본 연구에서는, 양쪽이온성 계면활성제가 구리전해도금에 미치는 영향을 cyclic voltammetry를 이용해 분석해보았다. 대표적인 양쪽이온성 계면활성제인(dodecyldimethylammonio)propanesulfonate (DDAPS)를 전해도금액에 첨가할 경우, Cu2+의 환원반응이 억제되는 것을 확인할 수 있었으며, 이러한 억제 효과는 음이온성 계면활성제가 아닌 양이온성 계면활성제와 유사한 특성에 해당한다. 뿐만 아니라, DDAPS는 염소이온과 상호작용을 나타내었고, 억제효과가 물질전달 조건에 따라 변화하는 특성을 가지고 있었으며, 구리도금막의 거칠기 또한 미약하게 감소시켰다. 이러한 특성은, 양이온성 계면활성제의 특성과 유사하나 다소 약화된 모습이었으며, 이를 통해 DDAPS의 작용은 양전하의 친수성 머리에 의해 주도되며, 이 양전하는 음전하 친수성 머리에 의해 shielding 되어 있음을 확인할 수 있었다.
음이온 계면활성제의 미셀을 이용하여 한외여과막에서의 금속이온의 제거 기술은 분리공정이 간단하고 상변화가 필요없어 폐수로부터 중금속과 작은 분자량의 분자들을 제거할 수 있는 최근에 발전된 기술이다. 임계미셀농도 이상에서 계면활성제 분자들은 서로 모이고 거대분자 또는 미셀을 형성한다. 양이온의 코발트 이온과 음이온 계면활성제 미셀과의 정전기적인 결합으로 크기가 커진 거대분자가 한외여과막에서 제거되었다. 막투과압력차는 한외여과막에서의 금속의 제거율에 비교적 작은 영향을 끼치는 반면 음이온 계면활성제와 금속염간의 비(S/M)는 상당한 영향을 끼쳤다.
본 연구에서는 섬유 유연제, 분산제, 대전방지제, 표백 활성제, 유화제 등으로 널리 사용되고 있는 이미다졸린 양이온 계면활성제의 계면 특성을 측정하였다. 계면활성제의 CMC는 약 $6{\times}10^{-5}mol/L$ 이고 CMC에서의 표면장력은 약 32 mN/m이며, 또한 이미다졸린 계면활성제의 표면장력은 계면활성제 농도에 관계없이 비교적 일정하고, 일정한 계면활성제 농도 조건 하에서 수용액의 pH가 증가하면 표면장력은 감소하였다. 1 wt% 계면활성제 수용액과 n-dodecane 오일 사이의 계면장력은 약 0.01 mN/m이고 평형에 도달하는 시간은 pH에 관계없이 거의 일정하였다. $30{\sim}60^{\circ}C$ 의 온도 범위에서 계면활성제 수용액은 pH에 관계없이 마이셀 수용액의 $L_1$만을 형성하였고 계면활성제-물-오일로 이루어진 3성분 시스템은 lower phase 마이크로에멀젼을 포함한 2상 영역만이 존재하였다. 1 wt% 계면활성제 수용액의 거품 안정성은 수용액의 pH가 증가할수록 증가하며, 이러한 결과는 pH가 증가함에 따라 1 wt% 계면활성제의 표면장력이 감소하는 결과와 일관된 경향을 나타내었다. QCM(quartz crystal microbalance) 측정에 의하면 계면활성제 흡착은 농도 증가에 따라 증가하며, pH 증가에 따라 감소하였다. 또한 마찰 계수 측정으로부터 수용액의 pH가 알칼리 조건 하에서 이미다졸린 양이온 계면활성제의 섬유 유연 효과가 가장 우수함을 알 수 있었다.
양이온성 계면활성제인 DPC(dodecylpyridinium chloride)와 다른 양이온성 계면활성제인 DTAB(dodecyltrimethylammonium bromide), TTAB(tetradecyltrimethylammonium bromide) 및 CDEAB(cetyldimethylethylammonium bromide)와의 혼합마이셀화를 연구하기 위하여 전도도법을 이용하였다. DPC/DTAB, DPC/TTAB 및 DPC/CDEAB 혼합계면활성제의 마이셀화에 대한 임계마이셀농도$(CMC^{\ast})$와 반대이온의 결합상수값(B)을 각각 ${\alpha}$1(DPC의 몰분율)의 함수로서 25$^{\circ}C$에서 측정하였으며, 이와같이 측정한 $CMC^{\ast}$와 B 값으로부터 유사상태분리모델을 적용함으로써 여러 가지 열역학적 함수값$(X_{i},\;{\gamma}_{I},\;C_{i},\;a^{M}_{i},\;\beta,\;{\Delta}H_{mix},\;and\;{\Delta}G^{o}_{m})$을 계산하고 분석하였다. 그 결과 DPC/CDEAB 혼합계면활성제가 이상적 혼합마이셀모델에서 가장 큰 벗어남을 나타내었으며 DPC/DTAB 혼합계면활성제는 가장 작은 벗어남을 보였다.
양쪽성 계면활성제는 등전점 이하의 pH 조건에서 양이온 계면활성제로 작용함으로써 유연력을 나타낼 수 있으며, 등전점 이상의 pH 조건에서는 음이온 혹은 비이온 계면활성제로 작용하여 세정력을 나타낼 수 있다. 따라서 pH에 따른 양쪽성 계면활성제의 특성을 활용하면 한 종류의 계면활성제 분자로 세정력과 유연력을 동시에 발휘할 수 있다. 본 연구에서는 amine oxide 양쪽성 계면활성제에 대하여 계면활성제의 기본적인 물성(임계 마이셀 농도, 표면장력, 계면장력, 접촉각, 점도, 계면활성제 시스템의 상거동 등)을 측정하였으며, 또한 계면활성제 수용액에 대하여 zeta potential 측정과 QCM 실험을 통하여 양쪽성 계면활성제가 양이온 계면활성제에서 음이온 혹은 비이온 계면활성제로 작용이 전환되는 등전점을 결정하였다. 본 실험에서 사용한 amine oxide 양쪽성 계면활성제의 등전점은 7.35와 7.4인 것을 각각 zeta potential 측정과 QCM 실험을 통하여 확인할 수 있었으며, 이 결과는 문헌에 보고된 값과 유사한 결과를 나타냄을 알 수 있었다.
양이온 계변활성제의 역미셀을 이용하여 단백질을 선택적으로 분리할 수 있는 분리조건을 밝히기 위해서 분자량과 등전점이 다른 여러 단백질의 용해에 미치는 pH, 이온 및 강도, 계면활성제의 종류 등 system para-meter 틀에 대해 연구 검토하였다. 등전점이 낮은 pepSIn 은 pH 5-7 이상에서, 등전점이 높은 ribotluclease-a 나 lisozym$\xi$은 pH 11-12 이상에서 용해되어 단백질이 계면 활성제의 (+)전하와 반대전하언 (-)를 띠는 등전점 이상의 pH영역에서 용해가 가능하였다. KCI을 이용하여 이온강도를 증가시킴에 따라 단백질의 용해 정도는 전반적으로 감소하였다. 친수성부분은 동일하나 소수성 무분이 다콘 양이온계면활성제 CTAB, DDAB, TOMAC 을 이용하여 역미셀제를 변화시켰을 때, 소수성 탄화수 소사슬이 3개 인 TOMAC(Wo=5) 이 탄화수소사슬이 1개인 CTAB(Wo=28)와 2개인 DDAB(Wo=7-12)에 비해 작은 역셀을 형성하여 낮은 용해 정도플 보였 다. 찬은 DDAB에 대해서도 유기용매의 종류에 따라 W Wo가 달랐는데 benzene(Wo=7)에 비하여 t$\xi$trachloro-ethylene (Wo= 12)이 보다 큰 역미젤을 형성하고 용해 능력도 높았다.
양쪽성 계면활성제는 등전점 이하의 pH 조건에서 양이온 계면활성제로 작용함으로써 유연력을 나타낼 수 있으며, 등전점 이상의 pH 조건에서는 음이온 혹은 비이온 계면활성제로 작용하여 세정력을 나타낼 수 있다. 따라서 pH에 따른 양쪽성 계면활성제의 특성을 활용하면 한 종류의 계면활성제 분자로 세정력과 유연력을 동시에 발휘할 수 있다. 본 연구에서는 betaine 양쪽성 계면활성제에 대하여 계면활성제의 기본적인 물성(CMC, 표면장력, 계면장력, 접촉각, 점도, 계면활성제 시스템의 상거동 등)을 측정하였으며, 또한 계면활성제 수용액에 대하여 QCM(quartz crystal microbalance) 실험과 zeta potential 측정을 통하여 양쪽성 계면활성제가 양이온 계면활성제에서 음이온 계면활성제로 작용이 전환되는 등전점을 결정하였다. Betaine 계면활성제의 CMC는 약 $10^{-4}mol/L$ 이며, CMC에서의 표면장력은 약 32 mN/m이었다. Spinning drop tensiometer를 사용하여 1 wt% 계면활성제 수용액과 n-decane 오일 사이의 계면장력을 pH 2~10의 조건에서 측정한 결과, 계면장력은 pH 5까지 증가하다가 그 이후 감소하는 경향을 보였으며, 평형에 도달하는 시간도 유사한 경향을 나타내었다. 본 연구에서 사용한 betaine 양쪽성 계면활성제의 등전점을 QCM 실험을 통하여 측정한 결과, 등전점은 pH 3.0~3.3에 존재하였으며, 이 결과는 zeta potential 측정 결과와 동일함을 확인하였다.
몇 가지 양이온 계면활성제(DTAB, TTAB, CTAB, CDEAB 및 CTAC)의 마이셀과 Phenoxide 음이온과의 상호작용을 연구하기 위하여 UV/Vis분광광도법을 이용하였다. Phenoxide 음이온의 용액에 양이온 게면활성제를 녹였을 때 일어나는 흡광도의 변화로부터 Phenoxide 음이온의 가용화상수($K_s$)와 양이온 계면활성제의 임계마이셀농도(CMC)값을 함께 측정하였다. 각 양이온 계면활성제의 수용액에서 Phenoxide 음이온의 가용화상수값($K_s$)은 다음의 순서로 변하였다: $K_s(CTAC)>K_s(CDEAB)>K_s(CTAB)>K_s(TTAB)>K_s(DTAB).$ 또한 Phenoxide 음이온의 가용화에 미치는 염(NaCl 및 NaBr)과 n-알코올(부탄올, 펜탄올 및 헥산올)의 효과에 대하여 조사하였으며, 그 결과 염과 n-알코올의 첨가로 Ks와 CMC값은 크게 감소하는 경향을 보였다. 그리고 온도에 다른 Ks값의 변화로부터 Phenoxide 음이온의 가용화에 대한 표준자유에너지, 엔탈피, 및 엔트로피의 변화를 계산하고 분석하였다.
반추동물의 생산효율을 향상시킬 목적으로 반추위 환경을 조절하려는 노력들이 수십년간 지속되어 오면서 그동안 주로 사료급여 및 사양관리 시스템 개발(NRC, 2001)이 근간을 이루어 왔으나, 최근에는 유전공학, 효소공학, 생물공학, 미생물공학, 천연물화학 등의 발전으로 식물추출물, 항생제, 미생물제제, 계면활성제 등 다양한 분야에서 연구가 진행되고 있다 (Yang과 Russell, 1993; 이 등, 1997; Lee 등, 2003; Lee와 Ha, 2003; Busquet 등, 2006). 그 중, 계면활성제인 surfactant는 미생물 세포막 표면에 부착하여 미생물에 대한 산소공급을 차단함으로써 호기성 미생물 성장을 감소시키며 (Hulme와 Stranks, 1970), 세포내, 외의 효소를 유리시켜 효소기능 및 분비를 촉진 하는 것 (Reese와 Maguire, 1969; Munn 등, 1983; Yazdi 등, 1990)으로 알려져 있다. 이러한 surfactant의 작용원리를 이용하여 반추위내 혐기성 발효를 촉진시키기 위한 제제로서 그 가능성이 높이 평가되어 왔는데, 지금까지 반추위 발효 조절 기능이 밝혀진 계면활성제는 비이온성으로서 반추동물의 소화율과 생산성에 기여할 수 있는 제제로서 인정받고 있다. 계면활성제를 이용한 일련의 시험 중, 앞서 수행한 비이온성 계면활성제와 양쪽 이온성(+/-) 계면활성제를 이용한 시험에서 비이온성 계면활성제는 in vitro 반추위 발효양상에 매우 긍정적인 결과를 얻었으나 양쪽 이온성(+/-) 계면활성제는 반추위 미생물에 오히려 독성으로서 작용하는 결과를 얻었다(De Oude, 1992). 또한 양(+)이온성과 음(-)이온성 계면활성제에 대한 국내의 연구가 전무한 사항이라 참고 자료를 찾을 수가 없었다. 따라서 본 시험은 일반적으로 많이 사용하는 양(+)이온 또는 음(-)이온성을 띄는 계면활성제를 선발하여 반추위 발효 성상 및 미생물 합성에 어떠한 영향을 미치는지를 규명해 보고자 실시하였다.
양이온성 계면활성제 (DTAB, TTAB 및 CTAB)에 의한 아닐린의 가용화현상을 연구하기 위하여 UV-Vis법을 이용하여 가용화상수(Ks)와 열역학 함수들을 계산하고 비교하였다. 그리고 이온염과 유기물의 첨가가 가용화상수에 어떠한 영향을 미치는지를 조사하였다. 또한 온도변화에 따른 Ks값의 변화를 계면활성제 종류별로 비교하고 분석하였으며, 가용화상수로부터 구한 여러 열역학적 함수를 비교하고 검토함으로써 아닐린의 가용화현상을 미시적으로 분석하고 해석하고자 하였다. 그 결과 양이온성 계면활성제에 의한 아닐린의 가용화현상에 대한 Gibbs 자유에너지와 엔탈피 변화 값은 모두 음의 값을 그리고 엔트로피 변화값은 모두 양의 값을 나타내었다. 가용화상수 값은 온도가 증가함에 따라 감소하고 계면활성제의 탄소사슬의 길이가 증가할수록 증가하였다. 이온염의 농도가 증가함에 따라 가용화에 대한 Gibbs 자유에너지값은 증가하다가 감소하는 경향을 보였다. 그리고 n-부탄올의 농도가 증가함에 따라 Gibbs 자유에너지는 계속 증가하는 경향을 보였다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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