고온 용융염 전해환원 공정은 후행핵연료 주기의 대안 공정인 파이로공정의 산화물 사용후핵연료의 확대를 위해 필수적인 공정이다. 사용후핵연료는 다성분 산화물로 이루어져 있으며 각 산화물은 전해환원 공정에서 화학적 특성에 따라 산소를 잃게 된다. 본 연구에서는 건식분말화 공정 이후 전해환원 반응기에 도입되는 사용후핵연료 조성을 기준으로 각 금속-산소 시스템을 독립적인 이상고용체로 가정하여 전해환원 반응거동을 계산하였다. 전해환원을 Li의 환원과 이어지는 Li과의 화학반응의 결합으로 산정하여 U을 비롯한 금속 환원 거동을 계산하였다. 계산결과 대부분의 산화물들은 전해환원 공정에 의해 금속으로 전환되는 것으로 예상되었다. 란타나이드 원소들의 경우 $Li_2O$의 농도가 낮아지면 금속 전환율이 높아지나 대부분 산화물로 존재하는 것으로 나타났다. 추가적으로 $U_3O_8$의 전해환원 거동에 대해 Li의 확산과 Li과의 화학반응을 고려하여 반실험적 모델이 제시되었다. 실험데이터를 활용하여 매개변수를 결정하였으며 시간에 대한 환원율 및 전류에 대한 99.9% 환원 시간을 계산하였다.
식품의 안전성 평가를 위한 기초자료로서 각종 활성산소 소거제 및 환원제를 사용하여 식품성분간의 상호반응에 의하여 당의 분해로 생성되는 저분자 카르보닐 화합물의 돌연변이원성과 그 억제기구를 검토하였다. 그 결과, 카르보닐화합물의 돌연변이원성은 glyceraldehyde 등의 ${\alpha}-hydroxycarbonyl$ 화합물보다 glyoxal등의 ${\alpha}-dicarbonyl$ 화합물이 큰 것으로 나타났으며, 그 중에서 methyl glyoxal이 가장 큰 것으로 밝혀졌다. 각종 활성산소 소거제 및 환원제의 돌연변이원성 억제작용은 cysteine, glutathione 및 sodium bisulfite의 억제작용이 큰 것으로 나타나 이들 카르보닐화합물의 돌연변이원성은 주로 산화에 의해 생성되는 일중항산소$(^1O_2)$ 및 그 자체의 반응성에 크게 기인하는 것으로 밝혀졌다. 또한, 이들 카르보닐화합물의 돌연변이원성은 첨가된 활성산소 소거제에 의하여 카르보닐화합물의 자동산화로 생성된 일중항산소, 수산라디칼, 과산화수소 및 superoxide anion 등의 소거 및 환원제에 의하여 카르보닐화합물의 반응성의 소실로 인하여 억제되는 것으로 생각된다. 한편, 공시한 각 활성산소 소거제 및 환원제 단독으로는 돌연변이원성이 없는 것으로 나타났다.
어떤 관점에서 유황은 산소와 비슷한 화학적 성질을 가진다. 만일 태고의 지구상의 대기에 산소가 축적되기 전에 어떤 종류의 혐기성 생물이 존재하였다면 유황은 매우 중요한 역할을 담당하였을 것으로 생각된다. 오늘날 존재하는 소위'유황박테리아'는 아마도 유화수소($H{_2}S$)가 풍부했던 태고의 대기에서 존재했던 생물체의 초기 형태일지도 모른다. 뿐만아니라 오늘날의 고등 동식물에서도 각종 유황을 함유하는 화합물들(특히-SH기를 함유하는 화합물)은 각종 산화-환원 반응에 조효소로서 중요한 기능을 수행하고 있다.
퍼클로레이트 이온($ClO_4^-$)는 자연적으로 혹은 인공적으로 만들어지며 퍼클로릭산이나 암모늄 퍼클로레이트나, 포타슘 퍼클로레이트 혹은 소듐퍼클로레이트 염의 형태로 존재하며, 물에 아주 잘 녹고, 끓여도 제거되지 않으며, 활성 탄소와 같은 광물에도 흡착 되지 않는 성질로 인해, 기존 물리적인 정수 방법으로는 제거하기 어렵다. 또한 우리 몸에 흡수되면, 요오드가 갑상선에 흡수되는 작용을 방해하여 갑상선 기능장애를 초래한다. 이러한 퍼클로레이트 이온의 제거방법으로는 이온교환법이나 생물학적 방법 등이 개발되어져 있으나, 제거 시스템에 이동 및 안전한 농도까지 제거 등의 문제점으로 인한 퍼클로레이트 이온을 환원시키는 촉매 환원 반응에 의한 퍼클로레이트 이온 제거 기술 개발이 필요하다. 이런 촉매 환원에 필요한 수소 환원제를 발생시키기 위해서, 본 연구에서는 Carbon felt 위에 DC magnetron sputtering에 의한 thin film $TiO_2$과 regine을 이용한 powder $TiO_2$ 시편을 제작하였다. 이렇게 제작 된 $TiO_2$/Carbon felt의 미세구조 및 특성은 XRD, SEM, UV-vis-NIR 등을 통하여 분석하였다. UV 조사에 의해 $TiO_2$/Carbon felt 시편의 산소와 수소 발생과 DC bias의 걸어주었을 때 산소와 수소 발생 차이 등을 비교하였고, 이에 따른 퍼클로 레이트 이온의 분해 영향을 알아보았다.
본 연구에서는 수소분위기 내 사염화타이타늄의 마그네슘 열환원을 이용한 수소화타이타늄 분말 합성 과정 중 온도 및 소결 조건에 따른 분말 특성 변화를 조사하였다. 수소화타이타늄 생성에 미치는 온도의 영향을 검토하기 위해 1023~1123 K의 1 atm 수소분위기에서 약 30 분간 사염화타이타늄과 마그네슘을 반응시켰다. 환원반응 후 생성된 수소화타이타늄 분말의 소결이 진행되도록 0~120 분간 환원반응 온도를 유지시켰으며, 반응 종료 후 회수된 생성물의 산소농도를 분석하였다. 실험결과, 1023 K에서는 TiH1.924 이 생성되었으나, 1073K 및 1123 K에서는 TiH1.924와 TiH1.5의 혼합물이 생성되었다. 또한, 반응온도가 높을수록 생성된 수소화타이타늄 분말의 수소농도는 감소하였다. 반응온도 및 소결시간이 증가할수록 분말의 산소농도는 감소하였으며, 이는 분말의 비표면적 감소에 기인하였다. 반응온도 1073 K 및 소결시간 120 분 실험조건에서 최저 산소농도 0.246 mass%인 TiH1.924와 TiH1.5의 혼합물이 제조되었다.
페라이트를 이용한 $CO_2$분해 반응에서 부분 산화로 CO와 $H_2$의 제조가 가능한 C $H_4$를 사용하여 CuF $e_2$$O_4$와 NiF $e_2$$O_4$를 환원시킨 후, 환원된 페라이트를 이용하여 $CO_2$분해 반응 연구를 진행하였다. C $H_4$와 페라이트의 환원 반응에서, $700^{\circ}C$부터 $H_2$와 CO가 생성되었으며, 80$0^{\circ}C$까지의 반응에서 페라이트는 산소부족형 철산화물(Fe $O_{1-{\delta}}$(0$\leq$$\delta$$\leq$1))과 금속 Cu와 Ni의 혼합물 상태로 환원되었다. 환원된 페라이트를 이용한 $CO_2$분해 반응에서, 환원된 CuF $e_2$$O_4$와 NiF $e_2$$O_4$보다 높은 반응성을 나타내면서 더 많은 양의 $CO_2$를 분해하였다 이 반응에서 $CO_2$분해는 산소부족형 철산화물의 산화에 의해서만 일어났고, 치환된 2가 양이온은 산화되지 않은 금속 상태로 존재하였다. 이와 같은 결과를 통하여 C $H_4$를 이용하여 페라이트를 환원시킨 후, $CO_2$를 분해하는 공정은 $H_2$와 CO 같은 유용한 가스 제조는 물론 이를 이용하여 $CO_2$도 분해할 수 있는 활용가치가 매우 높은 공정으로 평가된다.
본 연구에서는 염소계화합물로 오염된 토양 및 지하수의 효율적인 처리방안으로 산화망간을 이용한 염소계화합물의 환원분해반응을 유도하였다. 기존의 펜톤반응은 산성 pH에서 효율적이며 고농도의 과산화수소를 소모하는데 비하여, 산화망간/과산화수소 시스템에서는중성 pH에서 낮은 과산화수소 농도($\leq$294mM)로도 효율적인 CT의 분해율을 보였으며 pH가 증가함에 따라 CT의 분해율도 증가하였다. 또한 산화망간 농도의 증가율에 비하여 CT의 분해율은 그다지 높은 증가율을 보이지 않았으며, 이는 반응시 발생하는 산소의 생성율이 증가하기 때문으로 보여지며 발생하는 산소가 산화망간표면과 과산화수소의 접촉빈도를 감소시키기 때문에 일어나는 현상으로 여겨진다. 이러한 연구결과는 난분해성물질인 염소계화합물로 오염된 토양 및 지하수의 복원 시 토양의 pH완충효과 때문에 전통적인 펜톤반응을 적용하기 어려운 반면 산화망간으로 촉매화된 펜톤유사반응은 매우 효과적이며 경제적인 처리 방안이 될 수 있음을 보여주고 있다.
DMFC(direct methanol fuel cell)는 액체연료의 이동과 저장의 용이성 때문에 이동용 장치를 위한 전원공급 장치로서 오랫동안 관심을 받아왔다. 하지만 methanol crossover는 DMFC의 상용화 이전에 해결해야 할 문제이다. 이를 위해 많은 분야에서 연구가 진행되고 있고, 그중에서 methanol에 저항성을 가진 촉매의 개발에 활발히 연구가 진행되고 있다. 본 연구에서는, 표연개질 된 PtCo/C 촉매를 사용하여 메탄올에 저항성을 가진 촉매를 합성하였다. 합성된 촉매의 size와 morphology를 알아보기 위해 transmission electron microscopy (TEM)를 사용하였다. 또한 methanol 존재 하에 산소환원반응의 activity를 알아보기 위해 Rotating ring disk electrode(RRDE) test를 하였고, MEA를 제작하여 full cell test도 병행하였다.
본 연구에서는 수정된 폴리올법에 의해 합성된 백금-이트륨 및 백금-니켈 합금 촉매들의 성능 및 특성 평가를 진행하였다. 그렇게 합성된 합금 촉매들은 고분자전해질연료전지의 공기극 촉매로 사용되며 그 촉매들의 산소환원반응성 및 연료전지의 전기적 성능이 측정되고 상업적으로 사용되는 백금 촉매와 해당하는 결과들이 비교되었다. 성능 및 특성 비교를 위해, 백금 합금 촉매들의 입자크기와 분포는 투과전자현미경에 의해 관측되었고 활성표면적은 반복주사 전압-전류법에 의해 측정되었으며 그들의 산소환원반응성 및 연료전지의 전기적 성능은 회전원판 및 회전-고리 원판전극을 이용한 선형주사 전압-전류법 및 완전지 테스트를 통해 평가되었다. 그 결과 백금 합금 촉매들의 구조적 특성인 입자크기 및 분포 및 활성표면적은 상용 백금 촉매와 그 특성이 비슷하였다. 촉매들의 산소환원반응성의 경우에도 백금 합금 촉매들은 상용 백금 촉매와 비슷하거나 더 나은 반파장전위, 속도론적 전류밀도, 산소분자당 전이되는 전자수, 과산화수소 생성율을 나타내었다. 촉매의 구조적 특성 및 산소환원반응성에 입각해서 완전지 성능을 평가했을 때, 백금 합금 촉매들은 상용백금 촉매보다 더 우수한 0.6 V에서 전류밀도 및 최대출력밀도 값을 나타내었다. 이를 토대로 수정된 폴리올법에 의해 합성된 백금 합금 촉매들은 상용백금 촉매보다 비슷하거나 우수한 산소환원반응성 및 완전지 성능을 가질 수 있음을 제시하였다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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