본 논문은 액중 이온교환수 발생장치 내에 양${\cdot}$음이온교환격막을 중심으로 불평등전계를 형성할 수 있는 사선빗살형 전극을 설치하였다. 그리고 정극성과 부극성의 펄스전압을 인가하여 펄스전압의 극성변화에 의한 산화환원전위 변화가 이온교환수 발생장치 내에서 발생된 용존산소량에 미치는 영향을 비교 검토하였다. 실험결과, 이온교환수 발생장치 내에 인가된 펄스전압의 극성변화와 전기비저항의 차에 의한 산화환원전위 및 용존산소농도 변화를 관찰할 수 있었다. 그리고 인가된 펄스전압의 극성변화와 전기 비저항 차에 의한 전위변화가 용존산소농도를 증가시켜 액중에서 고농도의 이온들을 생성시킴을 알 수 있었다.
사용후핵연료 차세대 관리공정의 주된 단위 공정인 전기 환원에 의한 금속 전환 공정에서의 핵종 거동 및 분포에 관한 기초 연구의 일환으로 고방열성 핵종인 알카리, 알카리토 금속 산화물들의 고온 용융염에서의 전기 화학적 특성을 측정 분석함으로서 전기 환원 공정에서의 거동을 예상하였다. LiCl-$Li_2O$ 용융염계에서 Cs, Sr 및 Ba은 Li 보다 높은 진위에서 환원되며 환원 전위는 서로 근접해 있는 것으로 측정되었다. 이에 따라 사용후핵연료의 전기 환원 과정에 Li 환원을 매개로 한 반응 메카니즘에 저해를 일으키지 않을 것으로 예측되었다. 알카리, 알카리토 금속의 환원조건에서 공정이 운전될 경우 자유에너지 변화의 계산을 통해 알자리, 알카리토 금속이 용융염으로 재순환됨을 확인 하였으며 전류 범위에 따른 금속 원소의 농도 변화를 측정하여 알카리, 알카리토 금속의 물질 전달에 대한 전류의 영향을 평가하였다.
균일계수 산화환원 적정에 있어서의 전위의 적정분율에 따른 변화을 나타내는 정확한 방정식을 얻었다. 이 방정식은 정정곡선이 시약의 농도에 무관계함을 알려준다. 또한 전위차적정범위 종말점의 예민도는 반전지의 기준전위의 차는 몰론, 각 반반응에 관여하는 전자수에 따라 심한 영향을 받음을 알려준다. 적정곡선의 변곡점이 당량점과 일치하지 않음을 증명하였다. 또한 적정단계에 따른 반응의 완결도를 평형상수식을 토대로 하여 해석하였다. 이 결과는 산화환원 이외의 평형에도 적용된다.
고체전해질 $RbAg_4I_5$의 단결정을 키워서 온도에 따른 전기전도율의 변화를 퍼텐티오메트릭 4-전극방법으로 측정하고 $Ag/RbAg_4I_5$, 계면에 대한 전기화학적 성질을 순환전압전류법으로 조사하였다. 25$^{\circ}C$에서 단결정의 비전기전도율은 $0.284\pm0.003 ohm^{-1}cm^{-1}이었고 \;Ag^+$이온의 이동에 대하여 계산된 활성화에너지는 1.70kcal/mol로서 다결정 시료에 대한 값들과 거의 일치하였다. 순환전압전류법 실험결과 은 기준전극에 대한 전위 0볼트 이하에서는 은 전극에서 $Ag^+$ 이온의 가역적환원이 일어났고 +0.67볼트 이상의 전위에서 요오드화 이온이 산화되어 요오드가 유리되었다. 은의 산화 전위에서 은 전극은 작은 양극전류만을 나타내었으나 환원전위에서 은 전극의 표면에 환원 석출된 은은 다시 양극 전위로 돌아갈 때 아주 큰 산화전류를 나타내었다.
퇴적물로부터 오염물질 용출은 상등수 수질에 많은 영향을 미친다. 본 연구에서는 pH와 산화환원전위에 따른 상등수 및 퇴적물의 인 존재형태의 변화를 관찰하였다. 상등수가 순환되어 호기성 상태를 유지하는 경우, 성층현상으로 인하여 혐기성을 띠는 경우, 퇴적물 상부에 모래 캡핑이 포설된 상태에서 혐기성을 띠는 경우 등 3가지 경우를 가정하여 상등수의 인 형태별 농도를 측정하였다. 퇴적물에서 인 용출은 상등수가 산성일 경우 증가하였으며, 캡핑은 인 용출량을 저감시키고, $PO_4-P$의 용출을 지연시키는 효과가 있는 것으로 나타났다. 상등수와 퇴적물이 혐기성일 때 상등수의 pe/pH가 인이 apatite 상태로 안정하게 존해하는 범위에서 상등수의 인농도는 감소하여 일정한 농도를 나타냈다. 세개의 칼럼에서 최종 평균 인 농도는 순환칼럼에서 0.223 mg/L, 비순환칼럼에서 0.342 mg/L, 캡핑칼럼에서 0.184 mg/L로 캡핑된 칼럼에서 가장 낮게 나타났다. 성층현상에 의해 수질이 악화될 수 있는 호소에 캡핑을 활용할 경우 퇴적물에 의해서 상등수의 인 농도를 감소할 수 있을 것으로 기대된다.
미분해 유기물이 다량 존재하는 매립초기에 발생되는 침출수는 미생물에 의한 혐기성 소화가 진행됨에 따라 침출수중의 유황성분이 유황환원세균 등에 의해 황화물이온으로 환원되고, 이것이 금속이온의 양보다 과잉으로 많을 경우 sol화된 금속황화물이 되어 침출수를 검은색으로 변색시킴을 알 수 있었으며, 이들은 검은색의 입자상 물질을 형성하여 침전물을 생성함을 알 수 있었다. 따라서 이와 같은 침출수 처리를 위해 과잉의 황화물이온을 당량이상의 금속이온과 반응시킨다면 부동태화시킬 수 있다는 향후의 경제적 효율적인 처리를 위한 중요한 가능성을 확인할 수 있었다.
티타늄 금속판을 공기산화와 수증기 산화하여 만든 $TiO_{2-x}$ 박막을 전극으로 사용하여 1M NaOH 용액에서 전기화학적 성질을 연구하였다. 순환 전압 전류법에 의한 산소의 환원전위는 SCE에 대해 -0.9 ∼ -1.0 V 근처에서 나타났으며 이들 반응은 전체적으로 비가역적으로 진행되었다. 수증기 산화법에 의해 제조된 $TiO_{2-x}$ 전극들의 전기화학적 성질들은 공기 산화법에 의해 제조된 것과 다르게 나타났으며 900$^{\circ}$이상의 온도에서 제조된 전극들은 단결정 $TiO_2$ 전극들의 전기화학적 성질과 비슷하였다. $TiO_{2-x} $전극에서 산소위 환원전위는 flat band 전위보다 더 양전위 쪽에서 나타났으며 pH 증가에 따라 60mV/pH 정도 감소되었다.
폐광산으로부터 발생하는 산성광산배수는 인근의 물환경과 토양환경을 오염시킴으로써 사람에게 건강상 유해성을 간접적으로 나타내는 오염원이다. 본 연구에서는 45일간의 연속용출실험을 통해 폐광산 인근 토양에 함유된 As, Mn 및 Zn의 용출 및 흡착반응을 명확히 밝혔다. 용출 및 흡착반응에는 용액의 pH와 산화환원전위가 함께 작용하여 물환경내에서의 중금속류의 화학적 존재형태를 지배하고 이것이 용출 및 흡착반응에 영향을 미치는 것으로 나타났다. 그러나 매우 가까운 위치에서 시료를 채수한다 하더라도 함유되어 있는 중금속의 수준은 매우 다를 뿐 만 아니라 산화환원상태도 상이함을 알 수 있었다. 따라서 폐광산 및 광산주변의 토양으로부터 발생하는 산성배수가 미치는 환경오염의 영향을 평가하기 위해서는 pH뿐 만 아니라 산화환원상태도 함께 고려되어야 한다. 또한 경과시간에 따른 용출 및 흡착반응을 고찰하면서 적절한 산성배수의 관리를 시행한다면, 보다 경제적인 해결방안을 모색하는데 기여할 수 있을 것으로 기대한다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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