최근 고해상도 디스플레이가 주목받으면서 기존 비정질 실리콘(a-Si)을 대체할 수 있는 재료에 관한 연구가 활발히 진행되고 있다. a-Si의 경우 간단한 공정 과정, 적은 생산비용, 대면적화가 가능하다는 장점이 있지만 전자 이동도가 매우 낮은 단점이 있다. 반면, 산화물 반도체는 비정질 상태에서 전자 이동도가 높으며 큰 밴드갭을 가지고 있어 투명한 특성을 나타낼 뿐만 아니라, 저온공정이 가능하여 기판의 제한이 없는 장점을 가지고 있다. 대표적으로 가장 널리 연구되고 있는 산화물 반도체는 a-IGZO(amorphous indium-gallium-zinc oxide)이다. 그러나 InZnO(IZO) 기반의 산화물 반도체에서 carrier suppressor 역할을 하는 Ga(gallium)은 수요에 대한 공급이 원활하지 못하여 비싸다는 단점이 있다. 그러므로 경제적이면서 a-IGZO와 유사한 전기적 특성을 나타낼 수 있는 suppressor 물질이 필요하다. 따라서 본 연구에서는 IZO 기반의 산화물 반도체에서 Ga을 Hf(hafnium), Zr(zirconium), Si(silicon)으로 대체하여 용액증착(solution-deposition) 공정으로 각각의 채널층을 형성한 back-gate type의 박막 트랜지스터(thin-film transistor, TFT) 소자를 제작하였다. 용액증착 공정은 물질의 비율을 자유롭게 조절할 수 있고, 대기압의 조건에서도 공정이 가능하기 때문에 짧은 공정시간과 저비용의 장점이 있다. 제작된 소자는 p-type Si 위에 게이트 절연막으로 100 nm의 열산화막이 성장된 기판을 사용하였다. 표준 RCA 클리닝 후에 각 solution 물질을 spin coating 방식으로 증착하였다. 이후, photolithography, develop, wet etching의 과정을 거쳐 채널층 패턴을 형성하였다. 또한, 산화물 반도체의 전기적 특성을 향상시키기 위해서 후속 열처리 과정(post deposition annealing, PDA)은 필수적이다. CTA 방식은 높은 열처리 온도와 긴 열처리 시간의 단점이 있다. 따라서, 본 연구에서는 $100^{\circ}C$ 이하의 낮은 온도와 짧은 열처리 시간의 장점을 가지는 MWI (microwave irradiation)를 후속 열처리로 진행하였다. 그 결과, 각 물질로 구현된 소자들은 기존 a-IGZO와 비교하여 적은 양의 carrier suppressor로도 우수한 전기적 특성 및 안정성을 얻을 수 있었다. 따라서, Si, Hf, Zr 기반의 산화물 반도체는 기존의 Ga을 대체하여 저비용으로 디스플레이를 구현할 수 있는 IZO 기반 재료로 기대된다.
산화물 반도체의 비정상적 전류-전압 특성을 조사하였고, 그 전류-전압 특성을 산화물 반도체 가스센서에 적용하여 히터없이 감지막의 자기발열 메커니즘에 의해 환원성 가스를 검지하는 새로운 방법을 제시하였다. 평면 구조의 후막 가스센서는 WO3가 도핑된 SnO2 산화물 반도체를 이용하여 스크린 프린팅 방법으로 제조하였다. 감지막에 공급된 전압은 감지막의 발열을 초래하고 이 센서에 가스가 노출될 경우, 가스 감지막 표면의 재 반응에 의하여 전류는 급격히 변화하고 이로써 가스를 검지 할 수 있게 되었다. 이 가스 검지 구조의 가장 특이하고 매력적인 면은 검지를 위해 모든 산화물 반도체 가스센서가 가지고 있어야 하는 히터가 필요 없다는 것이다. 이 새로운 감지 방법을 C2H5OH 가스검지에 적용시켜 보았다.
박막 트랜지스터(TFT: Thin-Film-Transistor)는 미래 산업에 여러 가지로 사용 가능한 소자이기 때문에, 많은 연구가 진행되고 있고 그 성능이 계속 향상되고 있다. 특히, 평판 디스플레이인 AMLCD, AMOLED, 전자 종이 등이 모두 유리 혹은 플라스틱 기판에 향성된 TFT 어레이를 이용하고 있다. 현재 상업화에 응용되는 TFT는 비정질 실리콘과 저온 다결정 실리콘이며, 유기반도체 및 산화물 반도체 TFTs에 대한 연구가 매우 활발히 진행되고 있다. 본 발표에서는 산화물 반도체 TFT와 유기 반도체 TFT 기술 및 AMOLED에의 응용 기술 이슈에 대해 논의할 예정이다.
최근 투명 산화물 반도체(TOS: Transparent Oxide Semiconductor)중에 비정질 산화물 반도체(amorphous oxide semiconductor)를 이용한 트랜지스터 연구가 활발히 진행되고 있다. 비정질 산화물 반도체는 박막 트렌지스터 소자의 Active Layer으로 사용할 수 있다. 본 연구는 RF magnetron sputtering법으로 유리기판 위에 IGZO박막을 증착하였다. 박막 증착 조건은 초기 압력 $3.0{\times}10^{-6}$ Torr, 증착 압력 20 mTorr, 반응가스 Ar 50 sccm, RF power 30w, 증착 온도는 실온으로 고정하였으며, 공정변수로 증착 시간을 변화시키며 IGZO박막을 증착하였다. IGZO 타겟은 $In_2O_3$, $Ga_2O_3$, ZnO 분말을 각각 1:1:1 mol% 조성비로 혼합하여 소결한 타겟을 사용하였다. XRD 분석결과에 따라서 Bragg's 법칙을 만족하는 피크가 나타나지 않는 비정질 구조임을 확인할 수 있었다. 가시광 영역에서(450~700 nm) 모든 박막은 90% 이상 투과도를 나타내었다. 증착시간이 증가할수록 밴드갭이 감소하는 것을 확인하였다. 증착시간이 5분인 경우 캐리어 농도는 $2.2{\times}10^{19}$$cm^{-3}$, 이동도는 7.5 $cm^2/V-s$, 비저항은 $3.8{\times}10^{-2}{\Omega}$-cm의 반도체 특성을 나타냈고, 박막 트렌지스터 소자의 Active Layer으로 사용할 수 있다.
본 실험에서 $SiO_2$, $SiN_x$ 게이트 절연막에 따른 ITZO 산화물 반도체 트랜지스터를 제작하여, 온도변화에 따라 전달 특성 변화를 측정하여 열에 대한 소자의 안정성을 비교, 분석하였다. 온도가 증가함에 따라 carrier가 증가하는 온도 의존성을 보이며, 이로 인해 Ioff가 증가하였다. multiple-trapping 모델을 적용하여, 이동도 증가와 문턱 전압이 감소를 확인하였다. 또한 M-N rule을 적용하여 $SiO_2$, $SiN_x$ 게이트 절연막을 가진 ITZO 산화물 박막 트랜지스터의 활성화 에너지를 추출하고, sub-threshold 지역에서 활성화 에너지의 변화량이 $SiO_2$, SiNX 각각 0.37 eV/V, 0.24 eV/V로 차이를 통해 $SiN_x$ 게이트 절연체를 가진 ITZO 산화물 반도체 트랜지스터의 이동도와 문턱 전압의 변화가 더 컸음을 확인하였다.
투명 산화물 반도체로 가장 널리 사용되는 산화아연 반도체의 온도 증가에 따른 비정상적인 비저항의 감소를 보고 한다. 이는 직류 마그네트론 스퍼터링 시스템을 이용하여 연구를 진행하였으며, 공정 변수 중 압력 가변만 진행하였다. 상온에서의 전류 전압 곡선을 바탕으로 온도 증가에 따른 전류-전압 곡선 해석, 결정성 확인을 위하여 XRD 장비를 이용하였으며, 화학적인 조성 확인을 위해 EDS 장비를 이용하였다. 이를 통해 아연과 산소의 비율, (100) 결정성 방향 등의 결과를 통해 온도 증가에 따른 비정상적인 전기적 비저항 감소에 대한 현상을 확인하였다.
최근, 비정질 산화물 반도체를 이용한 TFT는 투명성, 유연성, 저비용, 저온공정이 가능하기 때문에 차세대 flat-panel 디스플레이의 back-plane TFT로써 다양한 방면에서 연구되고 있다. 산화물 반도체 In-Zn-O-시스템에서는 Gallium (Ga)을 suppressor로 사용한 a-In-Ga-Zn-O (a-IGZO) 뿐만 아니라, Magnesium (Mg), Hafnium (Hf), Tin (Sn), Zirconium (Zr) 등의 다양한 물질이 연구되었다. 그 중 Silicon (Si)은 Ga, Hf, Sn, Zr, Mg과 같은 suppressor에 비해 구하기 쉬우며 가격적인 측면에서도 저렴하다는 장점이 있다. solution 공정으로 제작한 산화물 반도체 TFT는 진공 시스템을 사용한 공정보다 공정시간이 짧고, 저비용, 대면적화가 가능하다는 장점이 있다. 하지만, 투명하고 유연한 device를 제작하기 위해서는 저온 공정과 low thermal budget은 필수적이다. 이러한 측면에서 MWI (Microwave Irradiation)는 저온공정이 가능하며, 짧은 공정 시간에도 불구하고 IZO 시스템의 산화물 반도체의 전기적 특성 향상을 기대할 수 있는 효율 적인 열처리 방법이다. 본 연구에서는 In-Zn-O 시스템의 TFT에서 silicon (Si)를 Suppressor로 사용한 a-Si-In-Zn-O (SIZO) TFT를 제작하여 두 가지 열처리 방법을 사용하여 TFT의 전기적 특성을 확인하였다. 첫 번째 방법은 Box Furnace를 사용하여 N2 분위기에서 $600^{\circ}C$의 온도로 30분간 열처리 하였으며, 두 번째는 MWI를 사용하여 1800 W 출력 (약 $100^{\circ}C$)에 2분간 열처리 하였다. MWI 열처리는 Box Furnace 열처리에 비해 저온 공정 및 짧은 시간에도 불구하고 향상된 전기적 특성을 확인 할 수 있었다.
광 전환 효율에 관여하는 $TiO_2$와 같은 반도체 산화물은 염료 감응 태양전지(Dye-sensitized solar cell, DSSC)의 주요 요소이며, 효율을 개선하기 위해 서로 다른 반도체 산화물을 혼합하여 Pastes를 제조해 사용하는 연구가 이루어지고 있다. 본 연구에서는 $TiO_2-Nb_2O_5$ 혼합 반도체 산화물을 제조하여 염료 감응 태양전지의 특성을 분석하였다. 혼합 반도체 산화물이 광 전환 효율에 미치는 전기적인 특성을 분석하기 위해서 $Nb_2O_5$을 서로 다른 비율로 첨가하여 태양전지를 제작하였다. 이에 $Nb_2O_5$가 첨가됨에 따라 전해질과의 접촉에 의한 재결합 현상보다 전도성이 겅화되어 태양전지의 단락 전류, 개방전압, 변환 효율 등이 개선되는 것을 확인하였다.
최근 산화물 반도체 기반의 박막 트랜지스터에 대한 연구가 활발히 진행되고 있으며 이는 공간 점유와 시각적 제약을 해소하려는 시장의 요구에 의해 주도되고 있다. 특히, 2004년 Hosono 그룹에서 비정질 InGaZnO (IGZO) 박막을 이용한 TFT소자 제작을 발표하고 우수한 특성을 확인한 후 산화물 TFT 소자기술에 대한 전 세계적인 연구개발의 계기가 마련되었다. 그러나 다성분계 화합물로 이루어진 산화물 반도체의 경우 복잡한 성분 조합과 조절이 어렵고, 장비의 제약으로 인해 상업화에 어려움을 겪고 있다. 따라서 이성분계 물질인 산화아연의 경우 아직까지 상업화 이점이 남아있으며, 우수한 전기적 성질과 광학적 장점이 있기에 그 가능성은 더욱 커지고 있다. 그럼에도 불구하고 산화아연계 박막 트랜지스터의 경우 바이어스에 의해 동작전압이 이동하는 DC신뢰성의 문제점이 남아 있고, 이를 해결하기 위해 안정적인 절연막 또는 보호막을 도입하려는 연구가 많이 시도되고 있다. 본 연구에서는 산화아연기반의 박막 트랜지스터에 Hf이온을 도핑하여 DC 신뢰성을 향상시키는 연구를 진행하였다. Bottom gate 형식의 HfZnO TFT를 제작하였고 전이 특성을 살펴본 결과 Hf의 함량이 늘어날수록 이동도는 감소하는 경향이 나타났다. 또한 Hf의 미량 도핑에도 불구하고 산소결핍에 의한 결함 생성을 억제하여 DC신뢰성이 상당히 향상되었으며, 이는 특히 산화물 반도체와 절연막 사이의 결함을 억제하여 생긴 결과로 생각된다.
최근 반도체 시장에서는 저비용으로 고성능 박막 트랜지스터(TFT)를 제작하기 위한 다양한 기술들이 연구되고 있다. 먼저, 재료적인 측면에서는 비정질 상태에서도 높은 이동도와 가시광선 영역에서 투명한 특성을 가지는 산화물 반도체가 기존의 비정질 실리콘이나 저온 폴리실리콘을 대체하여 차세대 디스플레이의 구동소자용 재료로 많은 주목받고 있다. 또한, 공정적인 측면에서는 기존의 진공장비를 이용하는 PVD나 CVD가 아닌 대기압 상태에서 이루어지는 용액 공정이 저비용 및 대면적화에 유리하고 프리커서의 제조와 박막의 증착이 간단하다는 장점을 가지기 때문에 활발한 연구가 이루어지고 있다. 특히 산화물 반도체 중에서도 indium-gallium-zinc oxide (IGZO)는 비교적 뛰어난 이동도와 안정성을 나타내기 때문에 많은 연구가 진행되고 있지만, 산화물 반도체 기반의 박막 트랜지스터가 가지는 문제점 중의 하나인 문턱전압의 불안정성으로 인하여 상용화에 어려움을 겪고 있다. 따라서, 본 연구에서는 기존의 산화물 반도체의 불안정한 문턱전압의 문제점을 해결하기 위해 마이크로웨이브 열처리를 적용하였다. 또한, 기존의 IGZO에서 suppressor 역할을 하는 값비싼 갈륨(Ga) 대신, 저렴한 지르코늄(Zr)과 하프늄(Hf)을 각각 적용시켜 용액 공정 기반의 Zr-In-Zn-O (ZIZO) 및 Hf-In-Zn-O (HIZO) TFT를 제작하여 시간에 따른 문턱 전압의 변화를 비교 및 분석하였다. TFT 소자는 p-Si 위에 습식산화를 통하여 100 nm 두께의 $SiO_2$가 열적으로 성장된 기판 위에 제작되었다. 표준 RCA 세정을 진행하여 표면의 오염 및 자연 산화막을 제거한 후, Ga, Zr, Hf 각각 suppressor로 사용한 IGZO, ZIZO, HIZO 프리커서를 이용하여 박막을 형성시켰다. 그 후 소스/드레인 전극 형성을 위해 e-beam evaporator를 이용하여 Ti/Al을 5/120 nm의 두께로 증착하였다. 마지막으로, 후속 열처리로써 마이크로웨이브와 퍼니스 열처리를 진행하였다. 그 결과, 기존의 퍼니스 열처리와 비교하여 마이크로웨이브 열처리된 IGZO, ZIZO 및 HIZO 박막 트랜지스터는 모두 뛰어난 안정성을 나타냄을 확인하였다. 결론적으로, 본 연구에서 제안된 마이크로웨이브 열처리된 용액공정 기반의 ZIZO와 HIZO 박막 트랜지스터는 추후 디스플레이 산업에서 IGZO 박막 트랜지스터를 대체할 수 있는 저비용 고성능 트랜지스터로 적용될 것으로 기대된다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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