In methanol steam reforming, commercial catalysts in the form of pellets are mainly used, but there are limitations to directly apply them to underwater weapon systems that require shock resistance and heat transfer characteristics. In this study, to overcome this problem, a multi-layer cup structure (MLCS) was applied to support a pellet type catalyst. The characteristics of pellet catalyst supported by MLCS and the pellet catalyst supported by conventional structure (CS) were compared by the reforming experiment. In the case of MLCS, a high methanol conversion rate was shown in the temperature range 200 to 300℃ relative to the CS manufactured with the same catalyst weight as MLCS. CS shown similar characteristics to MLCS when it manufactured in the same volume as MLCS by adding an additional 67% of the catalyst. In conclusions, MLCS can not only reduce catalyst usage by improving heat transfer characteristics, but also support pellet catalyst in multiple layers, thus improving shock resistance characteristics.
Methanol is a liquid fuel which could also be produced from renewable energy sources and has appreciably high energy density. In this work, we investigated the application of $Ce_{0.9}Gd_{0.1}O_{2-x}$ supported Cu and Ni catalysts for hydrogen production via methanol steam reforming. Catalysts were synthesized by solution combustion synthesis. The prepared catalysts with various active materials and Cu loading amounts were tested in a reactor at $200-300^{\circ}C$, 0-5 barg range and steam to methanol molar ratio was 1.5. The catalytic properties of Cu and Ni were compared, and the catalytic performance was shown to depend on the amounts of metal loading and operating conditions such as reaction temperature and pressure.
극초음속 비행체용 능동냉각시스템의 전체적인 운용 성능을 결정하는 주요 요소는 크게 탄화수소흡열연료, 재생냉각 채널, 시스템 소재 및 구조로 구분되며, 그 중에서도 효율적인 재생냉각시스템 개발을 위한 일련의 연구는 탄화수소 항공유의 흡열반응 성능 향상으로부터 시작된다. 따라서 이전 연구에서는 탄화수소 항공유 자체의 흡열분해 특성에 대한 광범위한 연구 동향을 정리하였으며, 본 연구에서는 그에 대한 후속 연구로서 효과적인 흡열분해 특성 개선 및 성능 향상 방안으로 다양하게 시도되고 있는 촉매 분해와 수증기 개질 연구들에 대한 세부기술 분석을 수행하였다.
초소형 연료전지용 메탄올-수증기 개질기의 경우 저온상태($250^{\circ}C$ 이하)에서 수증기와 반응하여 개질반응이 일어나기 때문에 수소를 효율적으로 생산할 수 있다. 본 연구는 이러한 개질기에 대하여 수치해석적 연구를 수행하였다. 먼저, 개질기 벽면 온도를 100, 140, 180, $220^{\circ}C$로 설정하였고 메탄올 전환율은 각 0, 0.072, 3.83, 46.51%로 나타났다. 다음으로 촉매의 공극률을 0.1, 0.35, 0.6, 0.85로 설정하였고, 메탄올 전환율에는 큰 차이가 없었으나 압력강하 값이 각 4645.97, 59.50, 5.12, 0.45 kPa로 나타났다. 메탄올-수증기 개질기는 $180^{\circ}C$ 이하의 온도에서는 거의 반응하지 않으며 공극률은 개질기를 흐르는 유체가 개질기와 충분히 접촉하여 활성화 에너지를 낮추어 준다면 메탄올 전환율에 크게 영향을 미치지 않는다는 것을 확인하였다.
메탄올 수증기 개질 반응을 이용하여 수소를 제조하는 촉매의 반응 속도에 대해서 연구하였다. 다공성 및 열적 안정성이 우수하고, 높은 비표면적, 약한 루이스 산점과 염기성을 가지고 있는 하이드로탈사이트를 지지체로 하여 메탄올 합성 시 자주 사용되는 구리를 주 활성금속으로 함침시켜서 제조하였으며, 제조된 촉매의 고유한 활성화 에너지 및 전 지수 인자에 대해서 파악하였다. 본 연구에서는 20wt%의 구리가 함침된 하이드로탈사이트 촉매에서 활성화 에너지는 97.4 kJ/mol, 전 지수 인자는 5.904 × 1010으로 계산되었으며, 계산된 값을 이용하여 공정모사를 수행한 결과는 실험결과와 유사함을 보여주었다.
Copper 담지량을 0~50wt% 범위에서 달리한 $Cu/SiO_2$ 촉매를 kneading법으로 제조하였다. 이 촉매들을 $400{\sim}900^{\circ}C$에서 소성하였고 반응전에 수소분위기하에서 $150{\sim}300^{\circ}C$에서 환원하였다. 메탄올의 수증기 개질반응을 반응온도; $200{\sim}400^{\circ}C$, 수증기/메탄올 몰비; 0.4~1.6, 그리고 접촉시간(W/F); 3~25g.-cat.hr./mol 범위에서 수행하였다. 촉매의 특성은 IR, BET와 XRD를 사용하여 조사하였다. 촉매의 precursor로 copper nitrate를 사용할때 촉매제조시의 pH가 촉매의 활성에 큰 영향을 미쳤으나 pH, 소성온도 및 환원온도는 생성물분포에 영향을 미치지 않았다. 최적담지량, 소성온도 및 환원온도는 각각 40wt%, $700^{\circ}C$ 그리고 $300^{\circ}C$였다. 수소생성을 위한 최적반응온도는 $275^{\circ}C$였고 수소의 양과 질을 저하하는 메탄의 생성은 이 온도까지 억제되었다. $Cu/SiO_2$ 촉매계에서 반응활성종은 $Cu^{\circ}-Cu_2O$임을 추정할 수 있었다.
재생에너지로부터 수전해를 통하여 생산된 수소와 포집된 CO2를 활용하여 메탄올을 합성하는 power-to-methanol 기술이 재생에너지를 대용량으로 저장하는 방안으로 제시되고 있다. 본 연구에서는 메탄올을 수소 및 전력 생산에 활용함에 있어 더욱 효율적인 방법으로 연료전지 내부에서 메탄올 수증기개질 반응이 일어나는 내부개질형 용융탄산염 연료전지에 대해 성능 분석을 실시하였다. 용융탄산염 연료전지의 연료극으로 사용되는 다공성 Ni-10 wt%Cr을 촉매로 메탄올 수증기개질 반응을 수행한 결과 연료전지 운전 조건에서 연료극은 메탄올 수증기개질 반응에 충분한 활성을 나타내었다. 메탄올 수용액을 직접 용융탄산염 연료전지의 연료극으로 공급한 결과 연료전지의 성능은 외부 개질기를 통하여 생산된 개질가스를 공급하는 경우에 비해 다소 성능이 낮게 나타났으며, 메탄올 공급유량이 비교적 낮은 경우 고 전류밀도에서 불안정한 성능을 나타내었다. 연료극으로부터 생성된 가스를 재순환시킴으로써 연료전지의 성능을 향상시킬 수 있었으며, 메탄올 전환율도 90% 이상 얻을 수 있었다. 물질수지를 통하여 연료극에서 일어나는 반응을 분석한 결과 전류밀도 및 가스 재순환 유량이 증가함에 따라 메탄올 수증기개질 반응속도가 증가함을 확인하였다. 이상의 결과로부터 별도의 촉매층을 설치할 필요 없이 연료극 만으로도 용융탄산염 연료전지 내에서 메탄올 수증기개질 반응이 가능하며, 메탄올 내부개질형 용융탄산염 연료전지를 통하여 전력과 합성가스를 동시에 생산할 수 있음을 확인하였다.
The use of biogas as an energy source reduces the chance of possible emission of two greenhouse gases, $CH_4$ and $CO_2$, into the atmosphere at the same time. Its nature of being a reproducible energy source makes its use even more attractive. This research if for the hydrogen production through the steam reforming of the biogas. The biogas utilized 3D-IR matrix burner in which the surface combustion is applied. The nickel catalyst was used inside a reformer. Parametric screening studies were achieved as Steam/Carbon ratio, biogas component ratio, Space velocity and Reformer temperature. When the condition of Steam/Carbon ratio, $CH_4/CO_2$ ratio, Space velocity and Refomer temperature were 3.25, 60%:40%, 19.32L/$g{\cdot}hr$ and $700^{\circ}C$ respectively, the hydrogen concentration and methane conversion rate were showed maximum values. Under the condition mentioned above, $H_2$ concentration was 73.9% and methane conversion rate was 98.9%.
한국에너지기술연구원에서는 가정용 고분자연료전지 열병합 발전시스템을 위한 통합형 천연가스 연료처리 시스템을 개발해 왔다. 가정용 시스템으로서 필수적인 소형화와 고효율을 현실화하기 위해, 연료처리 시스템의 각 단위 공정 즉 수증기 개질, 수성가스 전이, 선택적 산화 공정 등을 이중 동 심관형 반응기에 통합하여 상호 열교환이 용이하도록 반응기를 설계하였다. 현재 시험 운전 중인 Prototype-I 연료 처리 시스템은 1kW급 고분자 연료전지 열병합 발전 시스템에 개질 가스를 공급하기 위해 설계되었으며, 기초 성능은 정격 부하 운전시 열효율 78% (HHV 기준), 메탄 전환율 91%이다. 개질 가스 내 일산화탄소 농도는 고분자 연료전지 전극의 피독을 피하기 위해 10ppm 이하로 유지되어야 하며, Prototype-I 연료 처리 시스템은 백금과 루테늄 촉매를 적용한 선택적 산화 반응기를 통해 개질 가스 내 일산화탄소 농도를 10ppm 이하로 제거하였다. 일반 가정에서는 고분자 연료전지 시스템의 부하 변동이 예상되기 때문에 연료 처리 시스템의 부하 변동 운전 특성도 살펴보았다 정격 부하에서 80%, 60%, 40%로 부하를 변동하며 운전하였고, 각 부하에서 안정한 메탄 전환율과 10ppm이하의 일산화탄소 농도를 보였다. 80%까지는 열효율이 77%로 큰 변화를 보이지 않았으며, 60%에서는 76%, 40%에서는 72%로 열효율이 감소하는 현상을 보였다 연료 처리 시스템의 일일 시동-정지 운전시 내구성을 테스트 중이다. 현재까지 50여회의 일일-시동 정지를 시도하였다 시동 후 약 세 시간가량의 정력 부하 운전을 실시한 후 부하 변동을 실시하였고, 총 운전 시간 8시간 정도 운전한 후 시스템을 정지하였다 메탄 전환율과 일산화 탄소 농도, 열효율을 모니터링 하고 있으며, 현재까지 초기 성능을 그대로 유지하고 있다. 앞으로 일일시동-정지 운전 시험을 지속하면서 초기 시동 특성 및 부하 변동에 따른 응답 특성 개선, 그리고 연료전지와의 연계 운전을 실시할 예정이다
본 연구에서는 $Ni/Al_2O_3$ 촉매를 사용한 에틸렌글리콜의 수증기 개질반응에서 제조 방법에 따른 영향을 알아보았다. 촉매들은 건식 함침법, 습식 함침법 그리고 공침법을 사용하여 제조하였다. 공침법을 사용하여 촉매 제조시 침전제를 KOH, $K_2CO_3$, $NH_4OH$를 각각 사용하여 침전제에 따른 영향 또한 알아보았다. 제조한 촉매들은 질소 물리흡착, 유도결합 플라즈마 질량분석법(ICP-AES), X선 회절법(XRD), 수소 승온 환원법(TPR), 수소 화학흡착, 승온 산화법(TPO), 주사전자현미경(SEM), 열분석법(TGA)을 사용하여 촉매의 물리화학적인 특성을 분석하였다. 773 K에서 환원한 촉매의 경우 KOH 혹은 $K_2CO_3$를 침전제로 사용하여 공침법으로 제조한 촉매가 가장 높은 활성을 보였다. 촉매 제조 방법은 Ni의 입자크기, Ni 산화물의 환원도, 반응에서의 활성과 안정성, 반응 중 탄소 침적의 형태 등에 영향을 끼치는 것을 확인할 수 있었다. KOH를 침전제로 사용하여 공침법으로 제조한 촉매의 경우 환원온도를 773~1173 K까지 증가시켰을 때, Ni 입자크기의 증가에도 불구하고 Ni 산화물의 환원도가 증가하므로 반응활성이 증가하는 것으로 나타났다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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