Alachlor의 토양중 분해산물인 2,6-diethyl-N-(methoxymethyl) acetanilide(분해산물 1)와 2-hydroxy-2',6'-diethyl-N-(methoxymethrl) acetanilide (분해산물 2)를 합성하였다. 분해산물 1은 실온에서 아연분말 존재하에 alachlor를 3N-염산과 반응시켜서 얻었고 분해산물 2는 alachlor를 중탄산소다의 포화용액과 $90^{\circ}C$에서 78시간 반응시켜 합성하였다. 분해산물 2는 $5{\times}10^{-4}M$와 $1{\times}10^{-3}M$의 농도에서 특히 어린벼에 alachlor와 거의 같은 독성을 보인 반면 분해산물 1은 그 약효를 상실하였다. 따라서 alachlor 구조중의 염소원자를 수산기로 치환해도 alachlor의 식물독성은 별 영향을 받지 않으나 수소원자로 치환할 경우는 영향을 받는 것으로 보인다.
본 연구는 비 $TiO_2$ 계 광촉매 중 가장 널리 알려져 있는 $ATiO_3$ (A = Ca, Sr, Ba) perovskite를 sol-gel 법을 이용해 합성하였고, 골격치환이 용이한 점을 이용해 A site에 Ni을 첨가한 입자를 합성하였다. 합성한 $ATiO_3$와 Ni-$ATiO_3$ 입자의 불리화학적 특성은 X-선 회절분석(XRD), 자외선-가시선 분광광도계(UV-visible spectroscopy), 주사전자현미경 (SEM), 에너지분산형 분광분석법(EDS), 질소 등온 흡 탈착실험, X선 광전자분광법(XPS)을 이용해 확인하였다. 수소제조는 메탄올을 광분해하여 얻었으며, $ATiO_3$ 보다 Ni-$ATiO_3$ 촉매에서 높은 수소발생량을 나타내었다. 특히 Ni-$SrTiO_3$ 촉매를 사용하였을 때 24시간 반응 후 $273.84mmolg^{-1}$의 수소가 발생하였다. 또한 Ni-$SrTiO_3$ 촉매는 물(0.1 M KOH)을 분해하였을 때에도 높은 수소 제조 성능을 나타냈으며, 24시간 반응 후 $961.51mmolg^{-1}$의 수소가 발생한 것을 확인하였다.
새로운 제초성 N-phenyl-3,4-dimethylphthalimide 유도체의 구조변화에 따른 물리-화학 파라미터와 다루어진 바 없는 TOPKAT 프로그램으로 계산된 랫트 및 마우스 등의 급만성 독성에 관한 판별점수(DS) 및 치사율과의 관계(QSTR)를 정량적으로 검토하였다. 그 결과, 발암성은 랫트보다 마우스가 그리고 수컷보다는 암컷이 높은 경향이었다. $R_2$-기만이 변화하는 조건에서 Hansch-Fujita 식을 유도한 결과, 발암성에서 랫트 암컷을 제외한 마우스(암, 수) 및 랫트 수컷은 공통적으로 LUMO 에너지가 영향을 미치는 주 요인이었으며 마우스 암컷과 수컷의 발암성에 관한 선택성 요소는 주로 $R_2$-치환기 길이의 적정값(약 $(L)_{opt.}=5.0{\AA}$)에 의존적이었다. 또한, Free-Wilson 식으로부터 $R_2$-기의 기여도는 랫트 수컷의 경우, 탄화수소로 구성된 치환체가 그리고 그 이외의 경우에는 불소 치환체들의 기여도가 우세한 경향이었다.
음이온 교환막의 치환체 특성을 파악하기 위하여 탄화수소의 분자구조가 다른 세 종류의 음이온 교환기를 vinyl benzyl chloride (VBC) base 막에 도입하였다. 지방족계로 trimethylamine (TMA), 고리형계로 N-methylpiperidine (MP), 방향족계로 pyridine (Py)은 아민화 반응을 통하여 도입되었다. 각각의 반응속도는 막저항(MER)과 이온교환능력(IEC) 변화의 관측으로부터 Py < MP < TMA의 순서로 반응하고 있음을 보여주었다. 한편 SEM image에서는 Py 치환체 막이 가장 균일하고 치밀한 구조를 보여주었으며, 전기화학적 특성에서도 Py이 상용막(AMX)과 비슷한 막저항($5.0{\Omega}{\cdot}cm^2$ >, in 0.5 mol/L NaCl)을 나타내었다. 이 모든 결과로부터 치환체의 공명구조는 균질한 이온교환막의 제조에 기여하고 있음을 알 수 있었다.
2개의 m-methyl group이 치환된 m-xylyl N-methylcarbamates(MXNMC)가 비치환된 phenyl N-methylcarbamates(PNMC)보다 높은 살충작용을 나타내는 이유를 알아보기 위하여 이들 두 유도체들이 확장 $H\ddot{u}ckel$(EHT) 이론에 따른 분자궤도(MO) 이론과 회귀 및 자유에너지 관계(LFER) 분석에 의하여 연구되었다. 가장 안정한 입체구조는 phenyl group이 N-methylcarbamyl group의 면에 대하여 수직(${\theta}=90^{\circ}$)인 형태(Z,Z)이었으며, 회귀분석은 $pI_{50}$ 상수들과 meta-위치 및 m-methyl group의 수소원자 하전과 LUMO에너지의 계산된 MO량을 변수로 취했을 경우가 가장 좋은 상관관계를 나타내었다. Carbamylation 반응에 관한 LFER분석 결과, PNMC에서는 공명(R)-효과(40%)보다 장 (F) 효과(60%)가 약간 컸으나(F>R), MXNMC의 경우에는 R-효과(98.6%)가 F-효과(1.4%)보다 월등히 큰 값($R{\gg}F$)을 보였다. 이와 같은 사실로부터 MXNMC의 살충작용이 증진되는 것은 m-dimethyl group에 의한 hyperconjugation의 결과라고 믿어진다.
제3기 마이오세 화성쇄설성 퇴적층인 범곡리충군의 주요 구성 암층인 부석질 응회암의 흡착기능성 광물자원으로서의 자원잠재성을 평가하기 위하여 그 응용광물학적 특성 및 그 규제 요인에 대하여 해석하였다. 장기 지역 범곡리층군에서 주된 암상을 이루는 부석질 응회암은 속성변질되어 저품위 제올라이트 및 벤토나이트를 이룬다. 이들은 부석편의 존재로 인한 성분적 특수성에 기인하여 일부 광석들은 양이온치환 능력, 비표면적 및 산성의 pH 농도와 연관된 우수한 흡착기능성을 나타낸다. 이 흡착기능성 광물질에서 낮은 pH 농도를 유발하는 것은 주로 결정구조상 층간에 수소 이온을 갖는 H-스멕타이트의 존재에 의한 것으로 밝혀졌다. 이 H-스멕타이트는 층간 교환성 양이온으로서 수소 이온의 존재에 의해 결정구조상 불규칙성이 야기되어 엽편상의 결정 가장자리가 다소 말린 형태를 보이고, X-선회절 분석에서는 (001) 회절선을 비롯한 주요 기저 회절선들이 일반적인 Ca-유형의 스멕타이트에 비해 상대적으로 낮은 강도를 보이는 것이 특정이다, 이 H-스멕타이트의 원물질 해석과 광물 공생관계를 토대로 이 독특한 점토광물의 생성 모델을 제시하였다. 즉, 부석질 유리편이 속성과정 동안에 필연적으로 야기되는 수화 변질의 결과로 규산이 해리되면서 생성된 수소 이온에 의해 공극수의 pH가 감소되어 단백석이 생성됨으로써 스멕타이트의 생성을 조장한 것으로 여겨진다. 강한 산성을 유발하는 이같은 H-스멕타이트의 존재에 의해서 범곡리층군의 저품위 흡착기능성 광물자원의 산업적 효용도, 특히 산성백토나 상토 부문 등에서 긍정적으로 평가될 수 있을 것으로 여겨진다.
최근에 고체산화물 연료전지(SOFC) 연료극 조건에서 우수한 상 안정성, 높은 혼합 전자/이온 전도도 및 황/탄소 저항성 때문에 yttrium-doped strontium titanium oxide (Y-doped SrTiO3)가 대체 연료극 재료로 주목을 받아 왔다. 그러나 Y-doped SrTiO3는 연료 산화에 대해서 기존의 Ni 계열 연료극보다 낮은 전기화학적 활성을 보이는 단점이 있다. 따라서, 효율적인 Y-doped SrTiO3 계열의 연료극 재료를 개발하기 위해서는 Y-doped SrTiO3의 연료극 특성 및 반응성의 이해가 필수적이다. 본 발표에서는 SOFC 연료극에서 수소 산화 반응성을 결정함에 있어 표면 산소 vacancy 형성 에너지의 역할에 대한 spin-polarized DFT (density functional theory) 결과를 발표할 예정이다. 표면 산소 vacancy 형성 에너지는 수소 산화 반응[H2+O (surface) ${\rightarrow}$ OH+OH ${\rightarrow}$ H2O+O (vacancy)]과 밀접한 관계가 있다는 것을 확인하였다. 또한 Y-doped SrTiO3의 표면을 3d-전이금속을(Sc, V, Cr, Fe, Co, Mn, Ni, Cu) 도핑함으로써 표면 산소 vacancy 형성 에너지를 제어할 수 있다는 것을 보였다.
탄화수소로의 메탄올 전환반응에 대한 헤테로폴리산 화합물의 역할과 적용성에 관하여 연구하였다. 탄화수소의 수율과 저급 올레핀의 선택도를 높히기 위하여 반응온도, 메탄올 분압 및 접촉시간 등 반응조건의 영향과 촉매의 이온교환 효과를 조사하였다. 그들의 산의 세기는 치환된 금속이온의 종류에 따라 달라졌고, 탄화수소의 수율과 프로판에 대한 프로필렌의 선택도는 상대 금속이온의 전기음성도와 밀접한 관계를 보여주었다. 다른 헤테로폴리산 화합물과는 달리 암모늄염은 상당히 높은 촉매활성과 저급 올레핀에 대한 파라핀의 높은 선택도를 보여 주었다.
본 연구는 페라이트의 Fe 양이온 일부를 Ni, Mn, Co등으로 치환하여 M-ferrite를 제조하여 열화학적 2단계 물 분해 반응의 특성을 비교 평가하였고, XRD, SEM, GC등의 분석으로 각 금속산화물의 특성을 확인하였다. M-ferrites 는 고상법으로 제조하였다. 각각의 M-ferrite에 대한 열적환원은 1573K 에서 진행하였고 물 분해 반응은 1273K 에서 실시하였다. 이 반응에서 생성된 가스는 전량 포집하여 GC를 통해 분석하였다. 반응 전후의 시료에 대하여 SEM, XRD를 분석하여 GC결과와 함께 금속산화물의 산화환원반응 특성을 고찰하였다. 그 결과로서 물 분해 반응 후 M-ferrite (M=Co, Ni, Mn)의 생성을 XRD를 통하여 확인할 수 있었고, 물 분해 반응과의 비교결과 격자상수의 증대가 M-ferrite내의 산소의 환원에 영향을 미치는 것을 알 수 있었다. SEM결과에서는 4cycle의 물 분해 반응 후 Mn-ferrite의 심한 sintering 현상을 확인 할 수 있었다.
Hydrocarbon is required to be converted to pure hydrogen without carbon monooxide (CO) for polymer exchange membran fuel cell (PEMFC) applications. In this paper, CO cleaning processes as the downstream of Dimethyl ehter (DME) autothermal reforming process were performed in micro-reactors. Our study suggested two kinds of water gas shift (WGS) reaction process: High Temperature shift (HTS) - Low Temperature shift (LTS), Middle temperature shift (MTS). Firstly, using perovskite catalyst for MTS was decreased effieiciency since methanation. Using HTS-LTS the CO concentration was decreased about 2% ($N_2$ & $H_2O$ free) with the reaction temperature of $420^{\circ}C$ and $235^{\circ}C$ for HTS and LTS, respectively. As the final stage of CO cleaning process, preferential oxidation (PROX) was applied. The amount of additional oxygen need 2 times of stoichiometric at $65^{\circ}C$. The total conversion reforming efficiency of 75% was gained.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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