문화재 복원을 비롯한 회화용으로 많이 사용되는 녹색 안료 중 천연 무기안료인 석록과 뇌록의 물리적 특성 규명을 위하여 본 연구를 수행하였다. 석록은 Malachite가 주 구성광물이고, 뇌록은 Celadonite가 주 구성광물이다. 본 연구를 위하여 K사(社)의 A등급 석록, B등급 석록, 소성석록의 물리적 특성을 평가하였으며, 이와 비교하기 위하여 J사(社)의 송엽녹청, 소녹청을 평가하였다. 뇌록은 K사(社)의 뇌록을 평가하였다. 석록 및 송엽녹청의 소성 여부는 색도를 제외한 다른 물리적 특성에 큰 영향을 미치지 않는 것으로 판단되며, K사(社)의 석록과 소성석록과의 색차가 J사(社)의 송엽녹청과 소녹청의 색차보다 훨씬 높았다. K사(社)는 녹색도 $+a^*$가 J사(社)보다 가로로 넓게 분포하여 녹색의 다양한 색표현이 가능하다. 뇌록은 색도, 비중, 흡유량 등의 물리적 특성이 석록과는 많은 차이를 보였다. 뇌록의 색도는 $a^*$가 0에 가까이 분포하여 석록에 비하여 무채색에 더 가까웠고, 비중은 석록에 비해 작고, 흡유량은 2배 정도 컸다. 또한 뇌록과 암녹은 비록 구성 물질에 차이가 있어도 물리적 특성이 비슷하여 대체하여 사용 가능 할 것으로 보인다. 본 연구결과를 통하여 천연안료의 물리적 특성을 규명하여 품질기준을 확립하고, 문화재 보존, 복원의 선택적 사용에 대한 기초적인 자료로 활용되길 기대한다.
본 연구에서는 채색문화재에 사용된 녹색안료 석록을 국내 산출 석록원광 및 수입산 석록원광과 비교하여 석록의 산지에 대한 단서를 찾고자 하였다. 이를 위해 채색문화재의 화학적, 광물학적 특성을 휴대용 X선형광(p-XRF), 미소부 X선회절과(micro XRD) 주사전자현미경/에너지분산스펙트로메터(SEM/EDS) 분석으로 규명하였다. 석록에 함유되어 있는 납을 열이온화질량분석기로 분석하여 납동위원소비를 구하였다. 채색문화재 중 단청의 석록에서는 atacamite (or botallackite)와 소량의 brochantite, 불화에서는 이외에 malachite가 동정되었다. 종류를 불문하고 채색문화재에 사용된 석록은 Cu와 Cl로 이루어진 atacamite가 대부분이다. 납동위원소비 분석에서는 채색문화재 내 석록이 Mabuchi가 제안한 동북아에 대한 지역별 구분에서 한국남부지역보다 한국북부지역과 중국북부지역 그리고 일본 것과 유사하다. 국내 산출 녹색광물의 납동위원소비는 채색문화재 내 석록의 분포 안에 속하나 수입산 공작석은 큰 차이를 보였다. 채색문화재 내 석록의 주광물인 atacamite가 한반도 남쪽 광산에서는 매우 드물게 산출되는 것과 납동위원소비 결과를 종합할 때 우리나라 채색문화재에 사용된 석록이 한반도 이남에서 산출되었을 가능성은 적다.
석록(Malachite)과 석청(Azurite)은 대표적인 구리계통 안료이며, 고대부터 벽화에 널리 사용되어왔다. 사찰 등의 벽화는 외부환경에 노출되어 있으므로 대기가스의 영향으로 인해 채색층 손상이 발생될 수 있다. 본 연구에서는 대기가스가 토벽화에 채색된 석록과 석청에 미치는 영향을 파악하기 위하여 의사시편을 제작하고 대기가스($NO_2$, $CO_2$, $SO_2$)에 의한 물질변화 양상을 분석하였다. 실험 결과, 석록과 석청은 $CO_2$와 $SO_2$환경에서 눈에 띄는 변화를 나타내지 않았으나 $NO_2$환경에서는 큰 변화를 보였다. 특히 $NO_2$의 농도가 높아질수록 안료층의 박락현상이 두드러졌으며, 주사전자현미경 상에서는 안료입자에 기공이 형성되면서 더 작은 입자로 부스러지는 현상이 함께 관찰되었다. 또한 $NO_2$환경에 노출시킨 석록의 경우에는 XRD분석에서 새로운 화합물(Rouaite : dicopper(nitrate(V) trihydroxide, $Cu_2(NO_3)(OH)_3$))이 동정되어 $NO_2$가스가 석록과 석청에 대하여 화학적 변화를 동반한 박락 및 변색 현상을 일으킨다는 사실을 확인할 수 있었다.
석록과 석청은 우리나라 전통 채색 문화유산에서 각각 녹색과 청색안료로 사용되어온 전통안료이며, 천연광물인 공작석과 남동석이 원료광물로 알려져 있다. 석록과 석청은 모두 중국, 일본 등지에서 수입된 것으로 알려져 있으며, 일부 청색계열의 안료가 국내에서 산출된 기록이 있으나, 탄산염 광물이 생성되기 어려운 우리나라의 지질환경을 고려하면 가능성은 높지 않다. 무기안료인 석록과 석청의 특성을 파악하기 위해 공작석과 남동석 원료를 확보하고 성분분석을 실시하였으며, 전통제법을 적용하여 안료를 제조하고 특성을 분석하였다. 제조한 석록의 $L^*$ 값은 59-83 정도, $a^*$ 값은 -20 이하로서, 시판제품에 비해 채도가 약간 높았다. 흡유량은 22-29 mL/100 g이고, 은폐력은 99.2 % 이상으로 우수하였다. 석청의 $L^*$ 값은 35-65 범위이고, $b^*$ 값은 -15 이하로서, 시판제품에 비해 상대적으로 채도가 낮았다. 흡유량은 21-26 mL/100 g이며, 석록과 마찬가지로 은폐력이 99.1 % 이상으로 우수하였다. 남동석의 원료광물은 남동석 외에 공작석, 석영 등의 불순물이 함유하고 있으며, 석청 제조 시 혼합된 불순물이 석청안료의 색도, 흡유량 등의 특성에 영향을 미치는 것으로 판단된다.
이 연구에서는 안동 봉정사 영산회괘불도에 대한 비파괴성분 분석과 현미경 관찰을 통해 괘불에 채색된 안료의 화학적 성분 및 채색 기법을 해석하였고 이를 바탕으로 괘불의 화기에 명시되어 있는 채색 재료의 명칭에 대한 화학적 특성을 규명하였다. 백색 안료는 연백, 황색 안료는 석황, 유기염료, 적색 안료는 진사/주, 연단, 대자, 적색 염료을 사용하였으며, 녹색 안료는 석록 또는 녹염동광, 청색 안료는 석청, 쪽, 흑색은 먹을 사용한 것으로 추정된다. 화기에 명시된 안료 이름은 주홍, 중청, 하엽, 황단, 황금 등으로 주홍은 진사(천연) 또는 주(인공), 중청은 석청, 하엽은 석록 또은 녹염동광, 황단은 석황, 황금은 금박인 것을 확인하였다.
전통회화의 변색은 온도, 습도, 빛, 그리고 대기 오염에 의한 각종 화학 물질들과 사용된 무기 안료와의 화학반응에 의해 일어나기도 한다. 본 연구에서는 조선종이라고 불리는 한지에 석록, 석청 무기 안료를 사용해 전통방법으로 시험편을 제작하고, 인위적인 노화시험을 통해 안료와 환경 요인의 상호 작용에 의한 노화과정을 조사하였다. 석청은 XRD 및 TGA 결과로부터 내후성 시험의 습기와 내염수 시험의 염무에 의해 영향을 받는 것을 알 수 있었다. 하지만 석록은 내후성 시험이나 내자외선 시험 중 주로 자외선에 의해 화학적 변화가 일어나는 것을 색차 및 TGA 결과로부터 볼 수 있었다.
본 연구에서는 조선 후기 기록화인 《평안감사향연도》 총 3점 중 <연광정연회도>를 분석하여 채색 재료를 규명했다. 포인트 위주의 분석으로 인해 발생 가능한 문제를 최소화하고자 우선 파장별 이미지를 촬영했다. 엑스선을 통해 먹, 금, 유·무기 안료를 분류했고, 적외선으로 먹과 구리계 안료를 파악했다. 초분광으로는 흑색, 청색, 녹색 재료 중에서 안료와 유기 염료를 구별해냈다. 색상별 선정 지점을 분석하여 백색(연백), 흑색(먹/쪽), 적색(연단+진사), 분홍색(염료), 자주색(염료), 갈색(산화철), 황색(석황/염료), 녹색(석록/석록+염료/쪽)과 청색(석청/연백+쪽/쪽), 자색(쪽+연지), 금색(금박) 등의 재료를 규명했다. 향후 파장별 라이브러리가 확보되면 더 효율적인 분석이 가능할 것으로 기대된다.
중국의 돈황 막고굴 벽화 등 서북지방에서 처음 사용된 copper trihydroxychloride(아타카마이트, 파라타카마이트, 보탈라카이트 등)는 고대부터 동록, 녹염, 염록으로 알려져 왔으며, 중국에서는 석록과 함께 중요 녹색 안료로 사용되어 왔다. 처음에는 천연 광물인 녹염동광이 사용되었지만 5대 이후에는 합성 copper trihydroxychloride가 주로 사용되었다. 중국 문헌에는 동록, 녹염, 염록은 구리 분말, 광명염(염화나트륨), 요사(염화암모늄)을 반응시켜 만드는 것으로 기록되어 있으며, 이렇게 제조된 물질은 copper trihydroxychloride로 분석되었다. 한국에서는 고려시대까지의 회화에서는 발견되지 않았지만, 조선시대 회화(초상화, 산수화, 기록화, 장식화, 불화, 무속화 등)와 건축물 단청의 녹색 안료 분석에서 석록과 함께 중요 녹색 안료로써 사용되었음이 밝혀졌다. 특히 불화, 무속화, 단청, 기타 채색 유물에서는 석록보다 사용 빈도가 높았다. 조선시대에서 사용된 copper trihydroxychloride 안료는 일부 회화의 녹색 안료 분석에서 합성 copper trihydroxychloride가 확인되었지만, 나머지 회화 등의 분석에서는 합성 안료인지 천연 안료인지는 불명확하였다. 문헌과 유물 분석을 통해 조선에서 사용된 copper trihydroxychloride의 안료명은 진한 녹색인 하엽으로 판단되며, 옅은 녹색의 삼록과 함께 주로 사용되었다. 하엽은 조선초(15세기) 중국에서 배워와 처음으로 제조되어 19세기 말까지 계속 제조되었으며, 중국으로부터 수입품도 사용된 것으로 보인다. 중국의 채색 유물의 합성 copper trihydroxychloride 안료와 조선의 합성 copper trihydroxychloride의 입자 특성(어두운 코어를 가진 원형 또는 타원형 입자)이 비슷하였다. 따라서 한국과 중국의 합성 copper trihydroxychloride 안료는 유사한 방법으로 제조된 것으로 추정된다.
사찰의 단청 등 회화에 사용된 적색과 녹색안료에 대해 그 종류를 밝혀내고, 이들의 광물입자 특성을 관찰하여 서로 비교분석하고자 하였다. 성분분석 결과, 적색안료는 진사(Cinnabar)와 석간주(Hematite), 연단(Minium) 등 3가지 종류가 사용된 것으로 확인되었고, 녹색안료는 녹염동광(Atacamite)과 뇌록석(Celadonite) 그리고, 일부 석록(Malachite)이 확인되었다. 이는 사찰별로 독특한 안료를 사용하였다기 보다는 다양한 종류의 안료를 회화의 특성에 맞게 모두 이용하였음을 알 수 있다. 안료의 입자특성에서는 적색안료 중에서 같은 진사라 할지라도 매끄럽거나 길쭉하고 각진모양, 판상 등 자형(hedral) 또는 타형(anhedral)의 다양한 형태를 가지고 있으며, 이는 녹색안료에서도 유사한 패턴을 보였다. 특히 지금까지 안료의 성분과 결정구조분석을 통해 광물을 확인하는 방법이 주로 이용되어왔으나 이에 비해 입자의 형태적 특성을 이용하는 것이 색상과 종류가 유사한 안료 그룹내에서는 이들을 보다 세밀하게 구분할 수 있고, 인자화 하는데 유리한 방법일 수 있을 것으로 판단된다.
이 연구는 위봉사보광명전 백의관음벽화의 보존처리에 앞서 진행되어진 과학적 조사에 관한 결과물로써, 벽체의 입도분포 및 미세구조와 화학성분 그리고 광물 결정상을 분석하였으며, 안료 및 접착매질을 분석하였다. 또한 비파괴진단 방법인 초음파 탐사를 통해 벽화내부에 대한 안정성을 파악하였다. 분석 결과 벽체에 사용된 광물입자들은 중립질 이상의 모래와 세립질 이하 풍화토의 혼합물인 것으로 판단되며, 채색에 사용된 안료는 바탕층은 황토, 백색안료는 호분, 적색계열의 안료는 석간주를 사용하였고 녹색계열은 석록이 사용되었던 것으로 추정된다. 향후 벽화 보존처리에 있어 이와 같은 과학적 분석을 통한 보존처리를 실시한다면, 처리 시 안정성을 높이고 벽화의 보존관리를 위한 기초자료로 활용될 수 있을 것이다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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