Ham, Hyeong-Cheol;Kim, Hui-Su;Kim, Yong-Min;Yun, Chang-Won;Yun, Seong-Pil;Han, Jong-Hui;Nam, Seok-U
Proceedings of the Korean Vacuum Society Conference
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2012.08a
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pp.140-140
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2012
최근에 고체산화물 연료전지(SOFC) 연료극 조건에서 우수한 상 안정성, 높은 혼합 전자/이온 전도도 및 황/탄소 저항성 때문에 yttrium-doped strontium titanium oxide (Y-doped SrTiO3)가 대체 연료극 재료로 주목을 받아 왔다. 그러나 Y-doped SrTiO3는 연료 산화에 대해서 기존의 Ni 계열 연료극보다 낮은 전기화학적 활성을 보이는 단점이 있다. 따라서, 효율적인 Y-doped SrTiO3 계열의 연료극 재료를 개발하기 위해서는 Y-doped SrTiO3의 연료극 특성 및 반응성의 이해가 필수적이다. 본 발표에서는 SOFC 연료극에서 수소 산화 반응성을 결정함에 있어 표면 산소 vacancy 형성 에너지의 역할에 대한 spin-polarized DFT (density functional theory) 결과를 발표할 예정이다. 표면 산소 vacancy 형성 에너지는 수소 산화 반응[H2+O (surface) ${\rightarrow}$ OH+OH ${\rightarrow}$ H2O+O (vacancy)]과 밀접한 관계가 있다는 것을 확인하였다. 또한 Y-doped SrTiO3의 표면을 3d-전이금속을(Sc, V, Cr, Fe, Co, Mn, Ni, Cu) 도핑함으로써 표면 산소 vacancy 형성 에너지를 제어할 수 있다는 것을 보였다.
Song, Shin Ae;Kang, Min Gu;Yoon, Sung Pil;Han, Jong Hee;Oh, In Hwan
한국신재생에너지학회:학술대회논문집
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2010.06a
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pp.133.2-133.2
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2010
현재 융융탄산염 연료전지의 공기극으로 다공성의 lithiated NiO를 사용하고 있는데 이 재료의 경우 크게 두 가지의 문제점을 안고 있다. 첫 번째는 Ni이 전해질 내로 용해하는 것이고, 두 번째는 낮은 활성으로 인한 높은 공기극의 분극이다. Ni이 전해질로 용해되는 문제는 Co나 Fe를 코팅하여 공기극 표면에 $Li_x(Ni_yCo_{1-y})1-xO_2$나 $Li_x(Ni_yFe_{1-y})_{1-x}O_2$를 형성시켜 NiO의 전해질 내로 용해되는 것을 억제하는 방법이나 ZnO, MgO, $La_2O_3$ 등의 산화물을 NiO 표면에 코팅하여 전해질과 접촉을 막는 방식으로 해결하는 등 많은 연구가 이루어져 왔다. 하지만 연료극의 비해 상당히 높은 공기극의 분극으로 인해 큰 전압손실이 일어나 용융탄산염 연료전지 성능이 낮아지는 문제의 경우 이를 해결하고자 하는 연구는 상대적으로 많이 진행되지 못한 상태이다. 특히 현재 용융탄산염 연료전지의 장기수명화를 위해 기존의 작동온도인 $650^{\circ}C$ 보다 다소 낮은 온도인 $600{\sim}620^{\circ}C$에서 작동하려는 움직임이 있다. 작동 온도가 내려가면 전해질이 휘발되는 속도가 낮아져 전해질 부족에 따른 운전시간이 줄어드는 문제를 해결할 수 있어 장기 수명화를 위해서는 작동온도를 낮추는 것이 매우 유리하다. 하지만 작동 온도가 내려가면서 양 전극에서 일어나는 전기화학 반응 속도가 느려지기 때문에 각 전극에서의 활성화 분극으로 인한 전압손실은 더욱 커질 수밖에 없다. 특히 연료극의 수소산화반응 속도는 공기극의 산소환원반응에 비해 매우 빠르기 때문에 작동 온도가 내려감에 따라 연료극의 분극이 커지는 것에 비해 공기극의 분극이 급격히 커지게 된다. 따라서 운전온도가 낮아지는 상황에서는 낮은 작동온도에서도 성능감소가 적게 일어나 0.8V 이상 운전(150mA/$cm^2$, 단위전지 기준)이 가능한 공기극의 개발이 매우 필요한 실정이다. 이를 해결하고자 본 연구에서는 고체 산화물 연료전지의 공기극의 재료로 많이 연구되고 있는 혼합전도성 물질의 페로브스카이트 구조의 물질을 기존 NiO 전극에 코팅하여 새로운 공기극을 개발하였다. 페로브스카이트 구조의 물질로 대표적인 LSCF 물질을 사용하였으며 LSCF를 코팅한 공기극을 이용한 단위전지에서 150mA/$cm^2$의 전류를 흘려주었을 때 0.84V의 성능을 1000hr 유지하였다. 이는 기존의 NiO 전극을 사용했을 때보다 15~20mV 높은 값이다. 낮은 작동온도에서도 좋은 성능을 보였는데, 기존의 NiO 전극의 경우 $630^{\circ}C$에서 0.79V의 성능을 보인 반면 LSCF가 코팅된 공기극의 경우 $620^{\circ}C$에서 0.811V의 매우 좋은 성능을 보였다. 이는 LSCF의 산소이온전도성 및 전기전도성이 공기극에서의 분극을 낮추어 성능을 증가시키는 것으로 보인다.
Methanol synthesized from renewable hydrogen and captured CO2 has recently attracted great interest as a sustainable energy carrier for large-scale renewable energy storage. In this study, molten carbonate fuel cell's performance was investigated with the direct conversion of methanol into syngas inside the anode chamber of the cell. The internal reforming of methanol may significantly improve system efficiency since the heat generated from the electrochemical reaction can be used directly for the endothermic reforming reaction. The porous Ni-10 wt%Cr anode was sufficient for the methanol steam reforming reaction under the fuel cell operating condition. The direct supply of methanol into the anode chamber resulted in somewhat lower cell performance, especially at high current density. Recycling of the product gas into the anode gas inlet significantly improved the cell performance. The analysis based on material balance revealed that, with increasing current density and gas recycling ratio, the methanol steam reforming reaction rate likewise increased. A methanol conversion more significant than 90% was achieved with gas recycling. The results showed the feasibility of electricity and syngas co-production using the molten carbonate fuel cell. Further research is needed to optimize the fuel cell operating conditions for simultaneous production of electricity and syngas, considering both material and energy balances in the fuel cell.
Proceedings of the Materials Research Society of Korea Conference
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2011.10a
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pp.32.2-32.2
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2011
고체산화물 연료전지의 연결재의 필요한 물성으로는 공기극과 연료극을 차폐시켜줄 수 있는 고밀도와 구성 소재간의 전기적으로 연결될 수 있는 전기전도도 산화극과 환원극에서 화학적 안정성과 타 구성 소재와의 열팽창 계수 등이 중요한 특성으로 필요하게 된다. 이를 위해 $LaCrO_3$계 연결재가 주로 사용되어 왔다. 그러나 LCO계 연결제는 $1,400^{\circ}C$이상의 높은 소결 온도와 이로 인한 Cr의 휘발로 인한 타 구성소재와의 반응 등으로 인해 저온소결의 필요성이 재기되고 있는 소재 이다. 본 연구에서는 LCCCO계 구성 소제에 LaF3, 소결 소제를 첨가하여 저온에서 결정성 및 소결거동, 전기적 특성을 평가하였다.
고체산화물 연료전지의 연결재의 필요한 물성으로는 공기극과 연료극을 차폐시켜줄 수 있는 고밀도와 구성 소재간의 전기적으로 연결될 수 있는 전기전도도 및 낮은 이온전도도. 산화극과 환원극에서 화학적 안정성과 타 구성 소재와의 열팽창 계수가 일치 등이 중요한 특성으로 필요하게 된다. 이를 위해 LaCrO3계 연결재가 주로 사용되어 왔다. 그러나 LCO계 연결제는 $1400^{\circ}C$ 이상의 높은 소결 온도와 이로 인한 Cr의 휘발로 인한 타 구성소재와의 반응 등으로 인해 저온소결의 필요성이 재기되고 있는 소재 이다. 본 연구에서는 LCO계 구성 소제에 소결 조제를 첨가하여 저온에서 결정성 및 소결거동, 전기적 특성을 평가하였다.
Transactions of the Korean Society of Mechanical Engineers B
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v.35
no.6
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pp.641-648
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2011
Off-gases emitted from the anode of a molten carbonate fuel cell (MCFC) at high temperatures for power generation are used as fuel in catalytic combustion. The heat generated in the catalytic combustor is utilized as the heat for the endothermic reaction required for steam reforming. Among the various operational conditions of the integrated reactor, we varied the inlet gas compositions of the catalytic combustor according to fuel utilization in the MCFC and the ratio of steam to carbon in the reformer. Subsequently, the thermal behaviors and reaction characteristics of the integrated reactor were investigated experimentally. The fundamental data from this experimental study will be useful for the design and fabrication of a more practical integrated reactor in the future.
Fuel cell is one of the promising electrochemical technologies enabling power production with various fuel sources such as hydrogen, hydrocarbon and even solid carbon. However, its long-term performance is often unstable and unpredictable. In this work, we observed that gasification-driven hydrocarbons were the culprit of unpredictability. Therefore, we controlled the presence of hydrocarbons with the help of external gas supply, i.e. argon and carbon dioxide, and suggested the optimal amount of carbon dioxide required for predictable fuel cell operations. Our optimization strategy was based upon the following observations; carbon dioxide can work as both an inert gas and a fuel precursor, depending on its amount present in the reactor. When deficient, the carbon dioxide cannot fully promote the reverse Boudouard reaction that produces carbon monoxide fuel. When overly present, the carbon dioxide works as an inert gas that causes fuel loss. In addition, the excessive carbon monoxide may result in coking on the catalyst surface, leading to the decrease in the power performance.
Proceedings of the Materials Research Society of Korea Conference
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2003.03a
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pp.76-76
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2003
제 3세대로 불리우는 차세대 발전시스템인 고체산화물 연료전지(Solid Oxide Fuel Cell, SOFC)는 연료전지 가운데 발전효율이 가장 높고, NOx와 SOx의 발생이 없는 무공해 청정에너지 발전 시스템으로 많은 연구가 진행되고 있다. 이중 원통형 구조는 전력밀도가 평판형 구조에 비해 다소 떨어지나 반응기체의 밀봉이 쉽고, 기계적 강도가 높으며, 열응력에 대한 저항성이 높아 스텍제작이 비교적 용이하며 장기 운전이 가능하다는 장점이 있으며, 평판형 구조의 경우는 전류의 흐름이 구성요소의 면에 수직방향으로 흐르므로 전력밀도가 높은 장점이 있으나 가스의 밀봉이 어렵고, 기계적 강도나 열응력에 대한 저항성이 높은 단점을 갖고 있다. 본 연구에서는 원통형 구조와 평판형 구조의 상호 장점을 보완하여 기존의 원통형의 구조를 최적화하여 개선한 연료극 지지체식 Flat-Tube형 고체산화물 연료전지의 제조와 특성에 대한 연구를 발표하고자 한다.
Anode-supported solid oxide fuel cell (SOFC) was investigated to increase the cell power density at intermediate temperature through control of the cathode structure. The anode-supported SOFC cell were fabricated by wet process, in which the electrolyte of $8mol\%\;Y_2O_3-stabilized\;ZrO_2 (YSZ)$ was coated on the surface of anode support of Ni/YSA and then the cathode was coated. The cathode has two- or three- layered structure composed of $(La_{0.85}Sr_{0.15})_{0.9}MnO_{3-x}(LSM),\;LSM/YS$ composite (LY), and $La_{0.6}Sr_{0.4}Co_{0.2}Fe_{0.8}O_3{LSCF)$ with different thickness. Their single cells with different cathode structures were characterized by measuring the cell performance and ac impedance in the temperature range of 600 to $800^{\circ}C$ in humidified hydrogen with $3\%$ water and air. The cell with $LY\;9{\mu}m/LSM\;9{\mu}m/LSCF\;17{\mu}m$ showed best performance of $590mW/cm^2$, which was attributed to low polarization resistance due to LY and to low interfacial resistance due to LSCF.
고체 산화물 연료전지(SOFC) 시스템은 스택과 기계적 주변 장치인 MBOP(Mechanical Balance of Plant), 그리고 전기적 주변장치인 EBOP(Electrical Balance of Plant)로 구성되어있다. SOFC는 일반적으로 $700^{\circ}C$ 이상의 고온에서 작동되기 때문에 효율적인 열 이용 및 열 관리가 중요하다. SOFC 시스템의 MBOP에는 상온의 연료가스들을 고온으로 가열하여 스택에 유입 시기키 위한 열교환기 및 촉매연소기 등의 장치들이 필요하며, 효율적인 열관리를 위해서는 고온에서 작동하는 장치들을 한곳에 통합하여 구성하는 것이 필수적이다. 본 연구에서는 SOFC 시스템의 MBOP(Mechanical Balance of Pant) 중 고온부에 해당하는 촉매연소기, 열교환기 및 스택이 통합된 스택 모듈을 제작에 앞서 개념 검증을 위해 열교환기 및 촉매연소기로 이루어진 프로토타입(prototype)의 SOFC 모듈평가 장치를 제작하였다. 열교환기는 Plate형으로 총 6개로 구성되어 있으며, 연료극과 공기극 가스라인에 각각 3개씩 배치하여 스택에 유입되는 연료 및 공기가 촉매연소기에서 나오는 고온의 배가스와 열교환되어 가열되도록 구성하였다. 촉매연소기는 honeycomb 타입의 촉매를 사용하였고, 촉매연소기로 유입되는 연료극 배가스와 공기의 균일혼합과 hot spot을 방지하기 위한 장치를 삽입하여 제작하였다. 제작된 SOFC 모듈평가장치는 시운전을 통해 각 장치의 성능 확인 후 반응면적이 $20{\times}20cm^2$ 인 단전지를 적층하여 연계 운전을 수행하였다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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