본 연구에서는 경수로 사용후핵연료로부터 핵연료 물질(예: 차세대형 원자로의 연료)로 재사용할 수 있는 우라늄과 초우라늄원소군(TRU)을 분리, 회수하기 위한 파이로 처리공정(pyroprocess) 시설의 개념설계연구를 수행하였다. 이 시설의 목적은 공학적 실증시험을 통하여 상용 규모의 확대(scale-up) 자료를 확보하는 것과 운전 경험을 쌓을 수 있도록 하자는 것이고 그 용량은 비교적 작은 공학적 규모인 20 kg HM/batch 로 설정하였다. 처리 대상 핵연료로는 경수로의 전형적인 핵연료 형태인 3.5 % 농축우라늄, 35,000 MWd/tU 그리고 5년 냉각시킨 경수로 사용후핵연료를 선택하였다. 본 개념설계연구에서 고려한 주요 항목은 차폐셀을 포함한 파이로 처리공정 시설의 배치, 공정 운전에 대비한 시설 안전 관리, 방사선 안전, 차폐셀 내 불활성 분위기 관리, 연료 물질의 계량 관리, TRU 제품의 핵임계 관리 등이다.
한국원자력연구원에서는 사용후핵연료 관리 방안의 일환으로 파이로 공정 기술을 개발하고 있다. 파이로 기술은 PWR 사용후핵연료를 처리함으로써 사용후핵연료의 부피, 방사성 독성, 열부하 및 처분장 면적 등을 감소시킬 수 있을 뿐 아니라, TRU 핵종들을 함께 회수하여 소듐냉각고속로의 금속 연료로 제공이 가능하므로 핵저항성과 핵연료의 재활용률을 증대시킬 수 있다는 장점을 가지고 있다. 한국원자력연구원에서 개발되고 있는 파이로 공정 기술에 대해 전처리 공정에서부터 마지막 폐기물 처리 공정에 이르기까지의 공정 기술에 대해 설명하고 이와 관련된 연구 시설인 DFDF 시설과 ACPF 시설, 그리고 공학 규모 파이로 일관 공정 시험 시설인 PRIDE 3) 시설의 개발 현황을 설명하고자 한다.
전세계적 고유가 및 $CO_2$ 배출로 인한 지구 온난화 문제 동 앞으로의 에너지 개발은 지속가능하며, 환경친화적이어야 한다. 따라서 가장 값싼 에너지원의 하나이며, 또한 환경문제에서도 유리한 원자력 에너지에 대한 세계적인 관심이 지난 약 30년 정도의 침체기간을 거친후 미국, 중국, 인도, 유럽, 아시아 등을 중심으로 다시 부활하고 있다. 그러나 미래 원자력에너지의 활발한 이용 및 지속 가능성을 위해서는 고준위 방사성 폐기물의 처리문제가 반드시 해결되어야 하며, 그 중에서도 사용후핵연료의 관리문제는 원자력 발전소의 계속 운전을 위해 시급히 해결되어야 한다. 한국원자력연구원도 2008년 12월 결정된 정부의 "미래 원자력시스템 개발 Action Plan" 을 통해 이러한 사용후핵연료의 관리문제를 해결하기 위한 연구 과제를 10여년 동안 수행해오고 있으며, 그 중 하나가 파이로(Pyroprocess) 공정개발이다. 1997년부터 관련연구가 착수되어, 2001년부터는 약 6년간에 걸쳐 파이로의 전처리 공정 및 전해환원 공정에 대한 실험실 규모 실증시설인 ACPF(Advanced spent fuel Conditioning Process Facility)를 개발한 바 있다. 또한 향후 파이로 기술의 상용화를 위해 2016년 까지 약 10톤/년 규모의 공학규모 파이로 실증시설(ESPF)을 건설하고 이를 기초로 2025년까지 100톤/년 규모의 파이로 상용시설 (KAPF) 을 건설하여 여기서 나온 우라늄 및 TRU 물질을 이용해 2030년까지 개발 예정인 소듐냉각 고속로에 필요한 핵연료를 제작, 공급하는 계획을 가지고 있다. 이 논문에서는 파이로 시설개발의 가장 중요한 인자중 하나인 시설의 안전성 확보를 위해 외국 및 국내에서의 연구개발 현황을 알아보고 안전성 분석 및 평가방법에 대한 기본 인자들을 도출해 보았다. 또한 파이로 시설의 인허가를 위한 사용후핵연료 처리시설 규제관련 국, 내외의 연구현황도 알아보았다.
상용원자로에서 발생하는 산화물 사용후핵연료의 부피감용과 재활용을 위하여 산화물을 금속으로 환원시키는 공정에 대한 연구가 수행되어 왔다. 다양한 환원법 중에서, 한국원자력연구원은 LiCl-$Li_2O$ 용융염을 반응매질로 사용하는 전해환원공정을 현재 개발 중이다. 파이로 공정의 전단부에 해당하는 전해환원 공정은 PWR 산화물 연료 주기를 소듐냉각 고속로의 금속연료 주기에 연결시켜 준다. 이 논문은 금속전환 공정을 개발/개선하고, 용량 증대를 수행한 한국원자력연구원의 노력을 요약한다.
사용후핵연료의 안정적 관리와 재활용을 위해 건식 처리공정이 관심을 끌고 있으며 현재 국내에서도 이를 중심으로 사용후핵연료 관리를 위한 방안이 모색되고 있다. 파이로 공정으로 불리는 사용후핵연료 고온 용융염 공정 중 전해환원 공정은 후속 공정인 전해정련 공정에 금속 물질을 공급하는 역할을 한다. 이를 위해 전해환원 공정은 고온 LiCl을 매질로 사용하여 전기화학적으로 생성된 Li과의 반응으로 산화물을 금속으로 전환시킨다. 사용후핵연료에 존재하는 다양한 핵종들은 전해환원 공정의 매질인 LiCl과 반응 매질인 Li에 대한 반응성에 차이에 의해 시스템 내에 분배하게 된다. 본 연구에서는 이와 같은 시스템에서 사용후핵연료 구성 성분들의 거동을 해석하기 위해 열역학적 계산을 통해 각 원소들의 반응성을 확인하였다. 공정온도에서 우라늄 및 초우란 원소들은 금속으로 환원되는 반면 Eu를 제외한 희토류 산화물들은 안정적인 산화물로 존재하게 된다. 또한, 본 연구에서는 공정온도에 대한 반응의 경향을 판단하였으며 공정 온도에서 기준 사용후핵연료를 대상으로 전해환원 반응에 따라 분배되는 상들의 방사능 및 열부하를 계산하여 공정 자료를 제시하였다.
사용후핵연료 파이로프로세싱 공정 생성물인 우라늄 전착물을 잉곳 형태로 주조하는 공정이 있다. 이 논문에서는 실험실 규모의 우라늄 전착물 잉곳 주조 장치에 대한 설계 개념을 소개하고, 이에 따라 제작된 장치의 성능 시험 결과 및 우라늄을 사용한 잉곳 주조 시험 결과를 소개한다. 이 장치는 도가니를 경동시켜 우라늄 용탕을 주형에 주입하여 우라늄 잉곳을 제조하며, 우라늄 전착물을 연속으로 주입할 수 있는 컵 형태의 원료 장입장치를 장착하였다. 이러한 장치를 사용하면 우라늄 전착물의 잉곳 생산성을 높일 수 있다. 실험 결과 우라늄 원료를 장입하여 주조한 결과 수축공이 적은 양호한 주물을 제조하는데 성공하였으며, 이러한 실험실 규모의 장치를 개발한 경험을 활용하여 공학규모의 장치를 설계하는데 활용하였다.
사용후핵연료의 효율적 관리를 위하여 한국원자력연구원에서 수행 중인 파이로 공정으로부터 발생되는 폐기물 처리기술에 대한 최근 연구동향을 종합적으로 고찰하였다. 파이로 폐기물 처리기술은 처분 대상 폐기물의 감용 및 포장, 저장과 최종 처분에 적합한 고화체 제조를 목표로 하고 있다. 한국원자력연구원에서 수행 중인 파이로 폐기물 처리 기술개발 접근 방향은 공정 흐름으로부터 발생한 폐기물내 주요 핵종들을 분리하고 회수한 물질 등을 재사용함으로서 폐기물 발생량을 최소로 하며 동시에 분리한 핵종을 별도로 고화처리하는 것이다. 폐기물 처리 주요 기술 특성은 먼저 전해환원용 원료물질 제조를 위하여 전처리 고온 열처리 공정을 사용하며, LiCl 과 LiCl-KCl 염으로부터 핵종을 분리하고 회수염의 재사용 및 핵종 함유량을 증대시킨 최종 고화체 제조 기술을 개발하는 것이다. 따라서 실험실 규모 실험 결과를 토대로 최근에는 공정 용량 증대를 위한 자료 확보를 목적으로 공학규모 시험을 수행 중에 있다.
EBR-II사용후핵연료의 파이로건식처리공정에 의해 발생된 우라늄의 순도에 대한 포괄적인 분석을 수행하였다. 분석 결과를 미국 아이다호 국립연구소 및 한국원자력 연구원의 협력과제 하에서 한국과 미국의 저준위 폐기물 기준으로 비교하였다. 미국의 저준위 폐기물 기준은 우라늄 등위원소를 포함하지 않으나, 한국의 경우는 포함하는 것으로 조사되었다. 분석 결과 EBR-II 우라늄 생성물 내에서 저준위 기준을 초과하는 유일한 알파 핵종은 우라늄 동위원소가 아니라 Pu-239였다. 생성물 내의 Pu 오염은 개량된 염증류공정을 통한 예비실험 결과 획기적으로 줄일 수 있음을 알 수 있었으며, 보다 공정을 개선시킨다면 제안된 기술을 이용하여 미국의 저준위 기준을 만족시킬 수 있을 것으로 판단된다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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