튜명전극소재의 개발로 21세기에 디스플레이를 비롯한 응용제품들이 폭발적으로 증가했다고 해도 과언은 아니다. 특히, 광학적, 전기적 특성과 밀접한 관련이 있는 디스플레이, 터치패널 및 솔라셀 등에서 투명전극의 역할은 절대적이다. 한편, 최근에 투명전극소지에 이어 투명산화물반도체 소재가 디스플레이구동소자로 큰 관심을 끌고 있다. 즉, 산화물반도체 기반의 트랜지스터는 TFT-LCD의 대형화 및 고속화, AMOLED의 고집적화를 비롯하여, 저온 공정용 플렉시블 디스플레이의 구동소자로 주목받고 있는 것이다. 이에, 본 Tutorial에서는 ETRI에서 개발해온 투명 산화물 전자소자와 그와 관련된 TCO 기술을 집중적으로 다룰 것이다.
최근 디스플레이 기술은 급속도로 발전해 가고 있다. 정보화 기술의 발전으로 언제 어디서나 쉽게 정보를 얻을 수 있는 유비쿼터스 시대로 접근하고 있으며, 휴대가 간편하고 이동성을 가진 휴대용 기기가 인기를 끌고 있다. 이에 따라 더 얇고 더 가벼우며 휴대하기 쉬운 디스플레이가 요구 되고 있고, 더 나아가 떨어뜨려도 깨지지 않고 유연하며, 디자인 변형이 자유로우며, 때론 종이처럼 접거나 휘어지거나 두루마리처럼 말을 수 있는 이른바 "플렉서블 디스플레이"에 대한 필요성이 점점 대두되고 있다. 이러한 첨단 디스플레이의 핵심 소자 중 하나는 산화물 박막 트랜지스터 이다. 산화물 반도체는 넓은 밴드갭을 가지고 가시광선 영역에서 투명하며, 높은 이동도를 가지고 있어 차세대 평판디스플레이, 투명디스플레이 및 플렉서블 디스플레이용 박막트랜지스터(TFT)를 위한 채널층으로써 광범위하게 연구되고 있다. 하지만 현재 대부분의 산화물 박막 트랜지스터 제조 공정은 고온에서의 열처리를 필요로 한다. 고온에서의 열처리 공정은 산화물 박막의 제조 공정 단가를 증가시키는 문제점이 있으며, 산화물 박막이 형성되는 기판의 녹는점이 낮은 경우에는 상기 기판의 변형을 가져오므로(예를 들면, 플라스틱 기판, 섬유 기재 등), 상기 산화물 박막이 적용되는 기판의 종류에 제한이 생기는 문제점이 있었다. 이에 플렉시블 디스플레이 등을 위해서는 저온공정이 필수로 선행 되어야 한다. 산화물 TFT는 당초, ZnO계의 재료가 연구되었지만 2004년 말에 Hosono 그룹이 Nature지에 "IGZO (In, Ga, Zn, O)"을 사용한 TFT를 보고한 이후 IGZO, IZO, ISZO, IYZO, HIZO와 같은 투명 산화물반도체가 TFT의 채널물질로써 많이 거론되고 있다. 그 중에서 인듐갈륨 산화물(IGO)는 삼성분계 n-형 산화물 반도체이고, 채널 이동성이 좋고 광투과도가 우수해 투명 TFT에 매우 유용하게 사용할 수 있다. 이 실험에서 우리는 인듐갈륨 산화물 박막 및 트랜지스터 특성 연구를 진행하였다. 인듐갈륨 산화물 박막은 상온에서 rf-magnetron sputtering법을 사용하여 산소분압 1~10%에서 증착 되었다. 증착된 인듐갈륨 산화물 박막은 cubic $In_2O_3$ 다결정으로 나타났으며, 2차상은 관찰 되지 않았다. 산소분압이 10%에서 1%로 변함에 따라 박막의 전도도는 $2.65{\times}10^{-6}S/cm$에서 5.38S/cm 범위에서 조절되었으며, 이를 바탕으로 인듐갈륨 박막을 active층으로 사용하는 bottom gate 구조의 박막트랜지스터를 제작 하였다. 인듐갈륨산화물 박막트랜지스터는 산소분압 10%에서 on/off 비 ${\sim}10^8$, field-effect mobility $24cm^2/V{\cdot}S$를 나타내며 상온에서 플렉서블용 고 이동도 소자 제작의 가능성을 보여준다.
기존에 디스플레이 적용을 위한 TFT의 채널 영역에 널리 이용되고 있는 산화물 반도체의 밴드갭은 약 3.3eV이다. 현재 밴드갭을 증가시키기 위한 연구가 널리 진행 중이며, Mg등의 도핑을 통해 증가시키는 방법이 있다. 기본 sputtering 공정을 이용한 Eg 증가에 대한 연구가 없지만, 이번 연구에서는 가스비, 파워 등의 기본 공정 가변을 통하여 밴드갭 증가와 이를 이용한 광학적 및 전기적 특성을 비교 분석하였다.
최근 NAND flash memory는 높은 집적성과 데이터의 비휘발성, 낮은 소비전력, 간단한 입, 출력 등의 장점들로 인해 핸드폰, MP3, USB 등의 휴대용 저장 장치 및 노트북 시장에서 많이 이용되어 왔다. 특히, 최근에는 smart watch, wearable device등과 같은 차세대 디스플레이 소자에 대한 관심이 증가함에 따라 유연하고 투명한 메모리 소자에 대한 연구가 다양하게 진행되고 있다. 대표적인 플래시 메모리 소자의 구조로 charge trapping type flash memory (CTF)가 있다. CTF 메모리 소자는 trap layer의 trap site를 이용하여 메모리 동작을 하는 소자이다. 하지만 작은 window의 크기, trap site의 열화로 인해 메모리 특성이 나빠지는 문제점 등이 있다. 따라서 최근, trap layer에 다양한 물질을 적용하여 CTF 소자의 문제점을 해결하고자 하는 연구들이 진행되고 있다. 특히, 산화물 반도체인 zinc oxide (ZnO)를 trap layer로 하는 CTF 메모리 소자가 최근 몇몇 보고 되었다. 산화물 반도체인 ZnO는 n-type 반도체이며, shallow와 deep trap site를 동시에 가지고 있는 독특한 물질이다. 이 특성으로 인해 메모리 소자의 programming 시에는 deep trap site에 charging이 일어나고, erasing 시에는 shallow trap site에 캐리어들이 쉽게 공급되면서 deep trap site에 갇혀있던 charge가 쉽게 de-trapped 된다는 장점을 가지고 있다. 따라서, 본 실험에서는 산화물 반도체인 ZnO를 trap layer로 하는 CTF 소자의 메모리 특성을 확인하기 위해 간단한 구조인 metal-oxide capacitor (MOSCAP)구조로 제작하여 메모리 특성을 평가하였다. 먼저, RCA cleaning 처리된 n-Si bulk 기판 위에 tunnel layer인 SiO2 5 nm를 rf sputter로 증착한 후 furnace 장비를 이용하여 forming gas annealing을 $450^{\circ}C$에서 실시하였다. 그 후 ZnO를 20 nm, SiO2를 30 nm rf sputter로 증착한 후, 상부전극을 E-beam evaporator 장비를 사용하여 Al 150 nm를 증착하였다. 제작된 소자의 신뢰성 및 내구성 평가를 위해 상온에서 retention과 endurance 측정을 진행하였다. 상온에서의 endurance 측정결과 1000 cycles에서 약 19.08%의 charge loss를 보였으며, Retention 측정결과, 10년 후 약 33.57%의 charge loss를 보여 좋은 메모리 특성을 가지는 것을 확인하였다. 본 실험 결과를 바탕으로, 차세대 메모리 시장에서 trap layer 물질로 산화물 반도체를 사용하는 CTF의 연구 및 계발, 활용가치가 높을 것으로 기대된다.
반도체 제조공정과 미세가공 기술을 이용하여 $300^{\circ}C$의 동작온도에서 약 60 mW의 전력소모를 갖는 산화물 반도체 박막 가스센서 어레이를 제조하였다. 멤브레인의 우수한 열적 절연은 $0.1\mum\; 두께의\; Si_3N_4와\; 1\mum$ 두께의 PSG의 이중 층에 의한 것으로, 각각 LPCVD(저압화학 기상증착)와 APCVD(대기압 화학 기상증착)에 의해 제조되었다. 센서 어레이의 4가지 산화물 반도체 박막 감지물질로는 1 wt.% Pd가 도핑된 $SnO_2,\; 6 we.% A1_2O_3$가 도핑된 ZnO, $WO_3$, ZnO를 이용하였으며,4가지 감지물질의 베이스라인 저항은 $300^{\circ}C$ 에서 3일 동안의 에이징을 거친 후 안정됨을 보였다. 제조된 초소형 산화물 반도체 박막 가스센서 어레이는 여러 가지 가스의 노출 시 유용한 저항 변화를 나타내었으며 감도는 감지 물질에 강하게 의존함을 알 수 있었다.
반도체 제조공정과 미세가공 기술을 이용하여 30$0^{\circ}C$의 동작온도에서 약 60㎽의 전력소모를 갖는 산화물 반도체 박막 가스센서 어레이를 제조하였다. 멤브레인의 우수한 열적 절연은 0.1$\mu\textrm{m}$ 두께의 Si$_3$N$_4$와 1$\mu\textrm{m}$ 두께의 PSG의 이중 층에 의한 것으로, 각각 LPCVD(저압화학 기상증착)와 APCVD(대기압 화학 기상증착)에 의해 제조되었다. 센서 어레이의 4가지 산화물 반도체 박막 감지물질로는 1wt.%Pd가 도핑된 SnO$_2$, 6wt.% $Al_2$O$_3$가 도핑된 ZnO, WO$_3$, ZnO를 이용하였으며, 제조된 초소형 산화물 반도체 박막 가스센서 어레이는 여러 가지 가스의 노출시 유용한 저항 변화를 나타내었고 감도는 감지 물질에 강하게 의존함을 알 수 있었다. 센서 소자의 공정 수율을 증진시키기 위하여 히터 부위를 함몰하는 공정 방법을 취하였으며, 그 결과 월등한 수율 개선을 도모할 수 있었다.
Zn 기반 산화물 반도체는 기존의 비정질 Si에 비해 저온공정에도 불구하고 높은 이동도, 투명하다는 장점으로 인해 차세대 디스플레이용 백플레인 소자로 주목받고 있다. 산화물 트랜지스터는 우수한 소자특성을 보여주고 있지만, 온도, 빛, 그리고 게이트 바이어스 스트레스에 의한 문턱전압의 불안정성이 문제의 문제를 해결해야한다. 산화물 반도체의 문턱전압의 불안정성은 유전체와 채널층의 계면 혹은 채널에서의 charge trap, photo-generated carrier, ads-/desorption of molecular 등의 원인으로 보고되고 있어, 고신뢰성의 산화물 채널층을 성장하기 위한 노력이 이루어지고 있다. 최근, 산화물 트랜지스터의 다양한 조건에서의 문턱전압의 불안정성을 해결하기 위해 산화물의 주된 결함으로 일컬어지고 있는 산소결핍을 억제하기 위해 성장공정의 제어 그리고, 산소와의 높은 binding energy를 같은 Al, Hf, Si 등과 같은 원소를 첨가하여 향상된 소자의 특성이 보고되고 있지만, 줄어든 산소공공으로 인해 이동도가 저하되는 문제점이 야기되고 있다. 이러한 문제점을 해결하기 위해, 최근에는 Buried layer의 삽입 혹은 bi-channel 등과 같은 방안들이 제안되고 있다. 본 연구는 atomic layer deposition을 이용하여 AZO bureid layer가 적용된 ZnO 트랜지스터의 특성과 안정성에 대한 연구를 하였다. 다결정 ZnO 채널은 유전체와의 계면에 많은 interface trap density로 인해 positive gate bias stress에 의한 문턱전압의 불안정성을 보였지만, AZO층이 적용된 ZnO 트랜지스터는 줄어든 interface trap density로 인해 향산된 stability를 보였다.
사람들은 대부분의 시간을 실내에서 보내고 있으며, 실내에 존재하는 유해가스는 미량의 농도에도 불구하고 심각한 질환을 일으킬 수 있다. 금속산화물 반도체 가스센서는 감도가 우수하고, 구조가 간단하며, 초소형화가 가능한 장점이 있어 고가의 대형 장비를 사용하지 않고 실내 유해가스를 측정하는 데 효과적으로 이용될 수 있다. 본 기고문에서는 금속산화물 반도체를 이용한 가스 센서의 검지 원리를 고찰하고, 나노 구조 조절, 마이크로 리액터 및 이중층 구조를 이용한 가스 개질 등 실내 유해가스 측정을 위한 다양한 센서 설계방법을 소개하고자 한다.
훌륭한 전기적 특성을 갖는 ZnO 기반의 산화물 반도체 박막트랜지스터(TFT)는 AMOLEDs에 적용될 수 있다. 하지만 이러한 장점에도 불구하고 산화물 반도체 TFT소자에 전압이 인가되었을 때 문턱 전압이 이동하게 되는 안정성 문제를 갖는다. 따라서 이를 해결하기 위한 연구가 널리 진행 되고 있다. 본 연구소에서는 고압 분위기 열처리를 통해 안정성의 원인으로 작용할 수 있는 산소공공(Oxygen vacancy)을 감소시키는 연구를 진행하였다. 산화물 반도체 TFT소자의 안정성을 향상시키는 대표적인 분위기 열처리로는 산소 고압 열처리(HPA)가 있으며, 또한 H2O 기체를 사용한 열처리를 통해 TFT소자의 안정성을 높일 수 있다는 연구 결과가 보고된 바 있다. 본 연구에서는 IGZO TFT소자에 H2O보다 더 큰 반응성을 갖는 산화제인 H2O2 기체를 사용한 HPA를 통해 positive bias stress(PBS) 및 negative bias illumination stress(NBIS) 조건에서 안정성이 향상됨을 확인하였고 이를 H2O 기체를 사용한 경우와 비교하였다. 그 결과 H2O2 기체를 산화제로 사용할 때 기존 H2O 기체에 비해 효과적인 PBS 및 NBIS 신뢰성 개선을 확인하였다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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