PWR 정지시 일차계통 수화학 제어의 주요대상은 계통표면에 침적된 부식생성물의 주성분인 비화학양론적 니켈(코발트)페라이트로서, 산성-환원 단계에서 용존수소에 의해 Ni$^{\circ}$ (또는 Co$^{\circ}$)로 환원되고 산성-산화 단계에서 용존산소에 의해 Ni$^{2+}$ (또는 CO$^{2+}$)로 산화되어 이온교환기에 의해 제거된다 본 연구에서는, 니켈 및 코발트 산화물의 25~300 $^{\circ}C$ 환원 또는 산화반응 시 표준자유에너지의 변화 및 용존수소 또는 용존산소의 요구농도를 계산하여, 원자로 정지시 일차계통수 용존 기체의 제어조건을 고찰하였다. 산성-환원 단계의 냉각재 온도인 300~82$^{\circ}C$ 범위에서 용존수소가 충분할 경우 열역학적으로 $^{58}$ Co(또는 $^{60}$Co)Fe$_2$O$_4$$\longrightarrow$Co의 역반응이 억제되므로서 노심외 계통부위 침적이 감소될 수 있기 때문에, 용존수소를 온도에 따라 요구농도 곡선 위로 약간 높게 유지하는 것보다 25~50 cc/kg-$H_2O$로 유지하는 방식이 바람직한 반면, 용존산소를 제공하는 과산화수소 농도가) 2.7 ppm일 때 NiFe$_2$O$_4$$\longrightarrow$Ni$_2$O$_4$(+$\alpha$-Fe$_2$O$_3$) 반응이 일어날 수 있기 때문에, 산성-산화 단계에서는 과산화수소의 냉각재 농도를 이보다 낮게 유지하는 것이 바람직하다.
이전의 논문에서 된장으로부터 섬유소와 지질, 녹말, 그리고 단백질을 포함하는 다양한 유기물을 가수분해하는 세균을 분리한 바 있다. 본 연구에서는 분리균주인 Bacillus subtilis CK-2가 생산하는 각종 가수분해효소의 조효소 특성을 확인하였다. 섬유소분해효소의 경우 적정 수소이온농도는 pH 5.0, 적정온도는 $55^{\circ}C$로 확인되었으며, pH 5.0~10.0과 $20{\sim}50^{\circ}C$의 범위에서 높은 활성을 나타내었다. 섬유소분해효소는 $Co^{2+}$ 이온에 의해 활성이 높아지며, 0.45%(w/v)의 $Co^{2+}$ 이온 농도에서 가장 높은 활성을 보였다. 녹말분해효소의 경우 적정 수소이온농도는 pH 5.0, 적정온도는 $50^{\circ}C$로 확인되었으며, pH 4.0~5.0과 $20{\sim}50^{\circ}C$의 범위에서 높은 활성을 나타내었다. 녹말분해효소는 $Co^{2+}$ 이온에 의해 활성이 높아지며, 0.2%(w/v)의 $Co^{2+}$ 이온 농도에서 가장 높은 활성을 보였다. 단백질분해효소의 경우 적정 수소이온농도는 pH 8.0, 적정온도는 $50^{\circ}C$로 확인되었으며, pH 7.0~8.5과 $20{\sim}50^{\circ}C$의 범위에서 높은 활성을 나타내었다. 섬유소분해효소는 $Mn^{2+}$ 이온에 의해 활성이 높아지며, 0.125%(w/v)의 $Mn^{2+}$ 이온 농도에서 가장 높은 활성을 보였다. 이러한 결과로부터 B. subtilis CK-가 생산하는 가수분해효소를 산업적으로 이용하기 위해서는 효소의 종류에 따라 수소이온농도와 온도, 그리고 금속이온을 적절하게 조절할 필요가 있다는 것을 알 수 있다.
임계하 균열성장(subcritical crack growth)은 암석 내에서 오랜 시간 동안 일어나는 균열시스템 발달의 주된 원인으로 그 중요성이 매우 크다. 본 연구에서는 증류수(pH = 5-7)와 수산화나트륨(NaOHaq, pH = 12)용액으로 포화된 암석과 건조암석에서의 임계하 균열성장에 대해 고찰하였다. 아울러 공극유체의 수소이온농도(pH)의 영향도 함께 살펴보았으며, 안산암과 화강암이 연구에 사용되었다. 연구방법은 온도가 조절된 환경에서 이중-비틀림 실험(double-torsion test)을 실시하여 균열성장속도와 응력확장계수와의 상관관계를 파악하였다. 연구의 결과 수성환경에서 균열성장속도가 건조한 경우보다 크게 나타났으며, 이는 기존 연구에서 물이 첨가되었을 때 균열성장속도가 빨라지는 결과와 잘 일치한다. 증류수와 수산화나트륨 사이의 결과에서는 수소이온농도의 차이에도 불구하고 균열성장속도의 차이가 나타나지 않았으며 이는 수산화이온이 균열성장을 가속한다는 기존의 결과와는 차이를 보였다. 따라서 균열의 첨단부(crack-tip)에서의 수소이온농도의 차이는 균열의 성장에 영향을 미치지만, 공극유체의 전체적인 수소이온농도(bulk pH)의 영향은 매우 적다는 결론을 얻을 수 있었다.
지하수내의 생물과 환경요인과의 상관관계를 파악하기 위하여 1995년 9월 전라남도내 3개 시, 18개 군에 산재하는 지하관정 59개소의 지하수를 채수하여 조사하였다. 채수시 관정의 깊이는 평균 80.1 m 이었다. 지하수의 물리적 환경요인인 수소이온의 농도와 수온은 각각 6.9, 20.1$^{\circ}C$의 평균값을 나타내었다. 화학적 요인인 평균 용존산소량과 평균 질산성 질소는 각각 6.5 mg/l, 10.7 mg/1으로 존재하였다. 이와 같은 물리화학적 환경하에서의 미생물의 분포양상에 있어, 평균 종속영양세균-NA (HPC-NA)수 1.4$\times$$10^3$CFU/ml으로 나타났고 평균 종속영양세균-YEPD(HPC-YEPD)수는 0.59$\times$$10^3$ CFU/ml으로 종속영양세균-NA수의 42.1% 수준에 달하였다. 대장균군은 전체 59개소 중 27.1%인 16개소에서 검출되었고 평균 6.7 CFU/ml이었고, 일반균류는 23.7%인 14개소에서 검출되었으며 검출 지점에서의 평균은 3.9 CFU/ml이었다. 지하수의 물리화학적 환경요인과 종속영양세균-NA및 종속영양세균-YEPD의 상관분석 결과, 종속영양세균-NA에 대한 용존산소의 상관지수가 0.0872로, 정 상관을 보였으며, 다른 환경요인들은 세균의 생장에는 부 상관을 나타냈다. 종속영양세균-YEPD의 각 환경요인과의 상관지수는 수소이온 농도 0.0957, 수온 0.0019, 질산성 질소 0.0151로 정 상관을 보였다. 종속영양세균-NA수에 영향을 미치는 환경요인의 순서는 수온, 용존산소, 수소이온의 농도, 관정의 깊이 그리고 질산성 질소량이었고, 종속영양세균-YEPD는 수소이온의농도, 용존산소, 질산성 질소, 관정의 깊이, 수온의 순서로 그 영향을 미쳤다.
카올리나이트에 의한 세슘-137 및 스트론튬-90 흡착에 대한 지하수의 주요 양이온 ($Ca^{2+}$, $Mg^{2+}$, $K^+$, $Na^+$ 및 음이온 ($SO_4{^{2-}}$, $HCO_3{^-}$)의 영향을 그리고 pH의 영향을 뱃치실험을 통하여 알아보았다. 세슘 및 스트론튬 흡착에 대한 지하수 양이온들의 농도, 전하, 이온반경사이의 상대적인 영향을 알아보기 위하여 통계적 방법으로 디자인된 3차원적인 Kd 모델링 방법이 시도되었다. 모델링결과 흡착에 미치는 정도는 양이온의 수화반경이 가장 큰 영향을 미치며, 그다음 이온들의 전하, 농도의 순서임이 밝혀졌다. pH변화에 따른 카올리나이트의 제타전위를 측정하고 amphoteric 반응측면에서 Cs, Sr 흡착 특성을 설명하였다. 카올리나이트의 Cs 및 Sr 흡착에 대한 경쟁양이온들의 이온강도가 pH 보다는 더 큰 영향을 미친다. 탄산수소이온의 농도는 스트론튬의 흡착거동에 상당한 영향을 미친다. 이는 탄산수소이온 ($HCO_3{^-}$)의 농도변화에 다른 pH의 변화에 기인하는 것 뿐만아니라, WATWQ4F 프로그램을 이용한 열역학적 계산에 의하면 Strontianite ($SrCO_3$)의 침전에 의한 것으로 해석된다.
(Bakelite-A)-(2,2'-Bipyridine)-Ni(Ⅱ) Nitrate 착물 막전극이 질산 이온 선택성 막전극이 됨을 확인하였다. 이 막전극은 수소 이온이나 2가 및 3가 음이온에는 감응하지 아니하였고, 특히 이 막전극의 수명, 감응 농도 범위, 감응 시간 및 이온 선택성 등 전기 화학적 성질과 착물 리간드의 유성도 크기 사이의 관계를 비료 고찰하였고, 또한 막의 최적 조건의 착물조성 구조로부터 막의 이온교환 메카니즘을 고찰하였다.
알우미나, 실리카겔, 제오라이트 3A, 카오린 그리고 나트륨-벤토나이트에 대한 방사성코발트 및 루테늄 흡착을 수소이온농도, 핵종 농도 그리고 이온강도를 함수로 고찰하였다. 토양에 대한 코발트 및 루테늄의 지연계수는 공극율 측정으로 결정하였다. 코발트 및 루테늄의 가수분해 분자종은 물리적 흡착반응으로 고체 표면과 상호작용한다. 코발트 및 루테늄의 후로인드릿히 흡착 등온식은 직선이다. 코발트 및 루테늄의 흡착은 이온강도의 증가에 따라 감소한다. 지연계수에서 공극율 증가효과는 분배계수의 증가효과와 반한다.
Rhodopseudomonas sp. KCTC 1437은 글루타민산이 질소원으로 존재할 때, 포도당으로부터 질소고 정효소 (nitrogenase)에 의해 효율적으로 수소를 생성하였다. in vivo에서 질소고정 효소의 활성도를 조사해 본 결과, 암모니아 이온의 제한 농도에서 키운 균체가 다른 질소원에서 키운 균체보다 더 큰 정도로 수소를 글루타민산 존재하에서 포도당으로부터 생성하였다. 이 균주는 또한 수소 생성의 억제물질 및 조건으로 알려져 있는 암모니아 이온의 높은 농도와 암조건에서 높은 정도로 수소를 생성했는데 이것은 수소효소 (hydrogenase)의 일종인 포르믹산 수소분해효소 (formic hydrogenlyase)에 의한 것이라 고려된다.
폐리튬이온전지의 재활용 일환으로 양극활물질인 $LiCoO_2$로부터 Co와 Li을 회수하기 위하여 황산침출거동을 조사하였다. 황산 2M용액, $75^{\circ}C$ 조건에서 환원제를 첨가하지 않은 경우, $LiCoO_2$로부터 Li가 거의 100% 침출되는 반면에 Co는 같은 조건에서 40% 이하의 침출율을 보였다. Co의 침출율을 향상시키기 위하여 과산화수소를 환원제로 2~20 vol%범위에서 사용하였다 10 vol% 이상의 과산화수소를 첨가하였을 때, Co와 L거 침출율은 모두 95% 이상 이었다. 이는 환원제로서 과산화수소가 Co(III)를 Co(II)로 환원시켜 침출이 용이해졌기 때문으로 생각된다. 황산농도, 온도, 과산화수소 첨가량이 증가함에 따라 Co와 L리 침출율은 증가한 반면에 초기 광액농도가 증가할수록 Co와 L긴 침출율은 감소하였다. 이상의 조업변수 실험을 통하여 코발트계 리튬이온전지의 양극활물질인 $LiCoO_2$의 황산침출에서 황산농도 2 M, 침출온도 $75^{\circ}C$,초기광액농도 100 g/L, 과산화수소 첨가량 20 vol%에서 30분의반응시간이 침출 최적조건으로 생각된다.
Solvent-casting 공정을 통해서 제조되는 전형적인 Proton Exchange Membrane (PEM)과는 달리, 일종의 Bulk-Molding Compounds (BMC) Process와 유사한 공정을 사용하여서 실리카 나노 입자들이 나노 크기로 분산된 PEM을 제조하였다. 즉, 반응성 분산제인 Urethane Acrylate Nonionomer (UAN)와 Styrene, Styrene Sulfonic Acid (NaSS), 실리카 나노입자를 Dimethyl Sulfoxide (DMSO) 단일 용매에 혼합시키고 라디칼 개시제 존재 하에서 Mold내에서 공중합을 수행하면, 표면 특성이 각기 다른 실리카 나노 입자들이 나노 크기로 분산된 Poly(urethane acrylate-styrene-styrene sulfonic acid) random copolymer Membrane 즉 일종의 실리카/고분자 Nanocomposite Membrane이 제조될 수 있었다. 실리카 나노 입자들의 Membrane에서의 분산성은 TEM을 이용하여서 확인할 수 있었다. 제조된 Membrane은 분산된 실리카 나노입자들의 표면 특성에 따라서 각기 다른 수팽윤도 및 수소이온전도도 변화 거동을 나타내었다. Membrane에 친수성 실리카 나노 입자들이 분산된 경우에는, Membrane의 수팽윤도가 다소 증가되었지만 거의 일정한 수소 이온 전도도를 나타내었다. 그러나 Membrane의 메탄올 투과도는 상대적으로 크게 감소되었다. 반면에 Membrane에 분산된 소수성 실리카 나노 입자들이 분산된 경우에는, 수팽윤도는 크게 감소되었지만 수소 이온전도도는 거의 변화하지 않았다. 즉 소수성 실리카 나노입자들은 소수성 도메인에 분산되어서 친수성 도메인이 팽윤되는 것을 억제시키지만 수소 이온전도성에는 영향을 미치지 않기 때문이다. 따라서 membrane의 수팽윤도와 수소이온전도성을 실리카 나노 입자들의 표면 특성을 이용하여서 자유로이 조절이 가능하다는 것을 알 수 있었다. 흥미로운 것은 실리카 나노 입자를 membrane에 분산시키는 것만으로도 수소 이온 전도성을 유지시키면서 수팽윤도를 현저하게 저하시킬 수 있다는 것이다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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