본 연구는 사염화에틸렌(Perchloroethylene) 또는 트리클로로에틸렌(Trichloroethylene)으로 오염된 국내 지하수 내에 국외에서 보고된 환원성 탈염소화 미생물의 존재 유무와 사염화에틸렌의 생물학적 탈염소화 활성도를 평가하였다. 마이크로코즘 테스트(microcosm tests)는 4개의 오염지역(창원 A, 창원 B, 부천 및 양산) 지하수와 다양한 전자공여체 (sodium lactate, sodium propionate, sodium butyrate, sodium fumarate)를 이용하여 수행하였다. 단일 전자공여체 와 창원 A 혹은 창원 B 지하수를 주입한 전 마이크로코즘에서 사염화에틸렌 완전 탈염소화 분해 시 발생하는 최종 산물인 에틸렌이 배양 90일 후에 검출되었고, 부천 혹은 양산 지역의 지하수를 주입한 마이크로코즘에서는 배양 90 일 후 시스-1,2-디클로로에틸렌(cis-1 ,2-Dichloroethylene)만이 검출되었고, 염화비닐(Vinyl chloride) 과 에틸렌은 검출되지 않았다. 완전 탈염소화 생분해가 확인된 창원 B 지역 지하수와 불완전 탈염소화 생분해가 확인된 양산 지역 지하수 내 미생물 군집을 비교하기 위해 분자생물학적 방법을 이용한 실험을 수행하였다. 창원 B 지역 지하수의 클론 라이브러리(Clone library)에서 사염화에틸렌 완전 탈염소화 미생물, uncultured bacterium clone DCE47과 매우 유사한 염기서열 클론이 확인되었다. 그러나 양산 지역의 클론 라이브러리에서는 기존의 염화에틸렌 탈염소화 미생물과 유사한 염기서열 클론이 확인되지 않았다. 본 연구 결과를 통하여 국내 일부 지역의 지하수 내에 사염화에틸렌을 완전 탈염소화하여 무해한 에틸렌으로 분해하는 미생물이 존재함을 확인하였고, 적절한 전자공여체를 공급하는 경우 그 분해 활성도가 증가함을 확인하였다. 이 결과는 사염화에틸렌 혹은 트리클로로에틸렌으로 오염된 국내 지하수를 경제적인 공법인 환원성 탈염소화 생물학적 공정으로 복원할 수 있는 기능성을 보여주는 중요한 지표라고 사료된다.
실험실 규모의 반연속 흐름 2단 토양컬럼을 이용하여 사염화에틸렌(PCE)에서 에틸렌으로의 혐기성 환원 탈염소화 반응특성을 조사하였다. 국내의 TCE로 오염된 현장에서 토양을 채취하여 컬럼 반응조에 충진하고, lactate(전자공여체 그리고/혹은 탄소원으로서)와 PCE를 함유한 현장 지하수를 컬럼 반응조로 주입하였다. 운전초기 약 50일 경과기간 동안 유입 lactate와 PCE의 질량비는 620:1이었는데, 이때 PCE에서 cis-DCE로의 불완전한 환원성 탈염소화가 관찰되었다. 그러나 유입 lactate와 PCE의 질량비를 5,050:1로 증가시킨 두번째 운전기간동안 PCE에서 ethylene로의 완벽한 탈염소화를 관찰할 수 있었는데, 이는 초기 운전기간 동안의 적절한 전자공여체의 공급의 중요성을 보여 주었다. PCE에서 cis-DCE로의 탈염소화율은 $0.62{\sim}1.94\;{\mu}mol$ PCE/L pore volume/d이었고, cis-DCE에서 ethylene으로의 탈염소화율은 $2.76\;{\mu}mol$ cis-DCE/L pore volume/d으로 나타났다. 전체 시스템에서의 PCE에서 ethylene으로의 전환율은 $1.43\;{\mu}mol$ PCE/L pore volume/d이었다. 본 실험에서 PCE에서 cis-DCE로의 분해단계에서 수소의 농도는 $10{\sim}64\;mM$, 그리고 cis-DCE에서 에틸렌으로의 분해단계에서 수소의 농도는 $22{\sim}29\;mM$이었다. 본 연구에서의 이러한 긍정적인 실험 결과는 본 연구에서 조사된 TCE로 오염된 지하수의 현장 생물학적 복원을 위해 혐기성 환원 탈염소화 공정의 적용 가능성을 보여준다.
Trichloroethylene (TCE)와 tetrachloroethylene (PCE)은 주로 드라이클리닝 및 산업 세척액으로 쓰이는 염소계 화합물이며, 발암성 물질로 알려져 있다. In situ chemical oxidation (ISCO)는 토양 및 지하수를 처리하는 기술로, 지표 아래에 존재하는 오염된 지역까지 산화제를 전달하여 오염물질을 처리하는 기술이다. ISCO에 사용되는 산화제 중 persulfate는 강력한 산화제인 sulfate 라디칼 (${SO_4}^{-{\cdot}}$)을 발생시켜 처리하는 기법으로, 본 연구에서는 TCE와 PCE의 분해에 persulfate 산화공정을 적용하여 초기 pH (3, 6, 9, 12), persulfate의 농도 (0.01, 0.05, 0.1, 0.3, 0.5 M), 초기오염물질농도 (10, 30, 50, 70, 100 mg/L)에 대한 영향을 알아보았다. 초기 pH가 3 일 때, TCE와 PCE는 각각 93.2%와 89.3%로 가장 높은 처리효율을 나타낸 반면, 초기 pH가 12 일 때, TCE 55.0%와 PCE 31.2%로 가장 낮은 효율을 보여 pH가 높아질수록 처리효율이 감소하는 것을 확인할 수 있었다. 또한 persulfate의 농도가 증가할수록 TCE/PCE의 처리효율이 증가하였으며, 가장 높은 persulfate의 농도 (0.5 M)에서의 처리효율은 96.5% (TCE), 95.7% (PCE) 였다. 반면 초기오염농도가 높아질수록 처리효율은 낮아지는 경향이 나타났다. 본 연구에서 얻어진 가장 빠른 분해속도를 나타내는 조건은 pH 3, persulfate 농도 0.5 M, 그리고 오염물질 (TCE/PCE) 농도 10 mg/L이었고, 이때 구해진 1차 분해속도 상수 ($k_{obs}$)는 1.04 (TCE)와 1.31 (PCE) $h^{-1}$ 였다.
Anaerobic reductive dechlorination of tetrachloroethylene(PCE) to ethylene was investigated by performing laboratory experiments using semi-continuous flow two-in-series soil columns. The columns were packed with soils obtained from TCE-contaminated site in Korea. Site ground water containing lactate(as electron donor and/or carbon source) and PCE was pumped into the soil columns. During the first operation with a period of 50 days, injected mass ratio of lactate and PCE was 620:1 and incomplete reductive dechlorination of PCE to cis-DCE was observed in the columns. However, complete dechlorination of PCE to ethylene was observed when the mass ratio increased to 5,050:1 in the second operation, suggesting that the electron donor might be limited during the first operation period. During the degradation of cis-DCE to ethylene, the concentration of hydrogen was $22{\sim}29mM$. These positive results indicate that the TCE-contaminated groundwater investigated in this study could be remediated through biological anaerobic reductive dechlorination processes.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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