본 연구에서는 여러 귀금속 이온 교환 HZSM-5 촉매상에서 NO의 선택적 환원 반응 및 과잉 산소 존재 하에서 탄화수소 환원제를 첨가하지 않은 조건에서의 직접 분해 반응을 수행하여 NO 제거 활성을 비교 검토하였으며, Cu-HZSM-5 촉매의 활성과도 비교하였다. 사용한 촉매 중 Ru-HZSM-5 상에서 탄화수소 환원제 없이 $NO+O_2$반응을 수행한 결과 최대 45%의 NO에서 $N_2$로의 전환율을 얻을 수 있었으며 수증기의 첨가에 대해서도 상당한 저항성을 나타내었다. 이러한 Ru-HZSM-5의 높은 활성은 NO를 과잉 산소 존재 하에서 $NO_2$로 전환시키는 능력이 우수하기 때문이라고 생각된다. Ru-HZSM-5 촉매상에서 NO는 기상 탄화수소 환원제가 없는 과잉 산소 존재 하에서는 먼저 $NO_2$로 산화된 후 이어 $N_2$로 분해되는 반응 경로를 거치는 것으로 생각되며 촉매 표면에 흡착되는 $NO_2$는 이 반응의 일종의 중간 생성물이라 판단된다.
지속적인 경제성장과 산업발달과 더불어 에너지 소비량이 크게 증가하고 있고, 환경문제가 심각해지고 있다. 이에 따라 대기로 배출되는 질소산화물은 산성비 및 도심스모그의 주범이 되는 물질로서, 그 미치는 파장이 사회적으로 매우 크다. 이러한 질소산화물을 제거하는 방법으로서, 기존의 선택적 촉매 및 비촉매 환원법은 고온을 필요로 하므로, 설치 및 운전비가 많이 요구되는 방법들을 대체하기 위해 상온영역에서 조업되는 광촉매를 개발해서, 신기술을 확립하고, 환경규제에 대해 능동적으로 대처하여야 한다. 기존의 탈질공정에서는 부가적인 에너지가 필요하므로, 광촉매를 통한 질소산화물의 저감기술은 에너지 소비가 작다는 장점이 있다. (중략)
산업 발전에 따른 대기오염물질의 배출로 인한 대기오염은 날로 심각해지고 있다. 대기오염물질중 NO는 제어에 대한 관심이 높아지고 있는데 NOx의 배연 처리 기술중 가장 보편화되어 있는 기술은 선택적 촉매 환원법(selective catalytic reduction, SCR)이다. 그중 암모니아(NH$_3$)를 환원제로 사용한 SCR법이 가장 널리 사용되고 있는데 이러한 NH$_3$에 의한 탈질공정은 미반응 NH$_3$의 배출, 경제성 등의 문제점이 있어 다른 환원제 즉 urea나 hydrocarbon을 사용하는 탈질기술의 개발이 요구되고 있으며, 특히 hydrocarbon이나 alcohol 계열을 이용한 SCR법에 대한 연구가 활발하게 진행되고 있다. (중략)
가솔린 자동차의 내연기관 배기가스 처리를 위한 촉매로 삼원촉매가 널리 사용되고 있다. 반면 디젤 자동차의 배출 오염 물질 처리를 위해서는 다양한 기술들이 연구개발되고 있다. 디젤 자동차의 특징인 희박연소 조건에서 발생하는 질소산화물의 저감과 제거를 위해 티타니아에 담지된 바나듐 촉매가 상용화되어 있다. 바나듐 촉매를 이용한 질소산화물 저감기술은 암모니아를 환원제로 이용함으로써 대형 디젤 차량에 효과적으로 적용할 수 있다. 최근 활발하게 연구개발이 이루어지고 있는 구리가 이온 교환된 제올라이트 촉매는 초고연비 자동차 개발의 필수 기술로 인식되고 있다. 본 총설에서는 디젤 엔진의 배기가스 중 질소산화물을 효과적으로 제거하기 위한 후처리 기술 중 하나인 암모니아를 이용한 선택적 촉매 환원 반응의 촉매로 사용되는 구리가 이온 교환된 제올라이트 촉매와 관련한 최근 연구개발 동향을 소개하고자 한다.
Fe/BEA 제올라이트 촉매의 $N_2O/NO$ 동시 환원반응에서 Fe이온을 담지하는 방법이 촉매의 활성에 미치는 영향을 고찰하였다. Fe/BEA 제올라이트 촉매는 함침법과 이온교환법으로 제조되었으며, 제조된 촉매의 성능을 확인하기 위하여 암모니아를 환원제로 사용하는 선택적 촉매 환원 반응을 실시하였다. 그 결과 이온교환 촉매는 함침 촉매보다 높은 NO 및 $N_2O$ 전환율을 나타내었다. 이러한 촉매 활성의 차이를 규명하기 위하여 XRD, $H_2-TPR$, $O_2-TPD$, XPS와 같은 촉매 특성 분석들이 수행되었다. 이온교환 촉매의 활성 증가는 향상된 환원 특성 및 증가된 산소 탈착 속도에 기인한 것으로 판단되며, 이온교환 촉매 제조시 촉매 활성과 관련이 있는 $Fe^{2+}$가 함침 촉매에 비해 약 1.6배 이상 형성되는 것을 XPS 분석을 통하여 확인하였다.
방사성 폐기물 소각로의 배기가스 중에 포함되어 있는 NOx를 제거하기 위하여 선택적 촉매 환원법에 활용되는 촉매들의 특성을 조사하였다. 촉매는 $V_2O_5$, $MoO_3$, 그리고 $SnO_2$를 하니컴 형태의 $TiO_2$ 담체에 담지시켜 제조하였으며 촉매의 종류, 반응온도, feed의 조성, $NH_3$/NO 몰비의 영향 등이 반응특성에 미치는 영향을 실험실 규모의 반응기에서 조사하였다. 10% $V_2O_5/TiO_2$ 촉매가 $350^{\circ}C$에서 94.4%의 높은 $NO{\rightarrow}N_2$ 전환율을 보였으며 열적 안정성이 좋은 $MoO_3$의 첨가는 높은 전환율을 보이는 온도범위를 확장시켜 주었다.
무전해 도금은 금속이온을 수용액 상태에서 석출시키는 방법으로서 전기를 사용하지 않고 환원제의 자기촉매 방법에 의해 금속을 도금하는 방법이다. 두께를 확보하기 위한 화학적 무전해 도금에서는 환원제를 사용하지만 선택적 도금에서는 환원제를 사용하지 않는 치환도금법이 주로 사용되고 있다. 최근 전자파 차폐, 포장기술의 응용이 확대되면서 정보 통신 스마트폰, 전자기술과 자동차 산업에 많은 고분자 복합도금이 널리 확대되고 있다. 최근 해외에서도 고분자와 비금속재료의 복합도금 기술이 관심을 끌고 있다. 2013년 중국의 J. B. Fei 등은 Ag나노체인 합성물에 필요한 비대칭형의 공유결합으로써 나선형의 자기배열 $AgNO_3$와 멜라민 특성을 보고하였다. 무전해 니켈 복합도금은 내마모성, 내식성과 비금속재료의 선택적인 첨가로 다양한 고분자 첨가물을 적용할 수 있다. 유전상수가 낮고 열적 안정성이 우수하여 노트북 컴퓨터나 스마트폰 표면에 니켈-폴리이미드 복합도금도 개발되고 있다.
대표적인 비암모니아성 선택적 촉매환원반응기인 H2-SCR의 활용성을 높이기 위하여 Ce를 조촉매로 활용한 PtNi/CeO2-W-TiO2의 촉매 분말을 합성하고 다공성 금속 구조(porous metal structure, PMS)에 코팅하여 선택적 촉매 환원에 의한 NOx 제거 특성을 평가하였다. CeO2를 조촉매로 사용한 H2-SCR은 CeO2를 사용하지 않은 경우에 비해 더 높은 NOx 제거 효율을 나타내었으며, CeO2 담지율 10 wt%에서는 반응온도 90℃에서 가장 높은 제거효율을 보였다. 한편, 촉매구조체인 PMS의 촉매 코팅량이 증가함에 따라 NOx 제거효율은 90℃ 이하에서는 향상되었으나, 120℃ 이상에서는 감소하는 경향을 보였고 공간속도를 4,000 h-1에서 20,000 h-1로 변경한 경우, 120℃이상의 온도에서 NOx 제거 효율이 향상되는 것을 확인할 수 있었다.
본 연구에서는 온도가 큰 폭으로 변화하는 배기가스에 대응하기 위하여 플라즈마 촉매 공정을 이용하여 넓은 온도범위($150{\sim}500^{\circ}C$)에서 질소산화물($NO_x$)의 전환효율을 향상시키고자 하였다. 촉매 자체의 활성이 높은 고온에서는 $NO_x$저감이 효과적으로 일어나므로 고온 영역에서는 플라즈마 발생을 중지한 채 운전하고, 저온영역에서는 촉매상에 플라즈마를 발생시켜 $NO_x$ 전환효율을 증가시켰다. 촉매의 종류, 반응온도, 환원제(n-헵테인)의 농도 및 에너지 밀도의 변화가 $NO_x$ 전환효율에 미치는 영향을 조사하였다. 다양한 촉매를 비교분석한 결과, 고온에서 촉매에 의한 $NO_x$ 전환효율은 $Ag-Zn/{\gamma}-Al_2O_3$ 촉매의 경우가 90% 이상으로 가장 우수하였다. 저온 영역에서는 탄화수소 선택적 환원 공정에 의해 $NO_x$가 거의 제거되지 않았으나, 플라즈마를 촉매상에서 발생시킬 경우 약 90%의 높은 $NO_x$ 전환효율을 나타내었다. 배기가스의 온도변화에 대응하여 플라즈마를 촉매상에 생성시켜 운전할 경우 $150{\sim}500^{\circ}C$에서 $NO_x$ 전환효율을 높게 유지할 수 있다.
석탄화력발전소로부터 배출되는 질소산화물(NO + NO2 = NOx)은 NH3를 환원제로 사용하여 선택적으로 환원시키는 SCR(selective catalytic reduction) 탈질촉매시스템에서 효과적으로 제거될 수 있다. 이 SCR 촉매공정에서 원소수은을 산화시켜 후속공정에서 제거하기 위하여 수많은 산화촉매들이 제안되었으나 MW급 석탄연소시설이나 상업운전 중인 석탄발전소 탈질시스템에서 원소수은 산화성능을 실증한 사례들은 매우 드물다. 실배가스에서 수행한 실증연구들을 심층적으로 조사·분석한 바는 기존 SCR 탈질촉매뿐 아니라 수은산화능을 향상시킨 신촉매의 원소수은 산화활성은 석탄연소, 실배가스 등의 특성에 따라 매우 복잡한 양상을 띤다는 점이다. 그럼에도 불구하고 석탄연소시설에 사용하는 원료탄, 탈질시스템과 실증조건이 원소수은 산화능에 가장 큰 영향을 미치는 핵심 요소이다. 특히, 원료탄에 함유된 할로겐 함량은 탈질촉매공정의 중요성을 넘어서는 것으로 보여진다. 석탄에 존재하는 대표적인 할로겐 성분은 Cl, Br과 F이고 이들 중에서 Cl이 지배적이며 다른 할로겐계처럼 염으로 존재하지만 석탄연소 과정에서 미량의 Cl2와 함께 HCl로 전환된다. 이러한 HCl은 원소수은 산화에 있어서 강력한 산화제로 작용하지만 석탄마다 Cl 함량이 다르기 때문에 HCl 농도 또한 강하게 의존한다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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