD), TEM 등으로 분석하였으며, Ti-Zn-O 박막의 실제 버퍼 층으로서의 적용 가능성을 알아보기 위해 인버티드 유기태양전지로 제작하여 그 특성을 평가하였다. 기존의 인버티드 유기태양전지의 특성이 fill factor of 55.58%, short circuit current of 8.33 mA/cm2, open circuit voltage of 0.66 V, efficiency 3.06%인데 반해 최적 조건의 Ti-Zn-O 버퍼층을 적용했을 경우 fill factor of 52.05%, short circuit current of 8.81 mA/cm2, open circuit voltage of 0.66 V, efficiency 3.03%인 우수한 유기태양전지의 특성을 보임으로써 스퍼터링 공법으로 제작된 Ti-Zn-O 박막의 인버티드 유기태양전지용 버퍼 층으로서의 적용 가능성을 확인하였다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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