Synthesis gas was produced by the partial oxidation of methane. For the preparation of catalysts, Ni, known to be active in this reaction and cheap, was used as the active component and $CeO_2$, having high oxygen storage capability and high redox ability, was used as the support. The catalysts were prepared by the impregnation and urea methods. The catalyst prepared by the urea method showed about 11 times higher surface area and finer particle size than that prepared by the impregnation method. The catalysts prepared by the urea method showed higher methane conversion and synthesis gas selectivity than that prepared by the impregnation method. In this reaction, carbon deposition is a problem to be solved, so La was added to the catalyst system to reduce the carbon deposition. TGA analysis results showed that there was 2% carbon deposition with La-added catalysts and 16% with La-free catalysts. It was found that the addition of La decreases the amount of carbon deposition and prevents catalyst deactivation.
We synthesized phase pure CrN having surface areas up to $47m^2/g$ starting from $CrCl_{3}$ with $NH_{3}$. Thermal Gravimetric Analysis coupled with X-ray diffraction was carried out to identify solid state transition temperatures and the phase after each transition. In addition, the BET surface areas, pore size distributions, and crystalline diameters for the synthesized materials were analyzed. Space velocity influenced a little to the surface areas of the prepared materials, while heating rate did not. We believe it is due to the fast removal of reaction by-products from the system. Temperature programmed reduction results revealed that the CrN was hardly passivated by 1% $O_{2}$. Molecular nitrogen was detected from CrN at 700 and $950^{\circ}C$, which may be from lattice nitrogen. In temperature programmed oxidation with heating rate of 10 K/min in flowing air, oxidation started at or higher than $300^{\circ}C$ and resulting $Cr_{2}O_{3}$ phase was observed with XRD at around $800^{\circ}C$. However the oxidation was not completed even at $900^{\circ}C$. CrN catalysts were highly active for n-butane dehydrogenation reaction. Their activity is even higher than that of a commercial $Pt-Sn/Al_{2}O_{3}$ dehydrogenation catalyst in terms of volumetric reaction rate. However, CrN was not active in pyridine hydrodenitrogenation.
Nitrogen in the form of nitrate was electrochemically reduced with different cathode materials including Fe, Ni, Cu, and Zn. Zn cathode shows the greatest electrocatalytic activity on the transformation of nitrate ions into ammonia and the $NO_3^-$ removal efficiency has highest value at pH 8.5. Nitrogen in the form of nitrate was initially reduced into nitrite and sequentially, converted into nitrogen inside $NH_3$. Nitrogen in the form of ammonia was completely removed by the reaction with HOCl.
The effects of sulfur on the catalytic reaction between CO and NO on polycrystalline Pt surface, which is very important in the development of catalyst for automobile exhaust gas control, have been studied using thermal desorption spectrometry(TDS) under ultra-high vacuum(UHV) conditions. Sulfur weakened both the adsorptions of CO and NO by direct site blocking and indirect electronic effect. S(a) desorbing below 800 K gave little effect on reaction activity whereas S(a) desorbing above 800 K, which adsorbs as an atomic state, gave much effect on it. The adsorbed sulfur existed on the surface of platinum in the form of islands, and also reduced the adsorption energies of adsorbates by the long-ranged electronic effect. The platinum catalyst in the reaction between CO and NO was poisoned selectively by S(a), poisoning firstly the active sites of this reaction.
Transactions of the Korean Society of Automotive Engineers
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v.20
no.6
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pp.73-82
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2012
The main and side reactions of the three selective catalytic reduction (SCR) reactions with ammonia over a vanadium-based catalyst have been investigated using synthetic gas mixtures in the temperature range of $170{\sim}590^{\circ}C$. The three SCR reactions are standard SCR with pure NO, fast SCR with an equimolar mixture of NO and $NO_2$, and $NO_2$ SCR with pure $NO_2$. Vanadium based catalyst has no significant activity in NO oxidation to $NO_2$, while it has high activity for $NO_2$ decomposition at high temperatures. The selective catalytic oxidation of ammonia and the formation of nitrous oxide compete with the SCR reactions at the high temperatures. Water strongly inhibits the selective catalytic oxidation of ammonia and the formation of nitrous oxide, thus increasing the selectivity of the SCR reactions. However, the presence of water inhibits the SCR activity, most pronounced at low temperatures. In this study, the experimental results are analyzed by means of a dynamic one-dimensional isothermal heterogeneous plug-flow reactor (PFR) model according to the Eley-Rideal mechanism.
최근 산업구조의 고도화에 따라 다양한 산업분야에서 화석연료 등의 에너지소모가 급증하면서 환경문제의 심각성이 대두되고 있다. 그중 질소산화물(NOx)은 산성비와 광화학 스모그의 원인이 되며 눈과 호흡기를 자극하고 식물을 고사시키는 등 주요 대기오염물질로 규제되고 있다. 이와 관련하여 국제해사기구(IMO)에서는 선박대기오염물질의 배출을 규제하는 규정을 만들었으며, 최근에는 배출규제를 강화하는 등 적극적인 규제활동을 벌이고 있다. 따라서 본 논문에서는 선박배기가스 질소산화물의 배출규제 현황과 배출 규제안에 대응하기 위해 본 연구원에서 연구개발 중인 배기가스 오염물질 저감장치의 선택적 촉매 환원(Selective Catalytic Reduction, SCR)시스템에 관하여 간략히 기술한다.
To alleviate NOx emission, a variety of approaches has been applied. In marine diesels, the application of SCR systems has been considered an effective exhaust aftertreatment method for NOx emission control. Most current SCR systems use a various catalyst for the reaction of ammonia with NOx to form nitrogen and water. In theory, it is possible to achieve 100% NOx if the NH3-to-NOx ratio is 1:1. However, the reaction has a limited non-uniformity of the exhaust gas flow and ammonia concentration distribution. Therefore it is necessary to investigate the optimum flow conditions. In order to achieve uniform flow at monolith front face, we are equipped with a various mixed device. In this paper, it is presented that the mixed devices play an important role improvement of flow patterns and particle distributions of NH3 by numerical simulation.
To alleviate NOx emission, a variety of approaches has been applied. In marine diesels, the application of SCR systems has been considered an effective exhaust aftertreatment method for NOx emission control. Most current SCR systems use a various catalyst for the reaction of ammonia with NOx to form nitrogen and water. In theory, it is possible to achieve 100% NOx if the $NH_3$-to-NOx ratio is 1:1. However, the reaction has a limited non-uniformity of the exhaust gas flow and ammonia concentration distribution. Therefore, it is necessary to investigate the optimum flow conditions. In order to achieve uniform flow at monolith front face, we are equipped with a various mixed devices. In this paper, it is presented that the mixed devices play an important role improvement of flow patterns and particle distributions of $NH_3$ by numerical simulation.
Even traces of CO in the hydrogen-rich feed gas to proton exchange membrane fuel cells (PEMFC) poison the platinum anode electrode and dramatically decrease the power output. In this work, a variety of catalytic materials consisting of $Cu/Ce_xZr_{1-x}O_2$, (x = 0.0-1.0) were synthesised, characterized and tested for CO oxidation and preferential oxidation of CO (PROX). These catalysts prepared by hydrothermal and deposition-precipitation methods. The catalysts were characterized by XRD, XRF, SEM, BET, $N_2O$ titration and oxygen storage capacity (OSC) measurement. The effects of composition of the support and degree of excess oxygen were investigated fur activity and $CO_2$ selectivity with different temperatures. The composition of the support markedly influenced the PROX activity. Among the various $Cu/Ce_xZr_{1-x}O_2$ catalysts having different composition, $Cu/Ce_{0.9}Zr_{0.1}O_2$ and $Cu/Ce_{0.7}Zr_{0.3}O_2$ showed the highest activities (>99%) and selectivities (ca.50%) in the temperature range of $150{\sim}160^{\circ}C$. It was found that by using of $Ce_xZr_{1-x}O_2$ mixed oxide support which possesses a high oxygen storage capacity, oxidation-reduction activity of Cu-based catalyst was improved, which resulted in the increase of catalytic activity and selectivity of CO oxidation in excess $H_2$ environments.
인구의 증가와 급속한 산업화 그리고 편안함을 추구하고자 하는 문명의 이기로 인한 에너지 사용량 증가는 환경오염을 가속화시키는 문제를 유발하고 있어 전 세계적으로 심각한 사회문제로 대두되고 있다. 이에 반해 삶의 질의 향상에 따라 보다 쾌적한 환경에 대한 욕구와 인식의 변화로 환경보호에 대한 관심이 증가하는 추세이며, 이에 따라 각 국의 환경규제는 날로 강화되고 있다. 이러한 환경문제를 해결하기 위한 국제협력이 활발해지면서 무역과 연계된 국제 환경규제가 가속화되고 있으며, 환경선진국은 이러한 환경규제를 무역장벽으로 이용하고 있어 국가의 대외경쟁력에도 직 간접적으로 영향을 미치고 있다. 환경오염물질 중 질소산화물(NOx), 황산화물(SOx), 일산화탄소(CO), 이산화탄소($CO_2$) 및 휘발성유기화합물(VOCs), 다이옥신 그리고 입자상물질(PM)과 같은 대기오염물질은 대기 중으로 쉽게 확산되는 특성에 의해 인접한 지역까지 영향을 미치기 때문에 국제적인 규제대상의 초점이 되고 있으며, 경제협력개발기구(OECD, Organization for Economic Cooperation and Development), 유엔산하 국제해사기구(IMO, International Maritime Organization) 및 국제연소기구협회(CIMAC, International Council on Combustion engines)등 여러 국제기구를 중심으로 각종 규제수단을 개발하여 적용하고 있다. 특히, 국제해사기구(IMO)에서는 선박에서 발생되는 오염물질 등에 대한 규제강화를 위하여 새로운 국제해양오염방지협약(MARPOL)을 채택, 발효하여 그 규제 범위를 넓혀감에 따라 선박에 대한 각종 환경규제가 대폭 강화되고 있어 친환경 선박 및 관련 기술 개발이 활발히 진행 중에 있다. 이 글에서는 선박에서 배출되는 대기오염물질 중 그 자체로도 인체에 유해하며, 산성비, 광화학스모그 등 다양한 환경문제를 유발시키는 대표적인 물질인 질소산화물(NOx)과 질소산화물 배출규제에 대한 대응기술인 선택적촉매환원법(SCR, Selective Catalytic Reduction)과 SCR 탈질시스템에 사용되는 SCR 촉매에 대해 소개하고자 한다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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