본 연구에서는 pH 변화에 따른 카올리나이트-휴믹산, 카올리나이트-아메리슘 및 휴믹산-아메리슘 등의 이성분계 흡착반응을 조사하였다. 카올리나이트의 물리화학적 특성을 조사한 후, 휴믹산농도, 이온강도 및 pH 변화에 따른 카올리나이트에 휴믹산의 흡착실험을 하였다. pH 및 HA 농도가 증가함에 따라 KA에 대한 HA의 흡착율이 감소하였으나, 이온강도가 증가함에 따라 HA의 흡착율이 증가하였다. 또한 pH 변화에 따른 카올리나이트와 아메리슘과 흡착반응 및 아메리슘과 휴믹산과의 흡착반응도 연구하였다. 산성 및 중성영역에서는 Am이 HA에 쉽게 흡착되었으나, 염기성 영역에서는 정전기적 반발력으로 HA에 대한 Am 흡착이 감소되었다. 본 연구 결과는 수환경에서 휴믹산에 의한 아메리슘 흡착거동 특성을 이해하는데 활용이 가능하다.
아메리슘(Am)은 사용후핵연료의 장기 방사성 독성에 크게 영향을 주기 때문에 고준위 방사성 폐기물 처분의 장기 안전성 평가에 필수적으로 고려되어야 할 원소이다. 분광학적 방법을 이용한 일부 악티나이드 원소의 화학반응 연구가 활발히 진행되고 있는 반면, 아메리슘에 대한 연구는 아직까지 미비한 상황이다. 이 연구에서는 고순도의 시료를 필요로 하는 화학반응 연구를 위하여 $^{241}Am$ 시료를 정제한 후, 액체섬광계수기와 감마선 및 알파선 스펙트럼을 이용하여 정량과 정성분석을 하였다. 액체 광도파 모세관 셀을 이용한 고감도의 UV-Vis 흡수 분광학과 시간분해 레이저 형광 분광학을 이용하여 Am(III) 가수분해물과 옥살레이트(oxalate, Ox) 착물반응을 조사하였다. 산성조건에서 $Am^{3+}$은 503 nm에서 최대 흡수봉우리를 보이며, 몰흡광계수는 $424{\pm}8cm^{-1}{\cdot}M^{-1}$임을 확인하였다. 중성 이상의 pH 조건에서 형성되는 $Am(OH)_3(s)$ 콜로이드 입자에서는 506-507 nm 파장에서 최대 흡수봉우리가 관측되었다. ${Am(Ox)_3}^{3-}$ 착물은 $Am^{3+}$에 비교하여 흡수 및 발광스펙트럼이 각각 4와 5 nm정도 장파장으로 이동하였고 몰흡광계수와 발광세기도 크게 증가하였다. ${Am(Ox)_3}^{3-}$의 발광수명은 23에서 56ns으로 증가하였고 이는 Am(III)의 내부권에 결합하고 있던 약 여섯 개의 물분자가 옥살레이트의 카르복실기로 치환되었음을 의미한다. 이 결과로부터 ${Am(Ox)_3}^{3-}$은 각 옥살레이트 리간드가 두 자리 결합(bidentate)을 하고 있다는 것을 제안하였다.
알카리 및 알카리토금속, 전이금속원소, 액티나이드원소등 10개 원소로 구성된 질산매질의 모의 방사성용액에서 옥살산에 의한 Nd와 Am의 공침전 연구를 수행하였다. 모의용액중의 질산농도와 옥살산농도에 따른 Nd과 Am의 침전율과 정제도가 연구되었다. 각 원소들의 침전율은 옥살산이 증가함에 따라서 증가하고 질산농도에 따라서는 감소하였다. 각각 0.5M인 옥살산농도와 질산농도에서 Nd과 Am의 침 전율이 99%이상이 되고, 정제도 측면을 고려할 때 가장 좋은 것으로 판단되었다. Am은 Nd와 매우 잘 공침전됨을 확인하였으며, Zr이 존재할 시 Cs, Sr, Pd등과 공침됨을 알 수 있었다.
본 연구에서는 음이온 교환수지와 Sr-Spec 수지를 사용하여 $^{90}Sr,\;^{241}Am$ 및 Pu 동위원소들에 대하여 축차적으로 분리하는 정량법을 제시하였다. Pu 동위원소는 음이온 교환수지를 이용하여 분리하였다. 아메리슘 및 스트론튬은 옥살산 공침법을 사용하여 토양 메트릭스 성분으로부터 분리하였다. 아메리슘은 철공침법을 사용하여 스트론튬으로부터 분리한후 음이온 교환수지를 사용하여 란탄나이드 성분으로부터 순수분리하였다. 스트론튬은 Sr-Spec 수지를 사용하여 순수분리하였다. Pu 및 Am 동위원소는 알파스펙트로메타로 정량하였고 Sr-90은 액체섬광계수기를 사용하여 베타선을 측정하였다. 본 연구에서 고찰된 $^{90}Sr,\;^{241}Am$ 및 Pu 동위원소 분석법을 IAEA 기준시료에 적용하여 분석법의 타당성을 검증하였다.
방사성폐기물 시료 중 $^{241}$Am 과 $^{244}$Cm 을 정량하기 위하여 음이온교환수지 및 DTPA-lactic acid 용리액을 사용하는 HDEHP 추출크로마토그래피로 이들 핵종을 분리하였다 분리된 핵종은 황산염 매질에서 전착한 다음 알파분광분석법으로 각 핵종의 방사능을 측정하였다. 모의 시료용액 중 $^{241}$Am 및 $^{244}$Cm 을 측정한 결과 각각 85.2$\pm$$17\% 및 86.3$\pm$$15.3\%$ 의 회수율을 나타내었다. 본 방법을 방사성 농축폐액 시료에 적용하여 $^{241}$Am 과 $^{244}$Cm 을 정량한 결과 각각 1.5-1.9 Bq/g 및 -1.7 Bq/g 의 방사능 값을 나타내었다.
본 연구에서는 음이온 교환수지와 Sr-Spec 수지를 사용하여 토양중 $^{90}Sr$, $^{241}Am$ 및 Pu 동위원소들에 대하여 축차적으로 분리하는 정량법을 제시하였다. 플루토늄은 음이온 교환수지를 이용하여 분리하였고, 아메리슘 및 스트론튬은 옥살산 공침법 및 Sr-Spec 수지를 사용하여 순수 분리하였다. Pu 및 Am 동위원소는 알파 스펙트로메트리법으로 정량하였고, Sr-90은 액체섬광계수기를 사용하여 정량하였다. 본 연구에서 고찰된 $^{90}Sr$, $^{241}Am$ 및 Pu 동위원소 분석법을 IAEA 기준시료에 적용하여 분석법의 타당성을 검증하였다.
본 연구는 실제 HLW 수준의 다성분 계 모의 용액으로부터 $Zr-DEHPA/NDD-HWO_3$ 금속함유 추출 계에 의한 Am-Cm/RE 원소의 공분리 및 이의 상호분리 연구를 수행하였다. 우선 금속함유 추출제인 Zr-DEHPA를 자체 제조하고, 제 3상 방지 조건 결정과 질산 농도, DEHPA 농도, Zr 함유량 등이 공추출에 미치는 영향을 평가하여 최적 조건으로 (15g/L Zr-1M DEHPA)/NDD-1M $HNO_3$ 추출 계를 설정하였다. 이때 추출률은 Am (81%), Cm (85%), RE 원소 (80% 이상), Mo (98%), Fe (85%), U (98%), Np (73%), 기타 원소 (5% 이하) 등으로 Am-Cm/RE의 공분리 적용성은 양호하나, U, Np, Mo, Fe의 선제거가 필요하고 특히 제 3상 형성 유발 물질인 Zr이 거의 함유되지 않아야 한다. 그리고 공추출된 Am-Cm/RE를 Am-Cm (역추출제 : 0.05M DTPA-1M Lactic acid-pH 3.6)${\rightarrow}RE$ (역추출제 : 5M $HNO_3$) 순으로 상호 분리하여 각각의 분리계수를 평가하였으며 이때 Am은 65.4%, Cm은 63.9% RE 원소(Y 제외)는 85% 이상이 역추출 되었다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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