사용후핵연료의 화학특성을 규명하기 위하여 시료 중에 함유되어 있는 핵분열생성물 중 Zr을 분리, 정제하는 연구를 수행하였다. 우라늄과 핵분열생성물 대신 비방사성 금속이온들로 구성된 사용후핵연료 모의 용해용액을 시료로 사용하였다. 12 M HCl 용액으로 전처리한 Dowex $1{\times}8$ 음이온교환수지관에서 Ce, Nd, Cs, Rb, Ba, Sr, Ru, Rh, Pd, Ag 및 Cd을 용리시킨 후 5 M HCl 용액으로 Zr을 95% 이상 분리, 회수할 수 있었다. 용출액에 함유되어 있는 Zr 동위원소의 동중원소인 Mo을 제거하기 위하여 5 M HCl 용액으로 전처리한 Dowex $1{\times}8$ 음이온교환수지관에서 정제하였으며, 실제 PWR 사용후핵연료에 함유되어 있는 Zr 분리, 정제에 적용하여 질량분석한 결과 Mo 및 Sr에 의한 동중원소 영향이 나타나지 않았다.
본 연구에서는 ITER의 수소동위원소 분리 시스템에 포함되어 있는 심냉 증류공정과 평형 반응기 및 헬륨 냉매를 이용한 냉동 사이클에 대해 추적조사를 실시하였다. 또한 Aspen Plus나 PRO/II with PROVISION과 같은 정상 상태 화학공정 모사기에 내장되어 있지 않은 $H_2$, HD, $D_2$, HT, DT와 $T_2$ 성분에 대한 열역학 및 전달물성을 수집하였다. 문헌치로부터 구한 물성 데이터와 전산모사를 통해서 추산한 물성결과 사이의 비교 및 검증작업을 수행하였다. 6개의 수소동위원소 성분을 포함한 동위원소 분리를 위해서 4기의 심냉 증류탑과 2기의 평형 반응기를 사용해서 $T_2$로부터 $D_2$ 및 DT를 분리해 내기 위한 전산모사를 수행하였다.
국내 A군에서 운영중인 한 쓰레기 매립지에서 배출되는 침출수와 주변 지하수를 채취하여 화학분석과 동위원소 분석을 실시하였다. 그리고 생활 쓰레기가 분해되는 과정에서 생성되는 가스들을 채집하여 동위원소 분석을 실시하였다. 유기물 분해로 생성된 이산화탄소는 일차적으로 침출수의 알칼리도를 높이고 이차적으로 일어나는 이산화탄소의 환원작용에 의하여 메탄가스가 형성되었다. 이러한 과정에서 침출수내의 용존무기탄소(DIC)의 탄소 동위원소 조성이 부화되었으며, 아울러 생성된 메탄과의 수소 동위원소 교환반응에 의하여 침출수의 수소 동위원소 조성이 크게 부화되는 특징이 관찰 되었다. 쓰레기장에서 발생되는 혼합가스에서 이산화탄소를 분리하여 탄소 동위원소 조성을 분석해 본 결과 새로운 매립지 보다 오래된 매립지에서 배출되는 이산화탄소의 탄소 동위원소 조성이 부화되는 특징이 관찰되었다.
$C_18$ 역상 충전제에 1-eicosylsulfate($C_{20}H_{41}SO_4^-$)를 흡착하는 조건을 조사하였으며 $1.46{\times}10^{-4}M$의 흡착용액(25% 아세토니트릴 수용액) 1.2l를 통과시켰을 때 흡착평형이 일어났다. 이 분리관은 0.05 M ${\alpha}$-HiBA 용리액 10l까지 안정하였으며 Eu, Nd, Ce , La에 대한 분리관효율은 0.15M ${\alpha}$-HiBA 용리액 1.0ml/min에서 약 0.04 mm의 HETP를 나타내었다. 이 흡착분리관으로 희토류 원소 및 전이원소들을 개별 분리하였다.
저니토 시료 중의 미량 Cd, Cu, Pb, Ni, Zn 등의 분석을 위해 동위원소희석 질량분석법을 이용하였다. 시료는 마이크로파 혼합산(질산, 불산, 과염소산) 분해법을 이용하여 용해하였다. Ammonium pyrrolidenedithiocarbamate(APDC) 용매 추출법을 이용하여 알칼리 및 알칼리 토금속을 분리한 다음 Pb를 측정하고, 나머지 원소들은 이 용액에 $NH_4OH$ 첨가 후 원심 분리하여 Fe, Sn, Ti 등을 제거한 다음 측정하였다. 측정원소의 회수율은 다소 떨어지나 동중원소 방해를 일으키는 매질원소를 효율적으로 제거할 수 있었다. 2종의 저니토 인증표준물질 중의 미량원소 분석에 이 방법을 적용한 결과 인증값과 잘 일치하는 측정 결과를 얻을 수 있었다.
스발바드 서측에 위치하는 스피츠버겐 하부의 암석권맨틀의 분화시기를 규명하기 위하여, 두 개의 독립적인 방사성동위원소 시스템인 Lu-Hf과 Re-Os 시스템을 스피넬 페리도타이트(spinel peridotite)에 활용하였다. 전암에 대한 Re-Os 계통(Re-Os 에러크론, 알루미노크론, Re-결핍연대 등)은 연구지역의 페리도타이트가 대류하는 맨틀로부터 고기원생대/후기시생대에 분리되었음을 지시한다. 흥미롭게도 이런 연대는 페리도타이트내 단사휘석 결정들에 대하여 얻어진 Lu-Hf 에러크론 연대와 일치한다. 또한 시료 내에 지구화학적으로 기록된 현무암질 액의 결핍정도 역시 계통적으로 위의 연대를 지지한다. 위 연대는 스피츠버겐 서측부에 보고된 가장 오래된 지각의 연대와 일치한다. 따라서 연구지역의 암석권맨틀이 연약권으로부터 분리된 것은 접촉하고 있는 지각과 동시기적으로 이루어진 사건임을 알 수 있다. 연구지역은 팔레오세 이래로 복잡한 지구조적 응력장 변화(압축에서 신장환경으로의 변화)를 겪었다. 그럼에도 불구하고 지각과 커플링된 암석권맨틀이 현존한다는 것은 연구지역내 응력장변화가 대규모의 암석권 디라미네이션(delamination)을 유발하지는 않았다는 것을 의미한다. 그러므로 북극권의 화산활동을 설명하기 위하여 북극권 상부맨틀에 존재한다고 알려진 듀팔(DUPAL) 같은 부화된 물질의 성인으로 일부의 연구자들이 주장하여 온 디라미네이션된 암석권맨틀의 존재는 설득력이 없다고 판단된다.
가압 중수로형 원자력발전소에서는 중수 중의 중수소와 중성자의 반응에 의하여 수소동위원소인 삼중수소(트리튬)가 불가피하게 생성되는데 발전소의 가동 년수가 증가함에 따라 계통내 중수중의 삼중수소 농도도 증가하게 된다. 따라서 계통내 삼중수소화 중수로부터 삼중수소를 분리하여, 중수는 원자로로 순환하고 분리된 삼중수소는 별도로 저장할 필요가 있다. 이 과정에서 분리$\cdot$농축된 삼중수소는 방사성 물질일 뿐만 아니라 앞으로 핵융합 연구에 매우 중요하게 이용되어야 할 자원이기 때문에 이를 안전하게 저장하기 위한 기술(저장기술)과 경우에 따라 지정된 장소로 운반하기 위한 기술(운반기술)이 필요하다.(중략)
모나자이트 중의 Y, La, Ce, Pr 및 Nd 들을 pH 8.4에서 EDTA와 착염을 만들어 미리 음이온 교환수지에 EDTA를 흡착시킨 수지관에 용리시켜 희토류 원소들의 분리를 시도하였다. 용리액은 pH 8.4의 EDTA를 사용하였으며, 용리액의 분율에 따라 측정한 각이온의 분리도는 55∼98%이었다.
본 연구는 실제 HLW 수준의 다성분 계 모의 용액으로부터 $Zr-DEHPA/NDD-HWO_3$ 금속함유 추출 계에 의한 Am-Cm/RE 원소의 공분리 및 이의 상호분리 연구를 수행하였다. 우선 금속함유 추출제인 Zr-DEHPA를 자체 제조하고, 제 3상 방지 조건 결정과 질산 농도, DEHPA 농도, Zr 함유량 등이 공추출에 미치는 영향을 평가하여 최적 조건으로 (15g/L Zr-1M DEHPA)/NDD-1M $HNO_3$ 추출 계를 설정하였다. 이때 추출률은 Am (81%), Cm (85%), RE 원소 (80% 이상), Mo (98%), Fe (85%), U (98%), Np (73%), 기타 원소 (5% 이하) 등으로 Am-Cm/RE의 공분리 적용성은 양호하나, U, Np, Mo, Fe의 선제거가 필요하고 특히 제 3상 형성 유발 물질인 Zr이 거의 함유되지 않아야 한다. 그리고 공추출된 Am-Cm/RE를 Am-Cm (역추출제 : 0.05M DTPA-1M Lactic acid-pH 3.6)${\rightarrow}RE$ (역추출제 : 5M $HNO_3$) 순으로 상호 분리하여 각각의 분리계수를 평가하였으며 이때 Am은 65.4%, Cm은 63.9% RE 원소(Y 제외)는 85% 이상이 역추출 되었다.
$Cl^-$형 음이온 교환수지에서 희토류-EDTA 용리액을 사용하여 희토류 원소 혼합물 중의 원하는 한 원소를 분리 회수하는 연구를 하였다. 음이온 교환수지에 $Sm^{3+}$, $La^{3+}$, $Ce^{4+}$의 EDTA-착물을 흡착시키고, Sm-EDTA 용액으로 용리시키면, 수지에 흡착된 희토류 원소 중 $Sm^{3+}$ 외의 희토류 원소는 용리된다. 수지에 남아 있는 $Sm^{3+}$는 단계적으로 1M HCl 용액으로 용리시켜 분리하였다. Sm-EDTA 용액 대신 La-EDTA 용액으로 용리시키면 $Sm^{3+}$과 $Ce^{4+}$이 $La^{3+}$과 같이 용리되어 완전한 분리가 되지 않았고, Ce-EDTA 용액으로 용리시킬 때도 분리가 불가능하였다. Sm-EDTA 용액으로 용리시킬 때 용리 구조는 다음과 같다. 흡착과정 : $RCl+Ln-Y^-{\leftrightarrows}RLnY+Cl^-$, Sm-EDTA 용리 : $RLnY+Sm-Y^-{\leftrightarrows}RSmY+Ln-Y^-$, HCl 용리 : $RSmY+HCl{\leftrightarrows}RCl+Sm-Y^-$.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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