Geotrichum candidum (KCTC 6195)를 이용하여 색도제거를 위한 최적조건은 초기 pH 6, $30^{\circ}C$, glucose 농도 30 g/L이었으며 빛은 세포성장과 색도제거에 영향을 주지 않았다. 한편, 세포성장과 색도제거를 위해서는 세포의 성장원(glucose)이 필수적이었다. 염료의 종류에 따라 색도제거량과 속도는 차이가 있지만 분산염료, 산성염료, 반응염료에 대해 색도제거가 고체배치와 액체배치에서 가능했으며 Acid goange 10 염료의 경우 배양 후 120 시간 후에는 초기 100 ppm에서 91%로, 초기 500ppm에서 84%까지 색도제거되는 것을 알 수 있었다. 색도제거에서 Acid red 1: 19.8%, Acid red 88, 73%, Acid orange 10; 12.1%, Reactive blue 19; 14.6%가 흡착으로 제거되었다. 이로서 효소에 의한 색도제거뿐만 아니라 흡착에 의해 색도제거됨을 알 수 있었다. 2일간 배양하고 glucose를 첨가하여 1일간 추가 배양한 경우 97%까지 색도제거 되었다.
본 연구에서 혐기-호기 공정을 이용한 색도제거 공정에서 호기조는 유기물질의 추가제거와 중간생성물의 분해라는 기존의 역할 뿐 아니라, 색도의 추가제거도 담당한다는 사료되었다. 혐기-호기공정을 이용하여 dye를 제거하는 공정에서 호기조는 활성슬러지보다 생물막 공정으로 운전하는 것이 색도제거에 유리하다고 사료되었다.
본 연구에서는 염색폐수의 색도제거 기전을 미생물 floc에의 물리 화학적 흡착과 미생물의 대사에 의한 생물학적 제거의 두 가지로 분류하였다. 색도제거의 반응 조건, 즉 혐기/호기 조건, cosubstrate의 종류와 주입량 등을 회분식 실험에 의해 규명하고, 활성슬러지와 비활성슬러지의 biosorption 실험을 통하여 색도제거 기전을 확인하였다. 염색폐수의 색도는 호기조건과 혐기조건에서 각각 102 ${\Delta}$unit/g MLSS, 123 ${\Delta}$unit/g MLSS가 제거되어 혐기조건에서의 제거율이 높았으며, 유기물은 호기조건에서 82 $mg{\Delta}$COD/gMLSS, 혐기조건에서 75 $mg{\Delta}$COD/gMLSS 제거되어 호기조건에서 제거율이 더 높게 나타났다. Cosubstrate로서 실폐수인 가정하수와 acetate를 이용하여 주입량에 따른 염색폐수의 제거능을 분석한 결과, cosubsrate의 주입에 따라 색도 및 유기물 제거량이 증가함을 확인하였으며 가정하수보다는 acetate가 색도제거에 있어서 더 효율적인 cosubstrate임을 알 수 있었다. 활성슬러지와 멸균된 비활성슬러지를 이용한 색도제거 실험 결과. 비활성슬러지의 색도제거량은 가정하수의 주입에 따라 $20.3{\sim}37.3$${\Delta}$unit/g MLSS, 활성슬러지는 $102.0{\sim}159.0$${\Delta}$unit/g MLSS로 나타났다. 또한 반응 초기에는 물리 화학적 흡착이 우세하였으나 시간이 지나면서 생물대사 작용에 의한 제거가 증가하는 경향을 보였으며, cosubstrate의 주입에 따른 미생물의 대사에 의한 제거분율이 증가하는 것으로 분석되었고, 이는 호흡율 측정결과와도 그 경향이 일치하였다.
축산폐수, 침출수 등의 고농도 폐수를 생물학적으로 처리할 경우 최종 방류수는 강한 색도를 띠며 고분자량의 유기물질을 다량 함유한다. 이는 생물학적으로 분해하기 어려운 유기성 복합체와 생화학적 반응에 의한 중간생성물로 색도를 띠는 천연유기물질(NOM)을 포함한다. 생물학적 처리수의 색도는 심미적인 불안감, 방류수역의 수질오염 및 공중보건상의 잠재적 위해성을 갖는다. 또한, 수자원 이용측면에서 정수처리공정에서의 약품투입량 증가와 특히, 소독부산물 생성이라는 잠재적 문제점이 뒤따른다. 따라서 이러한 문제점을 해소하기 위한 생물학적 2차 처리수의 후속처리가 요구되며, 실제로 난분해성 유기물과 색도를 제거하기 위한 흡착, 막 분리, 고급산화(AOP) 및 화학적 응집 등의 물리-화학적 공정에 대한 연구가 수행되어왔다. 특히, 화학적 응집은 무기응집제 또는 고분자중합체(Polymer)를 이용하여 콜로이드성 입자와 색도를 띠는 난분해성 유기물을 전기적 불안정화를 유도함으로서 흡착 및 응집과정을 통해 제거하는 공정으로 많은 연구자들에 의해 연구되어왔다. 그러나 난분해성 유기물과 색도제거는 대상원수의 성상과 화학적 특성 등에 따라 각각의 제거효율과 최적 운전조건이 상이하게 나타난다. 화학적 응집공정은 비교적 높은 제거효율을 보이지만, 운전 및 유지관리의 기술적 어려움, 경제적 비효율성 등으로 인하여 적용에 어려움을 겪고 있는 실정이다. 본 논문에서는 생물학적 혐기-호기성 공정에서 방류되는 축산폐수의 2차 처리수를 대상으로 화학적 응집에 의한 색도 및 난분해성 유기물의 제거거동을 고찰하였다. 대상 처리수의 $TCOD_{Cr}$ 농도는 평균 410 mg/L인 반면, $BOD_5$는 7-15 mg/L 범위로 난분해성 유기물을 다량 함유하고 있음을 알 수 있었다. 이에 황산알루미늄(Aluminium sulfate; $Al_2(SO_4){\cdot}14H_2O$)과 염화철(ferric chloride)의 무기응집제를 이용하여 자 테스트(jar test)를 수행한 결과, 동일한 응집제 주입량에서 염화철의 유기물 제거 효율이 높은 것으로 나타났다. 황산알루미늄과 염화철의 경우 각각의 응집제 주입율 5.85mM에서 89%, 7.03mM에서 97.5%의 최대 유기물 제거효율을 보여주었으며, 이 때 최종 pH는 4.0-5.6 범위이었다. 한편, 대상 원수 내의 콜로이드성 입자 또는 용존성 유기물의 작용기(functional group)는 일반적으로 음으로 하전 되어 있어 응집에 의해 잘 제거되지 않는 특성을 가지고 있다. 따라서 과량의 응집제를 주입하여 다가의 양이온성 금속염을 흡착시켜 전기적으로 중화시키고, 생성된 침전성 수화물 내에 포획 또는 여과시켜 제거하게 된다. 이 때, 금속염 수화종의 전하밀도가 응집효율에 영향을 주는 것으로 알려져 있는데, 다가의 양이온은 전기적 이중층(Double layer) 압축에 의한 불안정화를 향상시킬 수 있기 때문에다. 또한, 2가 금속염은 색도유발물질과 흡착하여 humate 또는 fulvate 등의 착화합물(complex)을 형성시켜 응집효율을 향상시킬 수 있다. 따라서 본 연구에서는 생물학적 2차 처리수의 화학적 응집처리에 있어서 알루미늄염 등의 다가이온 첨가가 응집에 미치는 영향을 관찰하고, 후속되는 플록형성 및 침전공정에 의한 제거효율을 비교, 평가함으로써 2차 처리수로부터 난분해성 유기물과 색도를 보다 효과적이고 경제적으로 제거할 수 있는 최적인자를 도출하고자 하였다.
두가지 처리방법을 연계처리하여 실험한 결과 펜톤산화를 전처리로 적용하여 실험한 경우가 COD와 Color의 제거면에서 더 높은 처리효율을 보이고 있으며 본 연구의 실험 목적인 RFP상의 수질기준을 만족하였다. 배출수 수질 기준이 강화된 RFP상의 수질기준을 만족하기 위한 고도산화방법의 연계처리방법 중 오존산화와 펜톤산화를 조합한 결과 유기물과 색도를 고루 제거하는 펜톤산화를 전처리 공정으로 적용하고 유기물의 제거보다는 색도제거에 더 효율적인 오존처리 공정을 후처리로 둔 조합공정이 더 적합한 것으로 판단된다.
반월공단의 염색폐수와 염료폐수를 균원시료로 하여 반응성 염료의 색도제거능이 나타난 13종의 균주를 분리하고, 산소농도에 따른 영향을 살펴보기 위하여 교반에 따른 색도제거율을 살펴 본 결과, 교반을 진행하지 않은 경우 효율이 더 높은 효율을 얻을 수 있었다. 또한, 5가지 반응성 염료 (reactive blue 19, reactive blue 21, reactive red 180, reactive red 195, reactive yellow 145)를 가지고 색도제거 실험을 진행한 결과 2종의 균주가 높은 효율을 보였다. 이 2종의 균주를 동정한 결과 Bacillus anthracis와 Bacillus cereus로 판명되었다. 최적 조건을 살펴보기 위하여 온도와 초기 pH 영향에 따른 색도 제거율을 알아보기 위하여 실험을 진행한 결과 35$^{\circ}C$, pH 7에서 높은 색도제거율을 보였다. 또한 탄소원과 질소원에 따른 영향을 살펴보기 위하여 Bacillus anthracis로 실험한 결과 glucose, yeast extract를 사용한 경우 89%의 높은 색도 제거율을 얻을 수 있었다. 이러한 결과로 미루어 볼 때 분리된 두 균주는 염색폐수의 색도제거에 효과적인 균주라고 사료된다.
본 연구는 염색폐수 처리공정에서 발생하는 슬러지 및 색도제거에 관한 연구로 응집제가 색도제거에 미치는 영향에 대한 상관성을 규명하는데 목적이 있다. 이를 위해 실제공정에서 배출되는 염색폐수를 대상으로 응집조건에 따른 특성을 분석하였다. 응집제로 $FeCl_3$, $FeSO_4$, $Al_2(SO_4)_3$를 사용하였으며, 실험에 사용된 염색폐수의 BOD, COD, pH, 그리고 색도의 평균값은 각각 800 mg/L, 600 mg/L, 9.7, 182 이었다. 실험결과에 의하면 응집제의 농도가 335~2000 mg/L 이고 NaOH의 농도가 500 mg/L인 조건에서 응집제로 $FeCl_3$를 사용하였을 때 색도제거효과가 가장 우수하였다. 색도제거효과는 폐수의 pH와 응집제의 농도에 따라 결정된다고 할 수 있다.
$TiO_2$를 이용한 활성오니처리방류수의 탈색효과를 알아보고자 용량이 10$\ell$인 원통형의 시험용 pilot plant에 유속을 분당 8$\ell$로 하여 $TiO_2$첨가량, $H_2O_2$ 첨가량, UV Intensity, pH 등에 대하여 최적처리조건 구명시험을 수행하였으며 그 결과는 다음과 같다. 1. $TiO_2$를 넣지 않은 경우와 4.0g/$\ell$넣은 경우 빛의 투과율이 낮아 처리 6시간에 색도 제거율이 가장 낮았으며, $TiO_2$를 1.0g/$\ell$를 넣은 시험에서 6시간에 59.7%의 색도 제거율을 보였으며 2.0g/$\ell$에서 52.5%의 색도 제거율을 보였다. 2. pH를 5.0으로 조정한 시험구에서 처리 전색도가 655cu 이었으나 처리 1시간 후 240cu로 63.4%의 색도 제거율을 보였다. 처리 5시간 후에는 146cu로 77.7%의 색도 제거효율을 보여 가장 높은 처리효율을 보였다. 3. 산화물질인 $H_2O_2$를 주입한 농도가 높을수록 ORP는 놀은 경향이었으며, 색도 제거율은 $H_2O_2$가 200mg/$\ell$일 때 가장 높았는데, 3시간 처리 후 41.7%, 6시간 처리 후 52.5%의 색도 제거 효율을 보였다. 4. UV 365nm에서 처리 6시간에 29.4%의 색도 제거 효율을 보인데 비하여 UV 254nm에서는 50.1%의 색도 제거율을 보여 UV 254nm가 색도 제거효율이 더 높았다.
HUE05-1는 Bjerkandera adusta와 87.7% 정도만이 유사도를 갖고 있는 다른 새로운 종의 색도제거능력이 있는 균주로 판별되었으며, RO 16, RB 19, RB 49, RY 145, AO 10, AV 43, AB 350, DB 106등의 8가지 염료에 대하여 우수한 색도제거효과를 보였다.
고체배양을 통해 10종의 균주 중에서 선별된 고활성 균주인 T. versicolor KCTC 16781은 100 mg/L의 6가지 염료(reactive blue 19, reactive blue 49, reactive black 5, acid black 52, reactive orange 16, and acid violet 43)를 15일 이내에 효율적으로 분해하였다. T. versicolor KCTC 16781은 액체배양에서 반응 2-3일 이내에 6가지 염료의 색도를 100% 제거시켰으며, 배양 초기에 빠른 속도로 효소를 생산하여 높은 활성을 보였다. 이로 인해 색도제거 속도가 기존의 연구에 보고된 결과들보다 우수함을 입증하였다. 서로 다른 종류의 염료분해 실험에서, 효소활성이 반응 초기에 작은 차이를 보였지만, 최대 효소활성에 도달한 후의 값이 2.0$\pm$0.5 U/mL의 범위에 들어 염료의 종류에 관계없이 비슷한 범위의 활성을 보이는 것을 확인할 수 있었다. 염료의 색도제거가 완벽하게 이루어진 후에도 효소활성은 감소하지 않았으며, 배양 말기까지 2.0 U/mL 이상의 효소활성을 유지하여 고농도의 염료를 제거할 수 있는 가능성을 보였다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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