ZnO에 Li과 Al이 codoping된 박막을 magnetron spuuter을 이용하여 사파이어 기판 위에 성장하였다. 성장시킨 박막에 대한 구조적, 전기적, 광학적 특성들을 관찰 하였으며, 증착 분위기 조절에 따라서 에피텍셜한 박막을 얻을 수 있었다. $LiAlO_2$ 도핑농도가 증가함에에 따라 전기적으로는 부도체에 가까운 특성을 나타내면서, 광학 밴드갭 에너지가 증가하는 현상을 관찰할 수 있었다.
TiO$_2$ 박막은 높은 굴절률과 유전 상수를 가지며, 가시광선과 근적외선 영역에서 우수한 투과성을 나타낸다. 따라서, 전기적, 광학적 특성이 우수한 광학코팅에 응용되고 있다. 또한 화학적으로 안정하고 비교적 큰 에너지 밴드 갭을 지닌 반도체 물질로서 유전체 다층 박막을 제작하는데 있어서 중요한 물질로 사용되고 있다. TiO$_2$ 박막을 제작하기 위한 물리적인 방법으로는 sputtering, anodic 또는 thermal, e-beam evaporation 등이 이용되고 있으며, sol-gel법, CVD 등과 같은 화학적인 방법도 이용되고 있다. (중략)
ZnO는 넓은 밴드갭(3.37eV)과 큰 엑시톤(exciton) 결합에너지(60meV) 를 가지는 II-VI족 산합물 반도체로, 상온에서도 높은 재결합 효율이 기대되는 엑시톤 전이가 가능하여 자발적인 발광특성 및 레이저 발진을 위한 낮은 임계전압을 보여주는 장점을 가지고 있다. 이러한 특성을 이용해, 최근 ZnO 박막을 이용한 LED 및 LD 소자 제작에 대한 연구가 국내외적으로 매우 활발하게 이루어지고 있다. 하지만 아직까지 p-type ZnO는 전기적 특성 및 재현성 문제를 극복하지 못하고 있기 때문에 ZnO를 이용한 동종접합구조를 이용한 소자제작은 어려움이 따른다. 이런 문제점을 극복하기 위해 최근 p-type 물질을 ZnO와 결정구조 및 특성이 거의 유사한 GaN를 많이 이용하고 있다. 또한 RF 스퍼터링법을 이용해 박막을 성장할 경우 성장조건 및 불순물 도핑 등에 따라 성장되는 n-type ZnO의 전기적 특성 및 밴드갭을 조절할 수 있다. 본 연구에서는 RF 스퍼터링법을 이용해 p-type GaN 기판위에 n-type ZnO를 성장한 이종접합구조를 이용해 발광 다이오드를 제작하고 그에 대한 특성 평가를 하였다. 이때 성장시킨 n-type ZnO는 여러 가지 성장 변수 및 불순물 도핑으로 전기전 특성 변화 및 밴드갭 조절을 통해 발광특성 변화에 대해 특성 평가를 하였다.
기존의 태양전지 기술은 기술 장벽이 매우 낮고 대량 생산을 통한 단가 절감하는 구조를 가지고 있어 대규모 자본을 가진 후발 기업에게 잠식되기 쉽다. 그러나, III-V족 화합물 반도체를 이용한 집광형 고효율 태양전지는 기술 장벽이 매우 높은 기술 집약 산업이므로 독자적인 기술을 확보하게 되면 독점적인 시장을 확보 할 수 있어 미래 고부가 가치 산업으로 적합하다. 특히 III-V족 화합물 반도체 태양전지는 III족 원소(In, Ga, Al)와 V족 원소(As, P)의 조합으로 0.3 eV~2.5 eV까지 밴드갭을 가지는 다양한 박막 제조가 가능하여 다양한 흡수 대역을 가지는 태양전지 제조가 가능하기 때문에 다중 접합 태양전지 제작이 가능하다. 또한 III-V 화합물 반도체는 고온 특성이 우수하여 온도 안정성 및 신뢰성이 우수하고, 또한 집광 시 효율이 상승하는 특성이 있어 고배율 집광형 태양광 발전 시스템에 가장 적합하다. Si 태양전지의 경우 100배 이하의 집광에서 사용하나, III-V 화합물 반도체 태양전지의 경우 500~1000배 정도의 고집광이 가능하다. 이러한 특성으로 III-V 화합물 반도체 태양전지 모듈 가격을 낮출 수 있고, 따라서 Si 태양전지 시스템과 비교하여 발전 단가 면에서 경쟁력을 확보할 수 있다. III-V 화합물 반도체는 다양한 밴드갭 에너지를 가지는 박막 제조가 용이하고, 직접천이(direct bandgap) 구조를 가지고 있어 실리콘에 비해 광 흡수율이 높다. 또한 터널정션(tunnel junction)을 이용하면 광학적 손실과 전기적 소실을 최소화 하면서 다양한 밴드갭을 가지는 태양전지를 직렬 연결이 가능하여 한 번의 박막 증착 공정으로 넓은 흡수대역을 가지며 효율이 높은 다중접합 태양전지 제작이 가능하다. 이에 걸맞게 본연구에서는 화학기상증착장치(MOCVD)를 이용하여 InAsP 나노선을 코어 쉘 구조로 성장하여 태양전지를 제작하였다. P-type Dopant로는 Disilane (Si2H6)을 전구체로 사용하였다. 또한 Benzocyclobutene (BCB) 폴리머를 이용하여 Dielectric을 형성하였고 Sputtering 방법으로 증착한 ZnO을 투명 전극으로 사용하여 나노선 끝부분과 실리콘 기판에 메탈 전극을 형성하였다. 이를 통해 제작한 태양전지는 솔라시뮬레이터로 측정했을때 최고 7%에 달하는 변환효율을 나타내었다.
Aluminium-zinc-tin oxide (AZTO) 박막 트랜지스터는 Spin-coating 방법으로 제작되었다. AZTO용액의 용매는 2-Methoxyethanol, 용질은 각각 Aluminium nitride, Zinc acetate dihydrate, Tin chloride가 사용되어 제작되었다. 용액의 안정성을 위해서 미량의 Mono ethyl amine이 첨가되었다. 용액의 Zn:Sn의 몰 비율은 1 : 1로 고정 되었으며 Al의 mole비를 다양하게 늘리면서 실험을 진행하였다. 이렇게 만들어진 AZTO용액은 3,000 rpm으로 30초간 Spin-coating하였으며 이후 Furnace system을 통하여 $500^{\circ}C$의 온도로 1시간 동안 후열처리 공정을 진행하였다. AZTO박막을 활성층으로 제작된 박막 트랜지스터는 Al의 비율이 늘어남에 따라 처음엔 이동도가 증가하였으나 이후 이동도가 낮아지며 소자특성이 나빠지는 것을 보였다. 이러한 현상의 원인을 알아보고자 물리적, 전기적, 광학적 분석을 통해서 Al양의 변화가 박막트랜지스터 구동에 미치는 영향을 해석하였다. 먼저 AZTO용액은 열중량측정/시차열분석법(Thermo Gravimetry/Differential Thermal Analysis)을 이용하여 spin-coating 이후 후 열처리 온도 결정 및 박막의 변화를 관찰하였으며, X-선 분광(X-ray photoelectron spectroscopy)을 이용하여 박막의 조성 및 전자구조의 변화를, 타원분광해석법(Spectroscopic Ellipsometry)분석을 통하여 밴드 갭과 전도대 이하 밴드 갭 내에 존재하는 결함상태변화를 관찰하였다. AZTO 박막 내의 Al양을 조절하는 것은 박막내의 에너지 준위의 변화를 야기하고 그로인해 박막트랜지스터의 특성을 변화킨다는 결과를 도출하였다.
ZnO와 GaN는 비슷한 특성을 가지고 있다. 즉, 상온에서 ZnO의 밴드갭은 3.36 eV이며 GaN은 3.39 eV이고, 두 물질 모두 Wurzite 구조이며, 격자상수 또한 비슷하다. 밴드갭 에너지가 매우 큰 GaN와 ZnO는 청색 또는 자외선 영역의 발광 또는 수광 소자의 응용성을 가지고 있다. 특히, ZnO는 exciton binding energy가 상온에서 60 meV로 매우 큰 편이기 때문에 상온에서 발광소자로서 안정성을 보장할 수 있어서 발광소자나 광측정 장치 등에 응용이 기대되고 있다. 이러한 장점에도 불구하고 n-ZnO/p-GaN 이종접합 구조에 대한 연구가 아직까지 미미한 상태이다. 본 연구에서는 UHV 스퍼터링 장치로 상온에서 형성한 n-ZnO/p-GaN 이종접합 다이오드 구조에 대한 전기적 및 광학적 물성을 분석하였다. 먼저 p형 GaN 기판 위에 ZnO 박막을 증착한 후에, ZnO 박막의 결정성을 개선시키기 위해 rapid thermal annealing 시스템을 이용하여400, 500, $600^{\circ}C$에서 각각 1분 동안 후 열처리를 실시하였다. 이때 $600^{\circ}C$에서 후 열처리한 ZnO박막은 $5{\times}10^{16}cm^{-3}$인 n형으로 나타났다. n-ZnO/p-GaN 이종접합 다이오드구조에 대한 I-V 및 photoluminescence 측정 등을 통해 전기적 및 광학적 특성을 분석하였다.
본 연구진에서는 기존에 Ag2S 양자점을 흡광층으로 활용하여 양자점 감응형 태양전지(QDSC)를 제작, 그 성능과 특징을 분석하여 발표한 바 있다. 기존 연구에서 제작된 Ag2S QDSC는 11 mA/cm2의 비교적 높은 광전류와 260 mV의 비교적 낮은 전압으로 인해 1.2%의 광전환효율 성능을 나타내는 것으로 보고되었다. 추후 연구로 진행된 본 결과에서는, 기존에 Single absorber로 사용된 Ag2S의 한계를 보완하기 위해 CdS를 도입하여 co-sensitization을 활용하였다. CdS는 약 2.3 eV의 밴드갭 에너지를 갖는 물질로, 1.1 eV의 밴드갭을 갖는 Ag2S에 비해 흡광 영역은 좁지만 그만큼 전자-정공 재결합을 억제할 수 있는 장점을 가지고 있다. 또한, 전도층으로 사용한 n-type 물질인 ZnO 나노선과의 밴드구조가 매우 적합하게 조화되어, ZnO/CdS/Ag2S 순서로 이종구조를 접합시켰을 때 세 물질의 Conduction band level과 Valence band level이 순차적으로 연결되는 cascade-shaped 밴드구조를 이루게 된다. 빛을 받아 Ag2S와 CdS에서 생성된 전자는 이 cascade 모양의 conduction band를 따라 순차적으로 ZnO로 잘 전달되게 되어, 효율 향상에 큰 도움을 주었다. 이런 장점들로 인해, CdS-Ag2S co-sensitized QDSC는 Ag2S QDSC에 비해 2배나 향상된 효율인 2.4%를 기록하였으며, 이는 IPCE spectrum 측정 등으로 근거가 뒷받침되었다.
CdS는 2.42 eV의 밴드 갭을 가지는 직접 천이형 반도체로서 CdTe계와 CGIS계 태양전지의 접합 partner로 많이 이용되어 왔다. 태양전지의 광투과층으로 사용되는 CdS 박막의 필요한 물성으로는 높은 광투과도와 얇은 두께이다. 광투과층으로 사용되는 CdS 막의 광투과도가 높아야 많은 양의 빛이 손실 없이 투과하여 광흡수층인 CIGS에 도달할 수 있다. 특히, CdS막의 두께가 얇으면 밴드 갭 이상의 에너지를 가지는 파장의 빛도 투과시킬 수 있어 태양전지의 효율의 증가을 얻을 수가 있다. 그러나 CdS 막의 두께가 얇을 경우, pinhole이 생성되는 등 막의 균질성이 문제가 되기 때문에 얇으면서도 pinhole이 없는 CdS 박막을 만들기 위한 연구가 진행되고 있다. 본 연구에서는 높은 변환 효율을 갖는 CIGS 박막 태양전지 제작에 적합한 chemical bath depostion(츙)법을 이용하여 CdS 박막을 제조하였다. 또한 반응온도, Cd 및 S source 비, 반응용액의 pH와 같은 증착 조건에 따른 박막의 구조적, 광학적 특성을 조사하였다.
삼중접합 태양전지에 상부전지로 이용되는 a-SiO:H 태양전지는 PECVD(Plasma Enhanced Chemical Vapour Deposition)을 이용하여 증착하였다. i a-SiO:H는 $CO_2/SiH_4$ 비율을 변화하여 밴드갭을 조절하였다. $CO_2/SiH_4$가 0에서 0.43으로 증가 할수록 밴드갭이 1.74 eV에서 1.94 eV로 증가하는 경향을 보였다. 이는 FTIR에서 나타난 결과인 Si-O-Si 결합의 증가 때문인 것으로 판단한다. 그에 반해서 광 전도도는 감소하는 경향을 보였다.그러나 암전도도와 광전도도의 비율인 광민감도는 $10^5$에서 $10^4$의 값으로 비정질 태양전지에 적용가능한 값을 보였다. 이러한 박막 특성을 가진 i a-SiO:H를 이용하여 비정질 실리콘 태양전지를 제작한 결과 $CO_2/SiH_4$의 비율이 증가함에 따라 태양전지의 $V_{oc}$가 0.8 V에서 0.5 V로 현저하게 감소하였고, $J_{sc}$와 FF 역시 11 $mA/cm^2$에서 4 $mA/cm^2$, 69%에서 50%로 감소하였다. 단위박막 결함을 측정하는 CPM(Constant Photocurrent Method)을 이용하여 i a-SiO:H 내부에 $10^{16}cm^{-3}$ 정도의 내부 결함을 관찰하였고 이는 태양전지의 특성 감소와 관련이 있는 것으로 판단한다.
비정질 $As_2Se_3$ 박막에 첨가된 Ag가 전기 및 광학적 성질에 미치는 효과를 연구하기 위해 직류전기전도도와 광투과도를 측정하였다. 직류전기전도도에서 구한 활성화에너지 $E_g$와 광투과도에서 구한 광학적 갭 $E_{opt}$는 Ag의 함량이 증가할수록 감소하였고, Urbach 꼬리는 Ag의 함량 변화에 관계없이 거의 일정한 것으로 나타났다. 시료에 첨가된 Ag의 함량이 5mol% 이하이면 Ag 함량의 증가에 대한 직류활성화에너지의 감소율은 광학적 갭의 감소율에 비해 크게 변하였다. Ag가 5mol% 이상 첨가되었을 때에는 Ag 함량의 증가에 대한 $E_g$의 감소율과 $E_{opt}$의 감소율이 비슷하였다. 이와 같은 현상은 Ag의 함량이 5mol% 이하인 시료에서는 Fermi준위가 이동도단 쪽으로 옮기고 Ag의 함량이 5mol% 이상이면 이동도단이 Fermi준위 쪽으로 옮기는 것을 의미한다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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