다양한 귀금속 촉매를 이용한 hydrocarbon selective catalytic reduction 반응특성을 조사하였다. 가장 우수한 활성금속은 Pt, 지지체는 활성금속과 지지체간 강한 상호작용에 의하여 $CeO_2$, $TiO_2$였으며, NOx 전환율은 약 55%를 나타내었다. 활성금속으로서 Pd, Rh, Ag 촉매들은 20% 미만의 전환율을 보였으며, 지지체로서 $SiO_2$, $ZrO_2$ 또한 다른 지지체들보다 저조한 활성을 나타내었다. 조업조건에 따른 촉매의 성능을 조사하기 위하여 환원제의 종류, 양, 산소농도, 공간속도에 따른 실험을 수행하였다. 환원제로서 메탄이 프로판보다 우수함을 확인하였고, 메탄/질소 산화물 비가 증가할수록 성능이 우수하였으며, 산소농도가 증가할수록, 그리고 공간속도가 감소할수록 촉매의 성능은 증가함을 확인할 수 있었다.
촉매(Ag/γ-Al2O3) 충진형 유전체 장벽 방전 플라즈마 반응기를 이용한 질소산화물(NOx)의 선택적 촉매 환원을 조사하였다. 촉매 상에서 간헐적으로 플라즈마를 발생시킬 때 NOx의 환원제인 탄화수소가 부분 산화되어 알데하이드류를 생성하였으며, 알데하이드류의 높은 환원력으로 인해 촉매를 단독으로 사용한 경우에 비해 높은 NOx 전환율을 보여주었다. 동일한 운전 조건(온도: 250 ℃; C/N: 8)에서 비교한 NOx 저감 효율은 탄화수소(n-헵테인), 프로피온알데하이드, 뷰티르알데하이드에 대해 각각 47.5%, 92%, 96%로 나타났으며, 알데하이드류의 높은 질소산화물 환원 성능이 확인되었다. 간헐적 플라즈마 발생시 적정 조건을 파악하기 위하여, 고전압 on/off 주기를 0.5~3 min으로 조절하였고, 연속적인 플라즈마 발생의 경우와 동일한 에너지밀도에서 NOx 저감 성능을 비교하였다. 고전압을 2 min 간격으로 on/off 하여 간헐적으로 플라즈마를 생성시켰을 때 연속적인 플라즈마 발생 대비 가장 높은 질소산화물 저감 효율이 얻어졌다. 동일한 에너지밀도에서도 간헐적 플라즈마 방전의 경우가 연속 플라즈마에 비해 높은 NOx 저감 효율을 보이는 것은, 탄화수소가 분해되어 생성되는 알데하이드류 등의 중간생성물들이 NOx 저감 반응에 보다 효율적으로 이용되었기 때문이다.
선택적 환원 촉매(SCR : Selective Catalytic Reduction) 시스템은 대기오염을 예방하기 위한 배기가스 처리장치 중 하나이다. 본 연구에서는 전산유체역학(CFD : Computational Fluid Dynamics)를 사용하여 SCR 시스템 의 효율향상을 위하여 ANSYS-CFX package를 이용하여 점성 유동 해석을 수행하였다. SCR 시스템의 점성 유동 흐름의 전산 유체 역학을 이용하여 시뮬레이션하기 위하여 Navier-Stokes 방정식을 지배방정식으로 사용하였다. CATIA V5를 사용하여 SCR 시스템의 형상을 3D 모델링을 하였고, 암모니아와 배기가스의 혼합 비율을 확인하기 위해 요소수 분사 노즐의 위치를 변경하였다. 요소수 분사 노즐은 배기관의 입구로부터 1/3, 1/2, 2/3에 위치한다. 또한, 분사 노즐의 위치가 배기관 입구의 1/3에 위치할 때 노즐의 분사구수에 따른 효율을 확인하기 위하여 분사구수를 4Hole, 6Hole, 8Hole일 경우를 확인하여 비교하였다. 시뮬레이션의 결과로는 배기관 입구에 가까울수록, 분사구수가 많을수록 효율이 좋아짐을 확인하였다.
In the paper, an approach to the development of the selective catalytic reduction process of NOx is presented. The reduction process can be efficiently controlled using a conventional combination of feed-forward and feed-back control structures. The aim of this paper is to test and verify an approach to the SCR process which is based on an industrial pilot plant of combustion and nitric oxide formation. The systems are based on measurements of a NOx removal ratio and the fuel flow rate, and NH$_3$slip which are usually available as a part of de-NOx control system.
선택적 CO 산화반응(PrOx)을 위한 Ru이 고분산 담지된 $Ru/{\alpha}-Al_2O_3$ 촉매를 증착-침전법(deposition-precipitation)으로 제조하였다. 용액의 pH와 aging 시간에 따른 Ru 입자의 크기 변화와 분산도의 영향을 살펴보았으며 함침법(impregnation)으로 비교 촉매를 제조하였다. 촉매의 특성분석은 BET, TPR, CO-Chemisorption분석을 수행하여 촉매의 비표면적, 환원특성, 분산도를 알 수 있었다. 특성분석결과, 증착-침전법으로 제조한 $Ru/{\alpha}-Al_2O_3$ 촉매가 함침법으로 제조한 촉매에 비해 분산도가 높았으며, pH별 촉매 제조에서는 pH6.5로 제조한 촉매가 22.06%로 가장 높은 분산도를 보였다. 또한, 담체의 비표면적 영향에 따른 Ru 입자의 분산도를 살펴보기 위해 ${\gamma}-Al_2O_3$와 ${\alpha}-Al_2O_3$ 담체를 적용한 결과, 비표면적이 작은 ${\alpha}-Al_2O_3$ 담체 표면에서 Ru 분산도가 ${\gamma}-Al_2O_3$ 담체에 비해 높았다. 이는 기공이 발달하여 비표면적이 넓은 ${\gamma}-Al_2O_3$ 담체는 소량의 Ru을 고분산 담지 시 담체 표면보다는 기공 내에 담지 되는 양이 많아 실제 반응 시 반응에 참여하는 표면 활성 금속양이 적음을 알 수 있다. 특히, 선택적 산화반응과 같이 표면에서 빠른 반응이 일어나는 경우, 기공 내부의 활성금속이 반응에 참여하기 어려워 반응 활성이 낮음을 PrOx 반응실험을 통해 확인할 수 있었다. PrOx test 조건은 GHSV 250000~60000, 온도는 80~200도, 람다값은 2~4로 성능 비교하여 실험 하였다. PrOx의 성능평가 결과 담체를 ${\alpha}-Al_2O_3$를 사용하여 deposition-precipitation방법으로 제조한 pH6.5 촉매에서 $100{\sim}160^{\circ}C$에서 90%의 가장 높은 CO conversion을 가지고 18%의 선택도를 가졌다.
선택적 CO 산화반응(PrOx)에 사용되는 촉매 중 Pt, Ru, Rh 등의 귀금속 계 촉매들은 비귀금속 계 촉매에 비해 활성이 좋은 반면 가격이 비싸다는 경제적인 제한점이 있다. 따라서 소량의 귀금속을 사용하여 높은 활성의 촉매를 제조하고자 활성금속의 고분산 담지 방법에 대한 연구가 이루어지고 있다. 본 연구에서는 담체인 ${\gamma}-Al_2O_3$ 표면에 활성금속인 Pt의 고분산 담지를 위해 증착-침전법(Deposition-precipitation)을 적용하였으며 용액의 pH 변화에 따른 Pt 금속 입자의 분산도에 대한 영향을 살펴보았다. Pt의 함량은 1wt%로 고정하였고 침전제로 NaOH를 사용하여 용액의 pH를 pH 7.5 ~ 10.5로 변화시켰다. 제조된 촉매는 세척 후 $400^{\circ}C$, 3시간 소성 하였다. 제조된 1wt% Pt/$Al_2O_3$ 촉매의 특성분석을 위해 BET, TPR, CO-chemisorption을 수행하였다. PrOx 반응 실험은 GHSV=60,000 $ml/g_{cat}{\cdot}h$, $T=100{\sim}200^{\circ}C$, ${\lambda}$=4 조건에서 수행되었으며 반응 전에 촉매는 $400^{\circ}C$, 3시간 환원 후 사용하였다. 촉매의 특성분석과 PrOx 반응 실험 결과를 통해 촉매가 담체 위에 고분산 되는 최적의 pH를 확인할 수 있었으며, 기존의 함침법으로 제조된 촉매와 성능 비교를 통해 제조방법에 따른 영향을 살펴보았다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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