사용후핵연료를 지하 심부에 처분하였을 경우 예상되는 원자가가 4가인 우라늄(U(IV)) 이온을 제조하여 6가 우라늄(U(VI)) 이온과 분리하였다. U(IV) 이온을 제조하기 위하여 우라닐 용액에 몇 가지 환원제를 첨가하거나 환원제가 들어있는 혼합산으로 우라늄 산화물을 용해하는 시험을 수행하였다. 제조한 용액중 우라늄의 원자가는 Dowex AG 50W-X8 양이온교환수지에 의한 두 이온의 분리 및 레이저 유도 형광 분광광도계로 용액을 측정하여 확인하였다. 그러나 Lichroprep Si60 교환수지를 사용하였을 경우 Pu(IV)와 Pu(VI)의 분리조건으로 U(IV)와 U(VI)가 분리되지 않았다.
해수에서 퇴적층으로 향하는 우라늄 제거 과정과 플럭스를 연구하기 위해 1996년 10월 16일과 1997년 8월 25일에 천수만 입구지역에서 공극수와 해저상자(benthic chamber, BC) 내부시료를 채취하였다. 공극수로부터 추정된 우라늄 플럭스는 해수~퇴적물 경계면에서 0.112~0.566 mg/$m^2yr$ 이었으며, 해수에서 퇴적물로 제거되는 양상을 보였다. 황해 전체로는 $4.3{\sim}21.5{\times}10^7$ g/yr의 우라늄이 제거되며 이는 전지구적 제거 플럭스의 0.4~2.2%에 달하는 값이다. 같은 방법으로 추정된 영양영 플럭스는 암모니아성 질소 135.6 mmol/$m^2yr$, 질산성 질소 228.2 mmol/$m^2yr$, 인산염 36.8 mmol/$m^2yr$, 그리고 규산염 23.9 mmol/$m^2yr$로 공극수에서 저층 해수로 용출되고 있다. 공극수중 질산성 질소와 퇴적물 망간의 수직 분포도로부터 산화환원 경계층이 퇴적물 표충하 3~5 cm 깊이에 존재함을 추정할 수 있었다. BC를 이용한 인산염 플럭스는 28.5 mmol/$m^2yr$로서 공극수를 통한 추정값과 비슷하였다. 반면에 BC를 이용한 우라늄과 규산염 플럭스 추정치는 공극수에 의한 값보다 두 자릿수 정도로 큰 값을 나타내었다. 공극수내 농도 분포로부터 추정된 우라늄과 영양염의 플럭스 추정치가 BC를 통한 추정치보다 더욱 신뢰도가 높다고 판단된다.
본 연구는 우라늄 변환시설 운전 중에 발생된 우라늄 함유 슬러지를 가열 처리하여 분말 형태로 저장 중인 우라늄 함유 슬러지의 열분해 고체폐기물 (Thermal Decomposed Solid Waste of uranium-bearing sludge : TDSW)을 대상으로 TDSW의 용해, TDSW 질산 용해액의 알카리화에 의한 불순물 제거 및 탄산염 알카리화 용액의 산성화에 의한 U 선택적 제거/회수 특성 등을 규명하였다. TDSW의 용해는 질산용해가 탄산염 산화용해 보다 효과적이었다. 1M 질산에서 TDSW의 약 30wt%가 고체 잔류물로 불용해되었고, TDSW 내 함유 U은 99% 이상이 용해되었다. TDSW의 질산 용해액의 알카리화는 탄산염에 의한 알카리화가 불순물 제거 측면에서 보다 효과적이며, 탄산염 알카리화 (pH 약 9)에서 U과 공용해된 Ca, Al, Zn 및 Fe 등의 $98{\pm}1%$가 제거되었다. 그리고 불순물이 거의 제거된 알카리화 용액 (0.5 M $H_2O_2$ 첨가)의 산성화 (pH 약 3) 에서 U의 99% 이상을 회수할 수 있어 TDSW로부터 U을 선택적으로 제거/회수할 수 있었다.
극미량 우라늄시료에 대한 열이온화 질량분석기를 이용하여 우라늄 동위원소 비 측정 및 정량과 관련하여 고순도(zone refined) 레늄필라멘트와 일반 레늄필라멘트로부터 오는 바탕값(background) 특성을 비교하였다. 두 종류 필라멘트에서 가벼운 알칼리금속원소들의 클러스터(cluster)인 $(^{39}K_6)^+$, $(^{39}K_5+^{41}K)^+$ 및 금속산화물($PbO_2$)로 추측되는 우라늄 동중원소영향(isobaric effect)을 확인하였다. 고순도 레늄필라멘트를 < $10^{-7}$ torr에서 약 $2000^{\circ}C$로 1.5 시간 이상 degassing 함으로 불순물들을 완전히 제거할 수 있었으나 일반 레늄필라멘트의 경우 5시간 이상 degassing을 하여도 약 3 pg-U이 남아있었다. 일반 레늄필라멘트에 대한 불순물 제거(degassing) 실험결과 5 A, 30 분이 불순물제거의 최소조건이었다. U-233을 spike로 사용, 동위원소희석 질량분석법으로 일반 레늄필라멘트 중 불순물로 포함된 우라늄 양을 측정한 결과 degassing을 하지 않은 필라멘트에서는 0.31 ng-U이 측정되었고, degassing (5.5 A, 1 hr.)을 한 것은 약 3 pg-U 이 측정되었다. 즉, 일반필라멘트의 경우, degassing을 하더라도 1 ng-U 시료에 대하여 0.3% 오차를 근본적으로 갖는 것을 알 수 있었다. 따라서 환경급 극미량 우라늄시료 측정에는 고순도 필라멘트를 degassing하여 사용해야 함을 알 수 있었다. 우라늄 측정 시 필라멘트 전류를 5.5 A로 하였을 때보다 6.0 A로 했을 때 불순물 우라늄 량이 1.5 배 더 크게 나타났다. 따라서 필라멘트 전류를 5.5 A 이상 올리지 않는 것이 바탕값 영향이 작음을 알 수 있었다. 우라늄 표준물질(KRISS 표준물질/NIST U-005, 030)을 사용하여 우라늄 동위원소 함량을 측정한 후 인증 값과 비교한 결과 U-235 는 0.04%, U-234, U-236는 2% 이내에서 각각 일치하였다.
산화물 사용후핵연료에 대한 전해환원의 금속전환체를 양극으로 한 전해정련공정에는 LiCl-KCl 공융염에 우라늄 원소뿐 아니라 초우란 원소 및 희토류 원소들이 용해되므로 우라늄을 선택적으로 회수하기 위해서는 우라늄과 다른 원소들이 음극에 전착되는 거동에 대한 연구가 필요하다. LiCl-KCl 공융염 내 희토류 원소의 농도에 따른 음극에서의 전착거동을 고찰하기 위해 U 및 Ce를 기준으로 한 U, Ce, Y 그리고 Nd 원소들의 분리계수에 대한 연구를 수행하였다. Ce 금속을 희생 양극으로 이용하여 정전류 정련반응을 통해 용융염 상과 전착물 상의 U, Ce, Y 그리고 Nd 원소의 농도를 분석하여 이로부터 분리계수를 얻었으며 $UCl_3$ 농도와 $CeCl_3/UCl_3$ 농도비에 따른 분리계수로부터 우라늄을 선택적으로 회수할 수 있는 조건들을 고찰하였다.
사용후핵연료로부터 유용한 물질을 회수하는 파이로 공정의 주요 공정 중 하나인 전해정련 기술과 국내의 전해정련 장치 개발에 대해 고찰하였다. 전해정련 반응은 LiCl-KCl 용융염 전해질 내에 우라늄과 초우란금속 및 희토류 등을 함유하는 사용후핵연료 금속전환체를 담은 양극 바스켓과 고체음극으로 구성되고, 양극에서 는 산화(용해)반응이 음극에서는 환원(석출)반응이 진행되며 순수한 우라늄만을 회수한다. 흑연음극이 가진 자발탈리하는 특성과 아래로 모아진 우라늄 석출물을 스크류 이송장치로 자동 회수하는 개념을 도입하여 처리용량이 20 kgU/day 규모의 연속식 고성능 전해정련장치를 개발하였다.
파이로프로세싱 전해환원은 사용후핵연료의 재활용을 위해 우라늄산화물을 금속으로 전환하는 공정으로 핵물질을 사용하기 이전에 대체 금속산화물을 이용한 실험을 통해 환원 장치의 성능을 평가하고 개선한다. 본 연구에서는 전해환원 장치 개발을 위한 대체 금속산화물로 타이타늄 산화물(TiO와 $TiO_2$)을 선정하고 $650^{\circ}C$의 $Li_2O$-LiCl 용융염에서의 용해도 및 전해환원 특성을 평가하였다. 1.0 wt.% $Li_2O$-LiCl 용융염에서 TiO와 $TiO_2$의 침지 실험을 통해 두 산화물 모두 염에 일부 용해됨을 확인하였는데, $TiO_2$(2100 ppm)가 TiO(156 ppm)에 비해 더 높은 용해도를 보였다. 1.0 wt.% $Li_2O$-LiCl 용융염에서 TiO와 $TiO_2$의 전해환원을 각각 수행하여 Ti 금속을 성공적으로 제조하였다. 그러나 염 내 용해도가 낮은 TiO는 환원에 사용된 백금 양극 표면에서 Ti이 검출되지 않은 반면 $TiO_2$의 백금 표면에서는 Ti이 검출되었다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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