하수도, 오 폐수, 토양 속, 지하수 및 해수 등의 환경에 건설되는 콘크리트 구조물은 산 및 황산염에 노출되어 있다. 이 같은 산 및 황산염 침투로 포틀랜드 시멘트 중의 수화생성물과 산 및 황산염 이온이 반응하여 팽창 수화물을 생성함으로써 콘크리트에 팽창 및 균열을 발생시켜, 결국 콘크리트 매트릭스에 손상을 일으킨다. 따라서 이 연구의 목적은 콘크리트의 황산 및 황산염 침투 저항성에 미치는 광물질 혼화재의 영향을 평가하여, 황산 및 황산염 침투에 대한 고저항성 콘크리트를 제시하는 것이다. 이를 위하여 광물질 혼화재의 형태 및 비율을 변화시킨 OPC, 2성분계 및 3성분계의 3가지 종류의 시멘트를 사용하여 물-결합재비 32% 및 43%인 콘크리트를 제조하였다. 제작된 콘크리트 시편은 민물, 5% 황산, 10% 황산나트륨 및 10% 황산마그네슘 용액에 재령 28, 56, 91, 182 및 365일 동안 각각 침지시켰다. 콘크리트의 황산 및 황산염 침투 저항성을 평가하기 위하여 외관변화 관찰과 압축강도 비 및 질량 변화율을 측정하였다. 그 결과, 광물질 혼화재를 혼입한 콘크리트의 황산 및 황산나트륨 침투에 대한 저항성은 OPC 콘크리트 경우 보다 훨씬 우수한 것으로 나타났으나, 황산마그네슘의 경우 비결합재질의 규산마그네슘수화물(M-S-H)의 형성으로 광물질 혼화재를 혼입한 콘크리트가 OPC 콘크리트보다 불리한 것으로 나타났다.
폐광산의 광물찌꺼기의 고형화처리 시 황산염이 초기 수화에 미치는 영향을 확인하기 위하여 본 연구를 수행하였다. 광물찌꺼기에 소석회를 결합재로 사용하였고, $Na_2SO_4$를 혼합수로 이용하여 9가지 조건의 고화체를 제작하였다. 제작된 고화체를 7일, 14일, 28일 양생 후 압축강도 측정, 중금속 용출시험, XRD 분석을 실시하였다. 증류수를 이용하여 양생을 실시한 고화체는 양생기간이 경과함에 따라 압축강도가 증가하였으며, $Na_2SO_4$를 혼합한 고화체는 양생기간 경과에 따라 압축강도가 감소하였다. $Na_2SO_4$의 농도가 증가할수록 고화체 외부 균열이 확실하게 나타났고, 시간이 경과함에 따라 균열이 내부까지 진행되었다. 고화체의 Cu, Cd, Zn, As 농도는 양생기간 경과에 따라 감소하였고, Pb의 경우 소석회 함량이 10 wt% 이상 혼합될 경우 농도가 증가함을 확인하였다. 균열이 발생된 고화체의 수화 생성물에서 석고와 $MgSO_4$ 피크가 XRD 분석으로 확인되었고, SEM-EDS를 통해 주상의 결정이 Ca, S, O로 구성된 석고임을 확인하였다. 소석회를 이용하여 광물찌꺼기를 고형화시킬 경우 황산염 생성으로 균열이 심하게 발생되므로, 황 함량이 높은 광물찌꺼기의 처리 시에는 이를 보완할 수 있는 대책이 강구되어야 할 것으로 판단된다.
경남 밀양시에 소재한 납-아연 스카른 광상인 국전광산의 갱내 벽면을 따라 지하수로부터 침전된 청-녹색의 광물들이 암반을 피복하고 있는데, 이 광물들은 과거 문헌에서 남동석과 공작석으로 기재되어 왔으나, 최근 연구를 통해 녹색의 광물은 데빌린(devilline), 청색의 광물은 수화구리아연황산염 광물들로 보고되었다. 그러나 자세한 연구가 이루어지지 않아 정확한 동정이나 광물학적 특성은 알려지지 않았다. 본 연구에서는 청-녹색 이차 광물들을 외형적 특징에 따라 5개 그룹으로 구분하고, X-선회절분석와 주사전자현미분석을 실시하여 정확한 광물 동정과 광물학적 특성을 규명하였다. GJG-1은 밝은 청록색을 띠는 그룹으로 브로칸타이트(brochantite)와 석영, GJG-2는 연두색을 띠며 쉽게 부스러지는 특징을 가지는 그룹으로 슐럼버가이트(schulenbergite)와 소량의 석고(gypsum)로 확인되었다. 연한 청색의 GJG-3와 유리광택을 가지는 청록색의 GJG-4는 외형적 특징은 달랐지만 구성 광물은 서피어라이트(serpierite)와 석고로 동일하고, 석고의 함량이 달라 특징이 다르게 나타난다. GJG-5는 연한 청색과 진한 청색의 광물들이 혼합된 겔(gel)상으로 하이드로우드워다이트(hydrowoodwardite), 글로코세리나이트(glaucocerinite), 베체러라이트(bechererite), 서피어라이트와 석고로 구성된다. 국전광산에서 산출되는 6가지의 녹-청색 광물들은 Cu:Zn 비, (Si+Al) 함량 및 Si:Al 비, Ca 함량 등에 의해 구분될 수 있으며, 각 광물들의 형성 환경은 주변 유체 내에서 이와 같은 지화학적 요인들에 의하여 조절된 것으로 사료되고, 추가적인 연구를 통해 정확한 형성 환경을 밝혀낼 수 있을 것으로 기대된다. 본 연구에서 확인된 서피어라이트, 글로코세리나이트, 베체러라이트 등의 수화황산염 광물들은 국내에서 최초로 보고되며, 해외에서도 보고된 사례가 매우 적어 광물학적으로 큰 의의가 있다.
염(Salts)은 일반적으로 가장 강력한 풍화요인 물질 중 하나이다. 염의 결정화(crystallization) 및 수화(hydration)작용은 석재의 화학적 풍화 뿐만이 아니라 물리적 풍화를 가속화 시킨다. 감은사지 석탑은 오랜 세월 대기 중에 노출되어 대기환경오염으로 인한 화학적 풍화 뿐만이 아니라 지리적으로 바다에 인접해 있어 바다에서 기원한 염화나트륨(NaCl)의 영향으로 다른 석조물에 비해 심한 물리적 풍화현상을 보이고 있다. 편광 현미경 및 SEM, XRD, XRF를 이용하여 석탑의 구성석재 및 염(salts)에 대한분석을 실시하였으며, 용출실험을 통해 얻은 용액에 대해서는 IC와 ICP-AES를 이용하여 분석하였고, 염류와 석재의 반응산물로 만들어진 염에 대해서는 정방위시료와 부정방위시료를 제작하여 분석하였다. 감은사지 석탑을 이루는 암석은 결정응회암으로 주 구성 광물은 사장석 및 정장석이며 소량의 석영 및 흑운모 등이 함유되어 있고 소량의 유리질 석기로 구성되어 있다. 석재의 표면에는 주 구성 광물들의 화학적 풍화로 인해서 생성된 2차 광물로 팽창성 점토광물인 스멕타이트가 존재하며, 대기오염물질과의 결합에 의해 생성된 대표적인 황산염인 석고$(gypsum,\;CaSO_4{\cdot}2H_2O)$, 소금(halite, NaCl), 해양기원 염류인 소금성분과 대기오염물질이 만들어낸 테나다이트$(thenardite,\;Na_2SO_4)$가 존재한다. 이들 염류는 일차적으로 암석의 표면에 백화현상을 초래하기도 하고, 대기 중의 오염물질과 결합하여 일부는 흑화현상을 보이기도 한다. 또한 암석 내 수분이 증가할 경우 이들 염들이 암석의 공극이나 열극을 따라 내부로 이동하여 subflorescence를 발생시켜 박락 및 박탈의 원인이 되었으며, 온도와 수분의 변화에 따른 이들 염(salts)의 수화 및 결정 작용 그리고 새로운 염(salts)의 침전작용을 반복하면서 석재 내부와 외부의 암석 및 결정에 균열과 미세열극 등이 생성되어 석재 자체의 구조적 안정성에 영향을 주고 있다. 따라서 감은사지 석탑은 지리적 환경 차이로 인해 일반적인 환경의 석조물들과는 다른 형태의 풍화양상을 보이고 있어서 풍화양상 및 풍화형태에 대한 정확한 연구와 이해를 바탕으로 보존대책이 마련되어야 한다.
본 연구는 플라이애시 및 고로슬래그를 활용하여 알칼리 활성화 결합재로 제조된 모르타르 및 페이스트 샘플의 황산염 저항성을 평가하고 황산염 침투에 대한 고저항성 결합재를 제시하는 것이다. 이를 위하여 플라이애시 및 고로슬래그미분말 등의 광물질 혼화재를 결합재로 활용하여 고로슬래그미분말 치환율을 0, 30, 50 및 100%로 제작하였다. 규산나트륨 모듈 $Ms[SiO_2/Na_2O]$은 1.0, 1.5 및 2.0으로 조정하였으며, 초기 24시간 양생조건을 $23^{\circ}C$ 및 $70^{\circ}C$로 하고, 10% 황산나트륨 및 10% 황산마그네슘 용액에 각각 침지시키고, 황산염 저항성을 평가하기 위하여 압축강도, 질량변화율, 길이변화율 및 X선 회절분석을 측정하였다. 그 결과 고로슬래그미분말 치환량 및 Ms비가 증가할수록 재령 28일 압축강도 발현이 우수한 결과가 나타났다. 10% 황산나트륨에 침지한 경우에는 모든 시험조건에서 장기적인 강도발현과 질량 및 길이변화율이 작아 황산나트륨 침투에 대한 저항성이 우수한 것으로 나타났으나, 10% 황산마그네슘에 침지한 경우에는 장기적인 강도저하와 질량 및 길이변화가 크게 나타났으며, 그 경향은 고로슬래그미분말 치환량 및 Ms비가 증가할수록 현저하였다. 이것은 황산마그네슘의 경우 규산마그네슘수화물의 생성으로 인한 열화가 지배적으로 작용한 결과로 판단된다. 또한, X선 회절분석 결과 $MgSO_4$ 용액 침지에서의 알칼리 활성화 결합재의 팽창은 Gypsum($CaSO_4{\cdot}2H_2O$) 생성 반응에 의한 것으로 확인되었으며, 침지 6개월까지는 Gypsum의 생성이 지속적으로 증가되는 것을 알 수 있다.
시멘트 산업은 석회석, 점토, 석탄 및 전기를 다량 소모할 뿐만 아니라 지구 온난화 및 산성비의 주요 원인인 $CO_2,\;SO_3$, and NOX 등의 온실가스를 다량 배출하는 산업이기 때문에 향후 온실가스 감축은 시멘트 업계의 가장 큰 현안으로 등장할 것으로 예견된다. 교토의정서의 준수와 시멘트 수요의 증가를 동시에 충족시키기 위해서는 이산화탄소의 배출이 적거나 거의 없는 시멘트의 개발이 필요하다. 본 연구는 고로슬래그미분말에 폐인산석고 및 폐석회를 황산염 및 알칼리 자극제로 이용하여 비소성 시멘트를 제조하고 X선 회절분석, 전자현미경 분석, 열분석 및 pH분석을 통해 비소성 시멘트의 수화반응을 조사하였다. 실험 결과 비소성 시멘트의 주요 생성광물은 고로슬래그 미분말의 유리질 피막이 파괴되면서 알칼리 자극 및 황산염 자극을 받아 고로슬래그 내부에서 용출되는 이온이 인산석고와 반응하여 ettingite를 생성시키고 고로슬래그 중의 남은 성분은 서서히 C-S-H(I)계의 겔상 수화물을 형성함으로서 강도를 발현하며 이때 인산석고는 단순 자극작용 뿐만 아니라 GBFS와 반응하는 결합재 역할도 동시에 수행한다.
석조문화재에서 나타나는 박리현상의 발생메커니즘과 염수용액에 의한 화학적 풍화와 관련된 그 원인을 연구하였다. 박리편에 대하여 화학적, 광물학적, 물리적 분석을 수행하여 함유하고 있는 대표적인 염이 석고임을 밝혔다. 염의 작용을 이해하기 위하여 석고와 더불어 용해도가 상이한 황산나트륨을 공극율이 다른 응회암과 화강암에 처리하였다. $Na_2SO_4$ 처리와 인공풍화를 거친 암석시료들의 모세관물흡수율은 약간 증가하였는데 이는 이 염에 의해 암석의 표면가까이에만 변화가 있었음을 의미한다. Na2SO4는 암석의 표면공극내에서 결정화가 일어나 수화압과 결정압을 발생하여 얇은 박리를 형성하는 것으로 보인다. $CaSO_4{\cdot}2H_2O$는 상대적으로 암석의 내부로 깊이까지 들어가서 집적되므로 집적되는 양이 $Na_2SO_4$ 보다 더 많고, 표면에 집적되는 양보다 내부에 집적되는 양이 많아 물흡수량이 증가하는 결과를 보이는 것이며, 이러한 성질로 인하여 암석에 두꺼운 박리가 야기될 것으로 판단된다. 암석종에 따른 변화에서는 응회암의 경우, 큰 공극율과 높은 모세관물흡수율로 인하여 암석 내부의 깊이까지 들어가서 염이 집적하게 되므로 화강암에 비해 염집적율이 더 크고, 이에 따른 물흡수율이 커서 화강암에 비해 두꺼운 박리현상이 나타날 것으로 보인다. 이에 비해 공극율과 모세관물흡수율이 낮은 화강암에서는 표면부위에서 집중적으로 염의 집적이 일어나서 얇은 박리가 발생하는 것으로 판단된다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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