세라믹막을 이용한 oil 폐수 처리의 기초 연구로서 정밀여과용 세라믹막의 제조와 oil(kerosene)-in-water 타입 에멀젼에 대한 막분리 효율이 연구되었다. 정밀여과 막으로서는 압출(extrusion)법으로 성형하여 제조한 $\alpha$-알루미나 튜브(평균 기공크기 0.9 $\mum$)와 이들 튜브(담체)내부에 $ZrO_2$ 또는 $Al_2O_3$ 다공성 박막을 코팅한 2층 구조의 복합막들을 사용하였다. 담체의 높은 투과율 ($1700 l/m^2\cdot h$ at $\Deltap = 1$ atm)을 어느정도 유지하면서 막분리 효율을 증대시킬 수 있는 새로운 슬러리 코팅법이 개발되엇으며, 코팅후 950-1300$\circ$C 에서 열처리한 코팅층의 두께와 평균 기공크기는 각각 5 - 20 $\mum$정도 이었다. 정밀여과막의 특성평가를 위하여 막 제조조건에 따른 코팅층의 두께 및 결함유무를 SEM으로 일단 관찰한 후에 Bubble Point Test와 Mercury Porosimeter를 이용하여 측정한 최대 및 평균 기공반경과 물의 투과량으로부터 막 전체에 대한 결함 유무와 결함의 허용한도등을 비교 분석하였다.
세라믹 막을 이용한 정밀여과 (microfiltration)나 한외여과(ultrafiltration)에 있어서 가장 중요한 점은 높은 선택적 투과성(permselectivity)을 유지하면서도 투과량(permeation flux)이 각각 500 ~ 1000 $l/m^2.hr$와 30 ~ 100 $l/m^2.hr$ 정도로 상당히 높아야 한다. 기체분리 공정에서도 마찬가지로 높은 투과성이 요구되기 때문에 이상과 같은 고투과량을 갖는 복층 세라믹막의 제조방법과 투과특성에 대한 연구를 수행하였다.
Metal-working lubricants, metal-finishing bath wastes, mechanical oil-water emlsion 등과 같은 공업 폐수들은 보통 0.1 $\mu$m 이하의 크기를 가지는 oil-in-water 에멀젼이 약 2 wt% 정도 포함되어 있어, oil의 함량이 30 wt% 이상이 되도록 농축시킨다면 재사용이 가능하게 되며, 정밀여과막이나 한외여과막으로 oil을 분리할 수 있다. 본 실험에서는 압출성형법으로 제조한 튜브형 다공성 $\alpha-Al_2O_3$ 담체(평균 기공 크기 = 0.7 $\mu$m, 길이:200,600mm, 직경:8mm, 두께:0.8mm) 위에 슬립 캐스팅법을 이용하여 TiO$_2$ 막을 코팅한 후 925$\circ$C에서 2시간 동안 열처리하여 정밀여과용 세라믹 막을 제조하였다.
김치산업에서 원재료의 염적공정중에 발생하는 폐염적수를 처리하여 염적공정에 재사용하는 새로운 시스템을 개발하였다. 관형 정밀여과막을 사용한 본 연구에서 막오염의 감소와 높은 막투과유속의 유지를 위하여 산역세척과 투과수역세척이 도입되었고 대상이 되었던 세공크기가 비슷한 4종류의 막(Carbosep M14, Membralox Z100, Membralox A200, Microdyne MD020TP 2N)에 대하여 역세척의 효율이 각각 다르게 나타났다. 특히 지르코니아 재질의 막 표면과 탄소재질의 지지체로 이루어진 Carbosep M14 세라믹막은 투과수역세척시에 역세척을 하지 않았을 때 보다 오히려 투과유속이 감소하는 특이한 현상이 관찰되었고 이러한 역세척 효율의 차이의 원인을 규명하기위한 연구가 진행되었다. 4종류의 막에 대하여 전처리된 폐염적수의 여과시 진행되는 막오염 메카니즘을 알아보기 위하여 문헌에서 잘 알려진 4가지의 여과모델식을 적용하여 보았고 직렬여과저항모델을 이용하여 여과저항을 세분하여 측정하였다. 모델식의 적용결과 역세척의 효율이 좋은 3종류의 막에는 막표면의 케이크형성이 주된 투과유속의 감소원인임을 알아내었고 carbosep M14 막은 용존유기물의 비가역적인 흡착과 세공막힘이 주된 원인임을 알 수 있었다.
최근 음용수를 위한 UF, MF 막의 적용이 증가하고 있다. UF/MF 막은 재래식 수처리 공정에 비하여 원수 수질 변화에도 안정적인 운전이 가능하고 부지 면적이 작으며 자동화 운전이 가능하다는 장점을 가지고 있다. 현재 대부분의 UF/MF 막시설은 고분자 막을 사용하고 있다. 최근 세라믹 막은 고분자막에 비하여 경쟁력이 있다고 알려지고 있다. 세라믹 막은 높은 투과유량과 약품세정 빈도가 작으며 막의 수명 또한 길어 최근 적용 사례가 증가하고 있다. 따라서 본 연구는 MF 세라믹 막 pilot plant를 완속모래여과 정수장에 적용하였다. 본 연구에 사용된 세라믹 Pilot plant는 3개의 계열이 있으며, 각 계열별로 원수와 모래 여과수를 막의 유입수로 각각 사용하였다. 또한 세라믹 막 공정의 최적화를 위하여 전처리 응집공정으로서 PACl 응집제를 사용하였다. 그리고 화학세정(Chemical Enhanced Backwashing, CEB)은 황산 (500 mg/L)과 차아염소산 (200 mg/L)을 1.5일에 1번씩 모든 계열에 주입하여 이루어졌다. 본 연구 결과 세라믹 막 공정의 전처리 응집공정에서 최적의 응집제 사용은 막의 유입수로 원수와 모래 여과수에 대한 막의 flux를 크게 증가시켰다. 또한 본 연구에서 사용된 최적 응집제 주입량에서 차압상승률은 원수(25 mg/L)의 경우 2.173 kPa/cycle이며, 모래 여과수(5 mg/L)의 경우 0.301 kPa/cycle으로 나타났다.
고도정수처리를 위한 관형 세라믹 정밀여과와 이산화티타늄($TiO_2$) 광촉매 첨가 PES (polyethersulfone) 구의 혼성공정에서 유기물질의 영향 및 정밀여과(MF), PES 구 흡착, 광산화의 역할을 막오염에 의한 저항($R_f$) 및 투과선속(J), 총여과부피($V_T$)를 통해서 비교 및 고찰하였다. 휴믹산의 농도가 증가함에 따라 급격한 막오염으로 인해 $R_f$는 증가하고 J는 감소하였으며, $V_T$는 휴믹산의 농도가 2 mg/L인 조건에서 가장 높았다. 광산화와 흡착의 영향을 알아보기 위해 휴믹산의 농도 4 mg/L와 6 mg/L에서의 결과를 비교하였다. 두 가지 조건에서 공통적으로 정밀여과(MF)만의 단독공정에서 막오염이 급격하게 진행되어 $R_f$값이 가장 높게 나타났고, 총여과부피($V_T$)는 광촉매와 자외선의 혼성공정(MF + $TiO_2$ + UV)에서 가장 높은 값을 나타내었다. 탁도와 유기물질의 평균처리효율은 MF + $TiO_2$ + UV 공정에서 가장 높은 값을 나타내었다.
우유 또는 주스 종이용기를 재활용하여 화장지를 생산하고 있는 제지회사에서 배출되는 제지폐수를 대상으로 주기적 질소 역세척이 가능한 세라믹 정밀여과 시스템을 운전하였다. 제지폐수 재활용을 위해 본 연구에서 7개의 채널이 있는 2 종류의 알루미나 분리막이 사용되었다. 질소 역세척 시간을 40초, 막간압력차 $1.0kg_f/cm^2$, 역세척 압력 $5.0kg_f/cm^2$로 고정하였을 때 $0.4{\mu}m$의 평균기공 크기를 갖고 있는 HC04 알루미나 분리막의 최적 여과시간 간격은 4분으로 $1.0{\mu}m$의 평균기공인 HV10 분리막의 16분보다 짧았다. 여과시간 간격과 역세척 시간을 고정한 상태에서 막간압력차(TMP)의 영향을 살펴본 결과, 높은 TMP 조건에서는 쉽게 막표면에 케이크가 형성되고 막 내부 구조에도 막오염이 발생하기 때문에 낮은 TMP 조건이 막오염 제어에 유리한 것을 알 수 있었다. 그러나 TMP는 폐수처리 여과 시스템에서 구동력이기 때문에, 가장 높은 TMP 조건에서 가장 많은 총여과부피를 얻을 수 있었다. 한편, 다채널 세라믹 분리막을 사용한 정밀여과시스템에서 얻은 투과수는 탁도가 낮기 때문에 제지공정에서 재활용 될 수 있다.
다양한 산업 중에서 섬유 산업은 섬유 염색을 위해 가장 많은 양의 물을 사용하는데, 이는 여러 종류의 염료를 포함한 폐수의 방대한 배출로 이어진다. 염료의 제거를 위한 방법에는 오존 처리, 흡착 등의 다양한 처리 방법이 존재한다. 하지만 이러한 처리 방법은 폐수 재사용의 문제로 인해 처리 가격이 상승하기 때문에 성공적이지 못하다. 이에 대한 대안으로 막분리 공정이 폐수의 염료 처리를 위한 가장 적절한 기술로 보고되고 있다. 이때 사용되는 분리막은 고분자 분리막과 세라믹 분리막으로 나눌 수 있다. 세라믹 분리막의 장점에는 세척의 용이함, 긴 수명, 내열성, 내화학성, 그리고 기계적 안정성이 있다. 세라믹 분리막은 다양한 원료로 만들 수 있으며, 점토, 제올라이트, 플라이 애시와 같은 천연 재료는 저렴하고 구하기 용이하다. 본 리뷰에서 폐수처리는 크게 한외여과(ultrafiltration), 정밀여과(microfiltration), 그리고 나노여과(nanofiltration) 세가지 공정으로 나누어져 있다.
본 연구에서 처리수를 이용한 주기적인 역세척은 춘천시 공지천의 관형 세라믹 한외여과막에 의한 고도정수처리 시스템에서 막오염을 저감하고 투과선속을 향상시키고자 수행되었다. 일정한 역세척 시간(BT) 15초에서 여과시간 즉, 물 역세척 주기(FT) 2분이 가장 높은 무차원 투과선속(초기 투과선속에 대한 투과선속)과 가장 낮은 막오염 저항값을 보였다. 또한, FT 10분으로 고정한 BT 영향의 결과에서 BT 20초가 가장 낮은 막오염 저항과 가장 높은 무차원 투과선속을 나타내어, 가장 많은 총여과부피 107.3 L를 얻을 수 있었다. 결론적으로 공지천의 정수처리에서 FT 10분과 BT 20초가 최적조건으로 관형 알루미나 정밀여과의 선행 연구결과와 정확히 일치하였다. 한편 관형 세라믹 한외여과 시스템에 의한 오염물질 평균제거율은 탁도 97.0%, 망간법에 의한 COD 32.1%, 암모니아성 질소 28.8%, 총인 54.4%로 나타났다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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