청양광산과 서보광산의 광미와 오염된 토양은 5단계 연속추출법을 실시한 후 추출된 중금속 함량을 ICP-AES로 각 단계별로 분석하였다. 청양광산과 서보광산의 광미와 오염된 토양 내 비소와 코발트는 대부분 잔류형태 단계에서 우세하였다. 카드뮴, 구리 및 아연의 경우, 청양광산의 광미는 산화성 형태가 우세한 반면에, 서보광산의 광미는 잔류형태로 안정하였다. 서보광산의 오염된 토양에 함유된 이들 원소는 산화철망간과 수반되었다. 청양광산과 서보광산의 광미 내 함유된 납은 다른 금속에 비해 이온교환형태로 존재하는 함량이 높아 오염 확산의 우려가 있다. 그러나 서보광산의 오염된 토양은 잔류형태로 존재하여 안정하였다.
광미와 오염된 토양에 함유되어 있는 중금속 원소는 존재형태에 따라서 환경에 미치는 영향의 차이가 있다. 그러므로 중금속 원소의 존재형태를 규명하여 물리화학적 환경변화에 따른 중금속의 거동을 예측하고자 Tessier et al. (1979)의 방법을 이용하여 연속추출을 수행하였다. 청양광산과 서보광산의 광미를 비교하면, As와 Co는 두 광산 모두 잔류형태로 안정화되었다. Cd과 Zn은 서보광산의 광미가 청양광산의 광미보다 잔류형태가 더 우세하였다. Pb는 서보광산의 광미가 양이온교환형태로 존재하는 함량이 높고 청양광산의 광미도 양이온교환과 탄산염광물의 형태로 존재하는 함량이 높아 오염 확산의 우려가 있다. 서보광산의 오염된 토양의 경우, As, Co, Cd, Cu및 Zn는 대체로 안정한 형태였으나, Pb는 산화환경에서 불안정한 형태로 존재하였다.
청양 및 서보광산에서 채취한 광미 및 오염된 토양에 대한 산성비를 고려한 용출실험 결과, 아연, 카드뮴 및 망간 pH 6.2-5.8, 철 pH 5.2-3.2, 코발트 pH 4.4-3.2, 구리 pH 3.2-3.0, 납과비소 pH3.0-3.5의 용출조건에서 최초로 각 원소의 용출이 발생하였다. 반응용액의 최종 pH5.0-1.5사이에서 용출되는 중금속은 이온교환형태 및 탄산염광물형태와 수반된 것이 용해된 것이다. 반응용액의 최종 pH1.5이하에서 용출되는 중금속은 철과 밀접하게 수반된 것으로 해석되었다. 청양광산과 서보광산의 광미가 pH2.0이하로 유지되는 경우가 발생한다면, 청양광산은 비소(최대 6,006$\mu\textrm{g}$/g), 아연(최대 2,503$\mu\textrm{g}$/g) 및 납(최대 29,638$\mu\textrm{g}$/g), 서보광산은 납(최대 2,258$\mu\textrm{g}$/g)과 111소(최대 874$\mu\textrm{g}$/g)의 오염확산이 크게 우려되며, 이 결과는 광미에 대한 환경복원이 필요한 것을 지시한다. 서보광산의 오염된 토양은 pH3.0까지의 산성비와 반응하는 경우에는 중금속의 오염확산이 거의 우려되지 않으며, pH3.0이하의 강산 용액과 반응한다면 아연의 오염확산이 우려된다.
산화환경에 노출된 폐광석에 포함되어 있는 황화광물은 산소와 물과의 화학반응을 통한 산화작용을 받게 되고 주변 환경에 유해한 금속원소의 용출이 발생될 것으로 예상된다. 그러나 용해된 금속이온은 침전(precipitation), 공침(coprecipitation), 흡착(adsorption)반응에 의해 수용액으로부터 제거되어 자연적으로 고정화될 수 있다. 이번 연구는 서보광산의 폐광석 내 용해된 중금속원소들의 이동을 제한하는 요인으로서 2차 산화광물의 침전 및 용해된 중금속 원소들의 흡착 가능성을 광물학적으로 연구하였다. (중략)
폐광된 서보광산 주변의 주요 중금속 오염원으로는 폐광석과 과거에 선광을 하였던 시설 부근에 방치되어 있는 광미를 들 수 있다 과거 선광시설 주변에서 채취한 광미에는 황화광물이 다량으로 함유되어 있어 계속 방치되어 있을 경우에는 장마 기간동안 유실되어 하천 퇴적물을 크게 오염시키는 원인이 될 수 있다. 또한, 이 광미에 다량으로 함유되어 있는 황화광물이 산화작용을 받을 경우, 용해된 중금속 원소가 주변 토양 혹은 하천퇴적물 오염의 원인이 될 수 있다. (중략)
EPMA분석결과, 철망간-(산)수산화광물과 결정질 철-(산)수산화광물에서 각각 $0.3-11.0wt.\%$와 $2.1-7.4wt.\%$인 적은 양의 As가 검출되었다. 비정질 철-(산)수산화광물에는 $28-36wt.\%$ 범위의 다량의 As가 인지되었고 $As_2O_5-SO_3-Fe_2O_3$ 다이어그램에 도식한 결과 스코로다이트에 근접하였다. 용해된 As는 철망간-(산)수산화광물과 철-(산)수산화광물에 흡착되고 스코로다이트와 같은 2차광물로 침전되어 저감되고 있었다. 용출실험은 산성환경에서 As와 Fe의 용출특성을 알아보고자 실시하였다. 반응용액의 pH 3과 5에서 용출된 As의 함량은 청양광산의 광미의 경우, 7일 이후에 뚜렷이 증가하였으며(전체 함량의 최대 $2.4\%$), 이는 As를 함유한 2차 광물들의 용해에 인한 것으로 판단된다. 반면에 서보광산의 광미에 함유된 As는 거의 용출되지 않았다(전체 As함량의 $0.0-0.1\%$). pH 1의 용출실험결과, 서보광산과 청양광산의 광미는 각각 $1.1-4.2\%$와 $1.5-14.4\%$의 As가 용출되었으며 As와 Fe는 밀접한 상관관졔가 있는 것이 관찰되었다. 용출실험에서 kinetics 문제는 우기에 As 농도를 증가시킬 수 있는 중요한 요인이 된다. 청양광산의 광미에 함유된 As는 지표수와 지하수의 수질에 악영향을 미칠 수 있다. 반면에 서보광산의 광미의 경우, As의 이동은 2차 광물의 침전과 흡착을 통해서 제어되는 것으로 나타났다.
서보광산의 폐광석에 대한 황화광물의 산화작용과 용해된 금속이온들의 이동을 제한하는 메카니즘을 밝히고자 광물학적 연구를 수행하였다. 광물학적 연구를 위해서 반사현미경 관찰, XRD 분석, SEM/EDS 분석을 실시하였다. 폐광석에 대한 광물학적 연구를 통해 앵글레사이트(anglesite), 코벨라이트(covellite), 침철석(goethite), 자연황(native sulfur), 엔소타이트(nsutite) 등의 2차광물을 확인하였으며, 이들 2차광물은 용해된 비소, 구리, 철, 망간, 납, 아연의 확산을 제어한다. 용해된 비소, 구리, 철, 망간, 납, 아연은 철수산화광물과 망간수산화광물에 흡착되거나 공침되기도 한다. 철수산화광물은 결정도가 낮은 것과 높은 것(침철석)으로 분류된다. 비소는 결정도가 낮은 철수산화광물에서 9∼24 wt.%가 검출되며, 결정도가 더 높은 철수산화광물(침철석 등)에서는 상대적으로 낮은 함량(0.6∼7.7wt.%)이 검출되었다. 이것은 결정도가 낮은 철수산화광물에 흡착되었던 비소가 철수산화광물의 결정도가 높아지면서 비소를 방출하기 때문이거나 비표면적의 차이에 기인한 것으로 해석된다. 폐광석으로부터 용해된 중금속과 미량금속원소들은 침전(Fe, Mn, Cu, Pb), 공침(Fe, Mn) 및 흡착(As, Cu, Pb, Zn) 등의 화학반응을 통하여 다시 고정화됨으로써, 현장에서 자연적으로 정화되고 있다. 이러한 광물학적 연구결과들은 광산 폐기물의 지화학적 환경 영향평가에 이용할 수 있고, 가능한 광산복원 계획을 세우는 데 유용한 자료로 사용될 수 있다.
금강밀과 Dark Northern Spring(DNS)밀의 제분 중 발생하는 기울과 배아로부터 추출한 기름(WBG oil)을 $5^{\circ}C$, 1700 Lux로 12일 동안 광산화시킬때 토코페롤, 카로티노이드, 인지질 함량 변화를 측정하고 이들과 WBG oil의 광산화 관련성을 평가하였다. 토코페롤, 카로티노이드, 인지질은 WBG oil의 광산화 중 분해되었으며 DNS밀 WBG oil이 금강밀 WBG oil에서보다 토코페롤의 분해가 빨랐으나, 카로티노이드와 인지질 분해 속도는 느렸다. WBG oil의 광산화 정도와 산화방지성분의 상관관계는 매우 높았으며 인지질이 WBG oil의 광산화에 가장 큰 영향을 나타내었다. 금강밀 WBG oil에 비해 리놀레산 함량이 낮고 올레산 함량이 높았던 DNS밀 WBG oil은 지방산 조성은 물론 인지질의 높은 함량과 낮은 분해 속도에 기인하여 높은 광산화안정성을 나타내었다. 본 결과는 빛의 존재하에서 DNS밀 WBG oil보다는 금강밀 WBG oil이 토코페롤 source로 사용될 수 있는 가능성을 보여주었다.
전라북도 지방에 분포하는 번암, 동진, 적상 및 북창 광산에서 채취한 납광석광물에 대한 납 동위원소 분석을 실시하였다. 그 결과 광상별로 상당히 다른 납 동위원소 조성을 가짐을 확인하였다. 번암광산, 북창광산 및 동진광산의 납 동위원소값이 형성하는 선형변화는 그 기울기가 매우 급하기 때문에 연대로 해석하기는 곤란하며 이 광상들의 납은 주로 선캠브리아 기저지각과 중생대 화강암질암의 두 종류 단성분들로부터 유래하였을 가능성을 제기하였다. 광상의 형성시 이러한 근원물질들로부터 유래한 납의 혼합비율은 광상마다 상당히 다른 것으로 추정된다. 이는 광화작용시 존재했던 유체의 순환이 매우 국지적인 범위에서 제한적으로 이루어졌기 때문인 것으로 판단된다 동진 광상의 경우는 광상에 배태된 납의 근원이 상당부분 기저지각에서 용출된 것임을 시사하며, 광화작용시 화성암은 운광암으로서보다는 유체의 순환을 야기한 열원으로서 중요한 역할을 담당한 것으로 판단된다.
용출실험 연구는 서보 및 청양광산의 광미와 오염토양이 산성비(pH 5.0∼3.0)또는 강한 산성용액(pH 2.5∼l.0)과 반응하였을 때 용출될 수 있는 중금속의 함량을 예측하기 위하여 실시되었다. pH 5.0∼3.0인 용액에서, pH가 낮아질수록 광미 내 비소, 납, 아연의 용해도는 많이 증가하였다. 반면에 토양에서의 중금속의 용해도는 매우 제한적이었다. 이와 같은 결과로부터 산성비에 의하여 광미 내 납, 비소, 아연은 용출되나, 토양 내 이들 원소들은 고정되어 있음을 알 수 있다. pH 2.5∼l.0인 강한 산성과 반응시에는 pH가 낮아질수록 오염된 토양 내 아연, 카드뮴, 구리의 농도가 급격히 증가하는 반면, 광미 내에서는 납, 비소, 코발트의 용해도가 매우 증가한다 한편, CY4(청양광산)를 제외한 광미 내 아연, 카드뮴 및 구리의 용해도는 매우 낮은 pH(약 pH 1)에서 조차 낮은 용해도를 보여준다. 이것은 불완전 용해 또는 불용성의 광물상의 존재에 기인한다. 따라서 중금속의 용해도는 반응 용액의 pH뿐만 아니라 광미 및 오염토양 내 존재하는 금속의 존재형태에 영향을 받음을 알 수 있다. 반응용액의 pH가 5.0∼3.0인 경우, 광미에 함유된 원소들 간의 상대적인 이동도는 Pb>Zn>Cd)Co=Cu>As이었다. 반응용액의 pH가 2.5∼l.0사이인 경우, 금속원소들의 상대적인 이동도는 오염 토양의 경우 Zn>Cd>Cu≫Co>Pb=As이고, 광미로부터는 Pb≫Zn>Cd>As>Co>Cu이었다. 이러한 연구결과들은 이 지역에서 광산 폐기물의 환경적 영향에 대한 평가를 가능하게 하고, 복원 계획에 대한 유용한 자료로 사용될 수 있다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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